【摘要】：隨著工業(yè)的迅速發(fā)展,大量污染物被排放到環(huán)境中,引發(fā)了眾多環(huán)境問題,例如土壤、水和大氣污染。其中水污染問題尤為突出。水體中污染物種類繁多,常見污染物包括重金屬、放射性核素以及有機(jī)染料等。由于它們的高毒、穩(wěn)定和難降解等特性,這些污染物對生態(tài)環(huán)境和人類健康構(gòu)成了極大威脅。因此,如何有效處理水體中的污染物成為環(huán)境領(lǐng)域的重要研究課題。近年來,隨著納米技術(shù)的興起與發(fā)展,各種納米材料被廣泛應(yīng)用于環(huán)境污染物的處理。與傳統(tǒng)材料相比,納米材料具有比表面積大以及活性位點(diǎn)多等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是處理眾多污染物的良好試劑。此外,相對于單一組成的納米材料,多種納米材料復(fù)合而成的納米復(fù)合材料在污染物去除方面通常具有更優(yōu)越的性能。本論文成功合成多種具有不同納米結(jié)構(gòu)的材料和復(fù)合材料,并且針對上述三種常見污染物,系統(tǒng)研究了這些納米材料對水體中單一污染物和多元污染物的去除性能和機(jī)制。本文具體研究內(nèi)容如下:1.放射性碘同位素(~(129/131)I)是鈾和钚核裂變的一種主要產(chǎn)物,在放射性廢水中最為常見。此外,實(shí)際放射性廢水中I~-通常與其它放射性核素(如~238U、~137Cs和~90Sr等)共存,而不同放射性核素具有不同的物理和化學(xué)性質(zhì),這使得放射性廢水的處理更為復(fù)雜和更具挑戰(zhàn)性。本實(shí)驗(yàn)采用簡便的一步法,同時(shí)實(shí)現(xiàn)了Mg(OH)_2的合成和Ag_2O的沉積,成功制備Ag_2O@Mg(OH)_2納米復(fù)合材料。并且,我們還系統(tǒng)研究了該納米復(fù)合材料對I~-的去除性能。結(jié)果表明該納米復(fù)合材料對I~-的去除容量高達(dá)368.6 mg/g,且10 min內(nèi)即可將200 mg/L的I~-去除完全。并且,該納米復(fù)合材料在廣泛的pH范圍內(nèi)對I~-均有很好的去除效果,這克服了前人報(bào)道的Ag20基納米復(fù)合材料只能在有限的pH范圍內(nèi)使用的缺陷。此外,該納米復(fù)合材料對I~-的去除還具有高度的選擇性,幾乎不受外界其它離子(如Cl~-、SO_4~(2-)、C0_3(2-)和NO_3~-)的干擾,因此在放射性廢水處理中具有更大的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。另一方面,考慮到實(shí)際放射性廢水中I~-通常與UO_2(2+)共存,我們還考察了Ag_2O@Mg(OH)_2納米復(fù)合材料對水體中I~-和UO_2(2+)的同時(shí)去除能力。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,該納米復(fù)合材料在同時(shí)去除I~-和UO_2(2+)方面表現(xiàn)出極好的去除效果。由于制備方法簡單及對放射性核素I~-和UO_2(2+)極好的同時(shí)去除性能,Ag_2O@Mg(OH)_2納米復(fù)合材料能夠潛在地應(yīng)用于實(shí)際放射性廢水中的多種放射性核素的去除。2.除了放射性核素的混合污染外,水體中重金屬和染料的混合污染也一直是環(huán)境領(lǐng)域關(guān)注的熱點(diǎn)問題之一。本實(shí)驗(yàn)以水體中最為常見的重金屬Cd(Ⅱ)和陰離子偶氮染料剛果紅(CR)為模型污染物,通過簡便的注射法,成功制備由粒徑約為20 nm的納米顆粒聚集而成的球霰石微球,并系統(tǒng)研究了該球霰石微球?qū)d(Ⅱ)和CR的同時(shí)去除性能和機(jī)制。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,在單一的Cd(Ⅱ)或者CR存在下,球霰石對Cd(Ⅱ)和CR的最大去除量分別高達(dá)984.5和89.0 mg/g。然而,在Cd(Ⅱ)和CR共存的二元體系中,共存的CR對Cd(Ⅱ)的去除有明顯影響:低濃度的CR(100 mg/L)明顯促進(jìn)球霰石對Cd(Ⅱ)的去除,而高濃度CR( 100 mg/L)則抑制球霰石對Cd(Ⅱ)的去除。相比之下,共存的Cd(Ⅱ)對球霰石去除CR幾乎沒有影響。二元體系中Cd(Ⅱ)和CR同時(shí)去除機(jī)制涉及一系列過程,包括球霰石對染料CR的優(yōu)先吸附,CR對球霰石微球的穩(wěn)定,被吸附的CR分子與Cd(Ⅱ)的絡(luò)合,以及球霰石向菱鎘礦的沉淀轉(zhuǎn)化。由于Cd(Ⅱ)和CR分別是水體中常見的無機(jī)重金屬和有機(jī)染料污染物,本研究為碳酸鹽同時(shí)去除重金屬和染料提供了一個(gè)新思路,并且相關(guān)成果有望應(yīng)用于含多種污染物的實(shí)際廢水處理中。3.鈾是核工業(yè)的主要燃料,也是放射性廢水中最為常見的放射性核素,其具有很強(qiáng)的毒性和致癌性。本實(shí)驗(yàn)以海泡石為負(fù)載基底,采用方便快捷的微波輔助法,首次實(shí)現(xiàn)了Mn_3O_4納米顆粒在海泡石上的有效負(fù)載,并對Mn304@海泡石納米復(fù)合材料去除放射性核素U(Ⅵ)的性能和機(jī)制進(jìn)行了系統(tǒng)研究。結(jié)果表明,該納米復(fù)合材料對U(Ⅵ)的最高去除量高達(dá)85.5 mg/L,且20 min內(nèi)即可將20 mg/LU(Ⅵ)去除完全。此外,在海泡石和Mn_3O_4納米顆粒去除U(Ⅵ)的實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn),這兩者對U(Ⅵ)均具有一定的去除能力,分別為34.8和69.3 mg/g,因此海泡石和Mn_3O_4的結(jié)合對U(Ⅵ)具有協(xié)同去除作用。通過XPS分析,U(Ⅵ)的有效去除主要?dú)w功于Mn_3O_4@海泡石納米復(fù)合材料中Mn-O鍵和Si-OH鍵與U(Ⅵ)離子基團(tuán)形成的≡Mn-O-UO2和三Si-O-UO2絡(luò)合結(jié)構(gòu)�？偟膩碚f,由于簡單快捷的制備方法以及對U(Ⅵ)極好的去除效果,Mn_3O_4@海泡石納米復(fù)合材料可潛在地應(yīng)用于放射性廢水中U(Ⅵ)的去除。
【圖文】：

