【摘要】：過硫酸鹽高級(jí)氧化技術(shù)是水處理領(lǐng)域的一種新型高級(jí)氧化技術(shù),它主要利用過硫酸鹽(簡(jiǎn)寫為PS)產(chǎn)生的硫酸根自由基(SO_4~(-·))氧化有機(jī)物。然而,受常規(guī)條件下過硫酸鹽只能產(chǎn)生極少硫酸根自由基的限制,如何有效活化過硫酸鹽成為廣大環(huán)保工作者的重點(diǎn)。印染行業(yè)是產(chǎn)生難降解廢水的一個(gè)重要源頭。因此,本文以偶氮染料酸性紅73為目標(biāo)污染物,制備了兩種不同的含鐵復(fù)合催化劑,研究其活化過硫酸鹽氧化降解酸性紅73模擬廢水的性能。(1)通過浸漬法兩步制備Fe-Ag/GAC雙金屬催化劑,研究了Fe-Ag/GAC催化PS降解酸性紅73的性能。與單獨(dú)Fe/GAC、Ag/GAC相比,Fe-Ag/GAC復(fù)合催化劑活化PS產(chǎn)生SO_4~(-·)表現(xiàn)出更好的催化效果。在35℃,Fe-Ag/GAC投加量為7.5g,PS濃度為0.5g?L~(-1)的中性條件下,Fe-Ag/GAC/PS體系在60min內(nèi)對(duì)酸性紅73的脫色效率達(dá)到99%,TOC去除率達(dá)到84.1%。材料表征和機(jī)理研究發(fā)現(xiàn),Fe-Ag/GAC復(fù)合材料的Fe、Ag主要是以FeO,Fe_3O_4,FeOOH,Ag形式存在。Ag在體系中能加快電子轉(zhuǎn)移,增強(qiáng)Fe~(2+)/Fe~(3+)的氧化還原速率。重復(fù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,多次循環(huán)使用后,Fe-Ag/GAC對(duì)AR 73的脫色率仍保持在90%。ICP-MS分析結(jié)果表明鐵離子溶出率較低(1.3%),Ag溶出痕量(1.358μg/L),這表明金屬原子被固定在了GAC表面。反應(yīng)前后催化劑的分析結(jié)果表明,催化劑表面形貌以及狀態(tài)均未發(fā)生變化。根據(jù)上述研究結(jié)果認(rèn)為Fe-Ag/GAC具有良好催化活性,可重復(fù)利用性和高穩(wěn)定性。(2)基于常溫下Fe-Ag/GAC/PS體系對(duì)酸性紅73去除率低的問題,將三聚氰胺(C_6H_6N_6)與硫酸亞鐵(FeSO_4·7H_2O)溶液共混合,獲得了具有更高活性的Fe-N/O催化劑。研究結(jié)果表明,Fe-N/O/PS體系常溫下對(duì)AR 73表現(xiàn)了良好的降解效果,在Fe-N/O投加量1.0g,PS濃度為1.0g?L~(-1)的中性條件下,反應(yīng)10min,對(duì)50mg?L~(-1)AR 73的脫色率達(dá)到96%,TOC去除率達(dá)到72.5%。經(jīng)多次循環(huán)利用后,催化劑仍能保持較高的催化活性,反應(yīng)后上清液中溶出鐵的量也非常少。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),不同pH(3.0-9.0)條件下,Fe-N/O/PS體系均對(duì)AR 73表現(xiàn)了良好的脫色效果,隨著pH的升高,體系的降解效率會(huì)下降。隨著Fe-O/N中Fe含量的變化,體系對(duì)AR 73的脫色率也不同。FTIR,XRD表征結(jié)果說明,Fe-N/O中主要形成Fe_3N,Fe_3O_4兩個(gè)物相。自由基猝滅實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了,體系起主導(dǎo)作用的為SO_4~(-·)自由基。催化劑的活性位點(diǎn)為Fe_3N和Fe_3O_4的界面催化作用�；谏鲜鲅芯康贸�,選擇Fe作為催化劑基本元素,將其他元素(Ag,N)與其摻雜,制備成的催化劑,能夠明顯的提高過硫酸鹽的氧化能力,在一般條件下對(duì)酸性紅73廢水有良好的處理效果。且催化劑的高活性,穩(wěn)定性對(duì)實(shí)際印染廢水的治理具有重要意義。
【圖文】：

32的投加量。隨著對(duì)金屬離子催化臭氧化體系研究的不斷深入，認(rèn)為臭氧氧化有機(jī)物的途兩條：一是臭氧與有機(jī)物結(jié)合，直接氧化降解。因?yàn)槌粞醣旧砭哂袕?qiáng)氧化性殊的電子結(jié)構(gòu)(如圖 1.1)決定了臭氧分子具有親電性，，親核性，以及偶極性一般認(rèn)為 O3與有機(jī)物結(jié)合過程，發(fā)生的反應(yīng)主要是親電，親核，以及加成。親電反應(yīng)是 O3帶正電荷的氧原子會(huì)攻擊有機(jī)物上電子云密度高的位置，，一般帶有給電子基團(tuán)的芳香性物質(zhì)與臭氧的反應(yīng)速率都很快。與親電反應(yīng)恰好相反，親核反應(yīng)主要是臭氧分子中含有負(fù)電荷的氧原子會(huì)攻擊帶有吸電的碳原子，這也看出了臭氧的直接氧化具有較強(qiáng)的選擇性[17]；二是臭氧分生 OH ，繼續(xù)降解有機(jī)物[18-20]，與 O3相比，OH 具有更高的活性并且?guī)缀?選擇性 ，與大多數(shù) 有機(jī)污染物的氧化反應(yīng)的反應(yīng)速率常數(shù)可 達(dá)109L mol-1 s-1，因此 OH 的無選擇性氧化力可以使很多高穩(wěn)定性難降解的廢有效生化。

文 程由羥基自由基(OH )引起，在體系中加入 H2國(guó)內(nèi)外的學(xué)者對(duì)光化學(xué)氧化技術(shù)的開發(fā)主要集將紫外輻射(UV)和臭氧(O3)相結(jié)合的技術(shù)，臭氧機(jī)物反應(yīng)，也可通過反應(yīng)過程中產(chǎn)生的 OH 氧、開環(huán)脫色和消毒清潔的能力，且多余的臭氧的活化下，可進(jìn)一步被激發(fā)產(chǎn)生更多的 OH ，使[24]利用 UV/O3去除水中可溶性有機(jī)物(DOM),O3 對(duì) DOM 的去除有更高的效率(90% vs 36%)
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;TB33

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本文編號(hào)：2592072