【摘要】：納米零價(jià)鐵(Nanoscale zero valent iron,nZVI),在有機(jī)氯化物的污水和土壤環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域具有很好的應(yīng)用前景,被相關(guān)研究人員廣泛關(guān)注,但是納米零價(jià)鐵自身易于快速聚集和氧化失活的特性限制了其實(shí)際應(yīng)用。本文采用聚谷氨酸以及聚谷氨酸-多巴胺復(fù)合物為修飾劑合成了穩(wěn)定化的鐵鈀雙金屬納米顆粒,實(shí)驗(yàn)中選用對(duì)氯苯酚為模型污染物評(píng)估鐵鈀雙金屬納米顆粒的脫氯反應(yīng)能力,考察了不同修飾劑和Pd負(fù)載量對(duì)雙金屬納米顆粒脫氯效果的影響規(guī)律,并探究和優(yōu)化了影響脫氯降解反應(yīng)的其他因素。本論文主要研究?jī)?nèi)容如下:以聚谷氨酸為修飾劑,合成了具有高效脫氯性能的鐵鈀納米材料。結(jié)果表明:聚谷氨酸修飾的鐵鈀雙金屬納米顆粒在弱堿性反應(yīng)條件下表現(xiàn)出對(duì)對(duì)氯苯酚高效的降解能力,在修飾50 mg聚谷氨酸以及負(fù)載0.8 wt%Pd的條件下,降解速率常數(shù)為0.331 min~(-1),是同等條件下未穩(wěn)定修飾的鐵鈀雙金屬速率常數(shù)的10倍,表明了聚谷氨酸對(duì)鐵納米顆粒的改性和穩(wěn)定作用。另外,研究了真實(shí)地下水中幾種常見(jiàn)組分對(duì)鐵鈀納米顆粒脫氯效果的影響,結(jié)果表明:在Cl~-,H_2PO_4~-和腐植酸三種成分存在的情況下,穩(wěn)定化的鐵鈀納米顆粒仍能保持對(duì)對(duì)氯苯酚的高效降解。合成聚谷氨酸-多巴胺的復(fù)合物,并以其作為鐵鈀雙金屬的修飾劑及鐵離子絡(luò)合劑來(lái)構(gòu)建連續(xù)高效的脫氯體系。聚谷氨酸-多巴胺復(fù)合物穩(wěn)定化的鐵鈀雙金屬表現(xiàn)出優(yōu)于聚谷氨酸單獨(dú)穩(wěn)定化的納米顆粒的脫氯降解效果,在修飾10 mg聚谷氨酸-多巴胺以及負(fù)載0.4 wt%Pd的條件下,可在60 min內(nèi)實(shí)現(xiàn)對(duì)對(duì)氯苯酚的完全脫除。另外值得注意的是,多巴胺單獨(dú)作為修飾劑穩(wěn)定合成的鐵鈀納米顆粒卻無(wú)法對(duì)對(duì)氯苯酚進(jìn)行有效的脫氯降解。
【圖文】：

圖 1-1 氣體冷凝法示意圖Figure 1-1 Schematic representation of gas condensation processing球磨法：球磨法是材料領(lǐng)域一種常用的機(jī)械加工方式，，原理是的高速振動(dòng)，依靠金屬研磨介質(zhì)對(duì)金屬鐵粉進(jìn)行劇烈的破碎、研粉碎成均勻分布的超細(xì)粒子[2]。2009 年，Li 等[3]以微米鐵顆粒為球磨法，制備出粒徑 50nm，分布均勻且極高比表面積的納米鐵制備方法無(wú)毒無(wú)害，工藝簡(jiǎn)單，不易產(chǎn)生二次污染且制備效業(yè)化，但制備過(guò)程所需的能耗較大，顆粒大小分布不均且容易納米鐵產(chǎn)品的純度。學(xué)法法制備得到的納米鐵顆粒擁有更高的反應(yīng)活性和均勻的顆粒分生產(chǎn)。納米鐵的化學(xué)制備方法主要包括液相還原法、碳熱還原學(xué)氣體冷凝法等等。

O + Fe3O4→ 3Fe + 4CO2↑ + 2Fe(C6H5O7) 3H2O → 2Fe + 2C3H6O + 6CO2+ CO + 5H2O + Fe(C2H3O2)2→ Fe + 2CH2CO + CO + H2O 3）熱分解法：熱分解法的原料是含有鐵的有機(jī)金屬化合物，常常Fe(CO)5）。具體過(guò)程為：將 Fe(CO)5與三辛基氧化膦（TOPO）混 320℃的氬氣氛圍內(nèi)進(jìn)行反應(yīng)（方程式 1-7），從而得到尺寸極�。▌虻那蛐渭{米鐵顆粒。但熱分解法也擁有一定的應(yīng)用劣勢(shì)：1）Fe且化學(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定；2）制備過(guò)程能耗較高；3）制備過(guò)程會(huì)產(chǎn)生大副產(chǎn)物。(CO)5 Fe0↓ + 5CO↑ en 等[7]在納米鐵的 Fe(CO)5熱分解制備體系中引入離子液體和微子液體可以控制鐵納米顆粒的均勻形成和穩(wěn)定化，而微波照射有助應(yīng)（式 1-7）的進(jìn)行并對(duì)納米鐵顆粒的尺寸和分布精確控制，得到的使用壽命得到了顯著的延長(zhǎng)。4）化學(xué)氣體冷凝法：
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;TB383.1

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本文編號(hào)：2609537