兩種二維橫向異質(zhì)結(jié)構的第一性原理研究

發(fā)布時間：2020-03-20 03:46

【摘要】：石墨烯自成功研制以來,其優(yōu)良的性質(zhì)激發(fā)了科研工作者對新型二維材料的研究熱情。其迅猛的發(fā)展涉及到固體物理學、材料科學與工程學等研究領域。到目前為止,陸續(xù)被發(fā)現(xiàn)或者合成的二維材料有類石墨烯家族的半金屬性質(zhì)的硅烯,鍺烯,錫烯;過渡金屬二硫族化合物(TMDCs),如MoS2、WS2、MoSe2、WSe2等;以及具有較大帶隙的氮化硼單層等。隨著二維材料的研究深入,人們對電子器件、光電器件等集成性,功能性的要求不斷提高。其中,實現(xiàn)二維材料異質(zhì)結(jié)構的有效調(diào)控是構筑高性能高集成器件的前提。因此,二維異質(zhì)結(jié)構更加的受到科學研究者的關注。根據(jù)二維單層材料的特性,我們想到把不同的單層材料垂直的堆放起來,或者在一個平面內(nèi)連接起來,從而可以形成范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)和平面異質(zhì)結(jié)�？v向異質(zhì)結(jié)在理論方面和實驗方面都已經(jīng)被大量的調(diào)研。早期是通過物理轉(zhuǎn)移法合成,后來隨著工藝上的改善,可以用化學氣相沉積法,直接在襯底上生長。這樣可以提高異質(zhì)結(jié)的品質(zhì)。同時化學氣相沉積法也可以用來生長橫向異質(zhì)結(jié)。目前具有代表性的兩類異質(zhì)結(jié)體系包括石墨烯和六角氮化硼異質(zhì)結(jié)以及過渡金屬二硫族化合物構成的異質(zhì)結(jié)。異質(zhì)結(jié)界面的原子結(jié)構和電子能帶排列是未來二維器件研發(fā)的關鍵要素,復雜二維異質(zhì)結(jié)構的合成,是實現(xiàn)其應用的基礎和關鍵問題。本文中,我們基于實驗上成功制備的由TMDCs構成的橫向異質(zhì)體系(WS2/WSe2/MoS2),運用基于密度泛函理論的第一性原理進行了計算分析和調(diào)研,同對由石墨烯和氮化硼形成的橫向異質(zhì)節(jié)進行電子結(jié)構的調(diào)控。通過改變尺寸寬度,應力和吸附位點等方面分別對這兩類橫向異質(zhì)結(jié)進行了研究,揭示了其在未來單層電子器件中的應用潛力。以下為本論文的主要內(nèi)容:第一章介紹了二維材料的發(fā)展背景以及異質(zhì)結(jié)的研究進展。第二章介紹了密度泛函理論(DFT)的基礎知識和本文中運用到的第一性原理計算軟件包。第三章通過對WS2/WSe2/MoS2這三種不同材料的電子性質(zhì)的研究,從三個方向分別構建了不同晶格參數(shù)的WS2/WSe2/MoS2橫向異質(zhì)結(jié),這也意味著產(chǎn)生了3種不同的應力。通過對應力的調(diào)控,我們發(fā)現(xiàn),這三種不同晶格參數(shù)的橫向異質(zhì)結(jié)產(chǎn)生了不同的帶隙,而且其帶隙呈現(xiàn)了直接到間接的變化。同時我們觀察其能帶圖可以看到產(chǎn)生了 type Ⅰ和type Ⅱ兩種不同的能帶對齊方式。通過對齊晶格尺寸的調(diào)控,我們發(fā)現(xiàn),受量子尺寸效應的影響,這三種橫向異質(zhì)結(jié)的帶隙都呈現(xiàn)了逐漸減小的趨勢。同時我們還定性的調(diào)研了一下WS2/WSe2/MoS2橫向異質(zhì)界面處電子分布和轉(zhuǎn)移的情況。我們的研究結(jié)果表明,WS2/WSe2/MoS2的二維平面異質(zhì)結(jié)構呈現(xiàn)出豐富可調(diào)的電子特性,并在光發(fā)射和光電的實際運用中具有很大的研究意義。第四章說明了石墨烯和h-BN在構建二維橫向異質(zhì)結(jié)時,二者的尺寸長度以及吸附位點對于體系的電子能帶結(jié)構的影響,同時對于不同位置的氟化位點也有很大的影響作用。通過改變不同的吸附位點,結(jié)果顯示帶隙打開大小也有所不同,出現(xiàn)了金屬,絕緣體和半導體不同的情況。隨著尺寸的變大,帶隙呈現(xiàn)一個越來越小的趨勢。這種結(jié)果有利于我們通過調(diào)節(jié)吸附位點和尺寸大小,來選取我們需要的結(jié)構,這在光催化方面具有重要的意義。同時,在全吸附構型中,出現(xiàn)了雙狄拉克錐,這種新奇的效應,非常值得研究,使其更好地應用在電子器件中。氟化石墨烯和氮化硼橫向異質(zhì)結(jié)的研究結(jié)果表明,豐富可控的電子性能,在以后電子器件的應用中具有很大的潛力。第五章總結(jié)概括了本論文的研究內(nèi)容,并對二維材料的構成橫向異質(zhì)結(jié)進行了展望。
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