【摘要】：光催化污染物降解技術(shù)是一種以太陽(yáng)光為驅(qū)動(dòng)力,通過(guò)產(chǎn)生的高活性自由基與污染物發(fā)生氧化還原反應(yīng),將大分子有機(jī)物礦化為無(wú)機(jī)物的環(huán)境修復(fù)技術(shù)。具有高效、無(wú)二次污染、成本低廉且易于后期處理等特點(diǎn)。然而,傳統(tǒng)光催化劑二氧化鈦(TiO_2)僅能在紫外光下被激發(fā),對(duì)于太陽(yáng)光中占多數(shù)的可見(jiàn)光并無(wú)響應(yīng)能力。這無(wú)疑會(huì)增加工業(yè)應(yīng)用的成本和操作難度,從而限制其在光催化領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用。因此,開(kāi)發(fā)能寬光譜響應(yīng)、性質(zhì)穩(wěn)定、性能優(yōu)異并能高效地實(shí)現(xiàn)光能轉(zhuǎn)化的新型光催化劑尤為重要。溴化氧鉍(BiOBr)半導(dǎo)體材料具有響應(yīng)可見(jiàn)光,易于合成且結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的特點(diǎn)。晶體結(jié)構(gòu)的層狀分布特點(diǎn)使得其光生載流子遷移率高,因而成為光催化領(lǐng)域中的研究熱點(diǎn)。然而,同大多數(shù)光催化劑一樣,BiOBr單體對(duì)于可見(jiàn)光的利用率依舊不高,并且其光生電子-空穴(e~--h~+)對(duì)易發(fā)生復(fù)合,最終導(dǎo)致光催化性能低。本論文分別采用鐵酸鹽納米顆粒和導(dǎo)電聚合物與BiOBr進(jìn)行復(fù)合,改善BiOBr界面催化能力和載流子遷移效率,從而優(yōu)化BiOBr光催化降解污染物的路徑,達(dá)到增強(qiáng)其光催化活性的目的。主要的研究?jī)?nèi)容如下:1.構(gòu)筑固-液界面的原位類(lèi)Fenton體系以提升BiOBr半導(dǎo)體材料的光催化性能。在合成BiOBr的過(guò)程中調(diào)控溶液pH(pH=1、3和7)得到三種不同酸刻蝕程度的Co_xFe_yO_4-BiOBr復(fù)合材料。研究發(fā)現(xiàn),經(jīng)酸刻蝕后的Co_xFe_yO_4納米顆粒具有較高的光Fenton催化活性,能高效地促進(jìn)轉(zhuǎn)化BiOBr原位生成的雙氧水(H_2O_2),生成更多的活性含氧自由基(ROSs)從而提升復(fù)合物的光催化性能。以雙酚A(BPA)為目標(biāo)污染物考察材料的光催化性能,在pH=3的條件下得到了性能最佳的復(fù)合物,并初步探究其可能的光催化機(jī)理。2.以NiFe_2O_4為前驅(qū)體,通過(guò)調(diào)控復(fù)合材料合成過(guò)程中溶液的pH,得到不同Ni/Fe摩爾比Ni_xFe_yO_4-BiOBr復(fù)合物,并考察其光催化性能。結(jié)果表明復(fù)合物表面的Ni_xFe_yO_4同樣能促進(jìn)ROSs的生成,從而提升材料的光催化性能。進(jìn)一步分析其光催化降解BPA過(guò)程的機(jī)理,并證明這種固-液界面原位類(lèi)Fenton系統(tǒng)構(gòu)筑的普適性。3.利用導(dǎo)電聚合物聚噻吩(PTh)對(duì)太陽(yáng)光的寬譜響應(yīng)以及導(dǎo)電特性,建立PTh和BiOBr之間的高效e~-轉(zhuǎn)移界面,得到PTh-BiOBr復(fù)合材料。研究發(fā)現(xiàn),引入具有π-π~*共軛效應(yīng)的PTh,可拓寬BiOBr的吸光范圍,并改善e~--h~+分離效率,有效增強(qiáng)活性物質(zhì)的生成能力,可見(jiàn)光下BPA降解率最佳的復(fù)合物相比單體能提升34%。本文通過(guò)簡(jiǎn)單的合成方法制備綠色高效的光催化劑,為環(huán)境修復(fù)提供了一個(gè)更為簡(jiǎn)潔的方法,同時(shí)為光催化劑的修飾改性提供了新的思路。
【圖文】：

不同的半導(dǎo)體材料具有不同的Eg值。光催化的大致機(jī)理如圖1.1所示。圖1.1 半導(dǎo)體光催化劑的催化作用機(jī)理示意圖Figure 1.1 Photocatalysis theory of a semiconductor

催化材料催化劑概述晶型結(jié)構(gòu)，具有鹵化氧鉍半導(dǎo)體材料共有的 原子層交聯(lián)組成的層狀結(jié)構(gòu)（如圖 1.2 所示[遷移率，有利于實(shí)現(xiàn)兩者的分離。BiOBr 光催g=2.64-2.91 eV[39]）、穩(wěn)定的化學(xué)性質(zhì)以及廉性能而頗受廣大研究者的歡迎。然而 BiOB缺陷，，導(dǎo)致其光催化效率不高。因此，對(duì) Bi材料對(duì)于可見(jiàn)光的響應(yīng)范圍，提升光能轉(zhuǎn)化還原反應(yīng)。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TB33

【參考文獻(xiàn)】

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1 董亦倫;基于鐵酸鹽尖晶石的硫酸根自由基氧化體系在降解喹啉中的研究[D];內(nèi)蒙古大學(xué);2017年

本文編號(hào)：2588338