邐邐逡逑范圍內(nèi)。納米材料按維數(shù)可分為四大類（Ｔｉｗａｒｉ邋ｅｔ邋ａｌ．，２０１２）：逡逑（１）零維納米材料（０Ｄ）：材料的三維尺度均在納米尺度范圍之內(nèi)，如原子團(tuán)簇、逡逑量子點(diǎn)和納米顆粒（Ｔｉｗａｒｉ邋ｅｔ邋ａｌ．，２０１２；邋Ｌｕｏ邋ｅｔ邋ａｌ．，２０１３；邋Ｔｈａｎｈ邋ｅｔ邋ａｌ．，，２０１４）等；逡逑（２）—維納米材料（ＩＤ）：材料的三維空間中有兩維在納米尺度范圍內(nèi)，如納米逡逑線、納米棒、納米帶和納米管（０１＾￡］３邋６１乩，２００５；＼丨３邋６１吐，２０１０）等；逡逑（３）二維納米材料（２Ｄ）：材料的三維空間中有一維在納米尺度范圍內(nèi)，如納米逡逑片、納米膜和納米板（Ｓｉｒｉｌ邋ｅｔ邋ａｌ．，邋２００９；邋Ｍａｎｎ邋ａｎｄ邋Ｓｋｒａｂａｌａｋ．，邋２０１１）等；逡逑（４）三維納米材料（３Ｄ）：由上述納米材料為基本單元構(gòu)成的具有多級結(jié)構(gòu)的塊逡逑體，例如納米片組裝而成的花球（Ｌｉ邋ｅｔ邋ａｌ．，邋２０１３）、納米棒組裝而成的空心微球逡逑（Ｊｉａｎｇｅｔａｌ．，２０１４＾。逡逑目前，己經(jīng)有大量不同形貌和結(jié)構(gòu)的納米材料被成功合成（圖１．１），并廣泛逡逑應(yīng)用于環(huán)境、化學(xué)以及材料等多個(gè)領(lǐng)域。逡逑

逡逑形層狀結(jié)構(gòu)，易沿著與層面平行的方向解理（圖１．２ｂ）。由于具有非常好的可塑性、逡逑粘結(jié)性、分散性、絕緣性、耐火性和化學(xué)穩(wěn)定性等，高嶺石己經(jīng)成為橡膠、造紙、逡逑陶瓷以及耐火材料等行業(yè)不可缺少的礦物原料。此外，高嶺石在重金屬和染料處逡逑理等方面也顯現(xiàn)出較好的去除性能（Ｂｈａｔｔａｃｈａｒｙｙａ邋ｅｔ邋ａｌ．，２０１４）。逡逑ｍｍ逡逑Ｑ邋＝邋0邋0＝邋ｓｈａｒｅｄ邋Ｏ邋＝邋Ｓｉ邋＾邋＝邋Ａｌ邐ｙ＾ｉ．ｎｒ，丨恱Ｋｉ逡逑圖邋１．２邋高嶺石晶體結(jié)構(gòu)（ａ）和邋ＦＥＳＥＭ邋照片（ｂ）邋（Ｂｈａｔｔａｃｈａｒｙｙａ邋ａｎｄ邋Ｓｅｎ邋Ｇｕｐｔａ，邋２００８；逡逑Ｗｉｌｓｏｎ邋ｅｔ邋ａｌ”邋２０１４）逡逑埃洛石也屬于１：１型的二八面體粘土礦物，屬于埃洛石族，一般呈中空納米逡逑管狀結(jié)構(gòu)（Ｚｈａｎｇ邋ｅｔ邋ａｌ．，２０１６ｃ）（圖１．３）。埃洛石是Ｂｅｒｔｈｉｅｒ于１８２６年在比利時(shí)逡逑Ａｎｇｌｅｕｒ地區(qū)發(fā)現(xiàn)。天然的埃洛石一般為白色
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X52;TB383.1

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