發(fā)布時(shí)間：2020-02-15 19:11

【摘要】：金納米粒子是貴金屬納米材料領(lǐng)域中研究得最早也是目前研究得最深入的體系之一，發(fā)展至今已有近200年的歷史。金納米材料不僅有獨(dú)特的光、電性質(zhì)及生物相容性，還能夠在一定條件下可控其尺寸及形貌，使得金納米材料在催化、光、電、生物學(xué)、傳感器、醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用，因而成為納米材料研究領(lǐng)域中備受關(guān)注的熱點(diǎn)。 多金屬氧酸鹽（簡稱多酸）由于具有多樣的尺寸、可調(diào)節(jié)的多功能結(jié)構(gòu)、豐富的組成及可逆的氧化還原等特性，使得多酸在催化和材料方面有著潛在的應(yīng)用價(jià)值。一方面，利用多酸可逆的氧化還原特性，在室溫水溶液條件下，通過“綠色化學(xué)”過程制備貴金屬納米粒子。在此過程中多酸既作為還原劑又作為貴金屬納米粒子的穩(wěn)定劑，而且通過選擇不同的多酸可以制備不同尺寸和形貌的納米粒子，這對(duì)于貴金屬納米粒子的合成是一個(gè)很大程度的進(jìn)步。另一方面，利用多酸的有機(jī)反應(yīng)催化特性，實(shí)現(xiàn)長鏈烷烴綠色氧化催化研究。就目前的研究進(jìn)展來看，烷烴的催化氧化還存在成本高，催化轉(zhuǎn)化率低，環(huán)境污染嚴(yán)重等問題。因此開發(fā)出綠色催化氧化烷烴的方法來代替?zhèn)鹘y(tǒng)催化方法對(duì)科研工作者來說是一項(xiàng)挑戰(zhàn)和機(jī)遇。 對(duì)此開展了以下三個(gè)部分的工作： 1.成功設(shè)計(jì)了在水中室溫下一步反應(yīng)來制備金納米粒子的綠色方法。首先，選擇了一種自身具有還原價(jià)態(tài)MoV的多金屬氧酸鹽MoS(LiNa[MoV4O8(OH)2(H2O)2(C4O4)2]2H2O)作為還原劑和穩(wěn)定劑來制備金納米粒子。用這種多酸合成的金納米粒子表面能吸附一層MoS，使得金納米粒子表面因帶負(fù)電而親水，同時(shí)還通過控制MoS及MoS的雜多藍(lán)物種分別合成了球形和線性金納米粒子。然后，，通過層層自組裝方法（LBL）將球形金納米粒子與氧化石墨烯組裝成薄膜，并用紫外監(jiān)測多層膜增長的均勻性。最后，證明了制備的金納米粒子復(fù)合薄膜具有很好的催化活性。 2.選擇了一種自身不具有還原價(jià)態(tài)的Preyssler型雜多鎢酸簇P5W30(K12.5Na1.5[NaP5W30O110]15+2O)作為還原劑和穩(wěn)定劑來制備金納米粒子。首先在水中室溫下通過電還原制備還原態(tài)的P5W30，進(jìn)一步與氯金酸的自發(fā)氧化還原反應(yīng)制備了P5W30穩(wěn)定的金納米粒子Au@P5W30。然后，通過層層自組裝的方法將金納米粒子與GO組裝成多層膜，并考察了金納米粒子在過氧化氫還原方面的電催化活性。最終得出，GO與金納米粒子產(chǎn)生協(xié)同催化作用，并且Au@P5W30與GO修飾的電極對(duì)過氧化氫的催化活性要高于多酸P5W30與GO修飾的電極。 3.選用了貴金屬釕多酸簇SiW10Ru2(Rb8K2[{Ru4O4(OH)2(H2O)4}(SiW10O36)2])作為有機(jī)反應(yīng)催化劑。首先，將其負(fù)載在SBA-15上，制備出固相催化劑SBA-15-Apts-SiW10Ru2。然后，通過研究反應(yīng)溫度，反應(yīng)時(shí)間，催化劑用量及固相催化劑的重復(fù)利用性等因素，系統(tǒng)考察了此多酸簇作為十四烷烴綠色氧化催化劑的研究。結(jié)果表明，此固相催化劑具有很高的催化活性，底物十四烷的催化轉(zhuǎn)化率達(dá)到近40%。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB383.1;O643.36

【共引文獻(xiàn)】

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