【摘要】：貴金屬基納米材料在催化領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景,特別是鉑基貴金屬納米催化劑在燃料電池發(fā)展領(lǐng)域(甲醇燃料電池和鋰-空氣電池等)具有重要地位。結(jié)構(gòu)決定物化性質(zhì),結(jié)構(gòu)決定催化性能。因此調(diào)控具有異質(zhì)結(jié)構(gòu)的鉑基貴金屬納米催化劑進(jìn)而增強(qiáng)它的催化活性凸顯的尤為重要。并且在納米尺度上,不同金屬組分間產(chǎn)生的電子耦合效應(yīng)和晶格應(yīng)變效應(yīng)使其展現(xiàn)出了獨(dú)特的性能和應(yīng)用特性�；谟行У慕Y(jié)構(gòu)調(diào)控手段達(dá)到催化劑實(shí)際應(yīng)用性能的顯著提高,使貴金屬納米催化劑在光催化,電催化,化學(xué)催化等方向以及光學(xué),電學(xué)元器件等的制造上展現(xiàn)出了誘人的價(jià)值。本論文主要圍繞鉑基貴金屬異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米催化劑的結(jié)構(gòu)調(diào)控和電催化性能的應(yīng)用進(jìn)行了研究,并拓展制備了半導(dǎo)體-金屬的異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米顆粒。通過種子生長法,結(jié)構(gòu)演變,電置換,金屬沉積等方法制備得到了多種新穎奇特異質(zhì)結(jié)構(gòu)的納米顆粒,并對(duì)其進(jìn)行結(jié)構(gòu)的表征和電化學(xué)催化性能的測試,闡述了一些合成機(jī)理和生長規(guī)律,解析了納米合金金屬間潛在的電子耦合效應(yīng)和協(xié)同作用,揭示了催化劑的形貌結(jié)構(gòu),物化性質(zhì)和催化性能間的必然聯(lián)系。利用種子生長發(fā),通過調(diào)控銅鉑金屬前驅(qū)體濃度比例制得了多面體,五星,枝狀結(jié)構(gòu)的Cu-Pt貴金屬催化劑。闡明了雙金屬合金化生長過程的機(jī)理,揭示了催化劑顆粒結(jié)構(gòu),電子耦合效應(yīng)對(duì)甲醇催化活性的影響;并進(jìn)一步對(duì)多面體結(jié)構(gòu)的銅鉑體系進(jìn)一步探索,發(fā)現(xiàn)一種基于結(jié)構(gòu)演變原理,由Cu@Pt核殼結(jié)構(gòu)演變成Cu3Pt納米合金結(jié)構(gòu)的自空化現(xiàn)象。對(duì)核殼和合金結(jié)構(gòu)的納米催化劑進(jìn)行了電化學(xué)性能的測試,Cu@Pt核殼結(jié)構(gòu)的催化劑對(duì)甲醇氧化反應(yīng)表現(xiàn)出良好的催化活性,而Cu3Pt納米合金結(jié)構(gòu)催化劑對(duì)氧氣還原反應(yīng)展現(xiàn)出了優(yōu)越的催化活性。在電子耦合效應(yīng)的基礎(chǔ)上,擴(kuò)展制備了半導(dǎo)體-金屬(Hg S-Au)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的納米顆粒,通過調(diào)控油胺,油酸兩種溶劑的不同比例和反應(yīng)溫度,相轉(zhuǎn)移合成了不同形貌的Hg S半導(dǎo)體納米顆粒,通過金屬沉積的方法,將相轉(zhuǎn)移的Au離子沉積到半導(dǎo)體Hg S的表面,控制反應(yīng)時(shí)間制得不同沉積位點(diǎn)的Hg S-Au貴金屬納米顆粒。
【圖文】：

圖1-1 PtCu3立方籠狀結(jié)構(gòu)納米顆粒的TEM圖片(a,b,c2-c4,d1-d4）和HRTEM圖片(e1-e3);(a)低倍圖片，（b）高倍圖片，（c）選取電子衍射，，(c1-c3)立方籠狀結(jié)構(gòu)。（d1-d4）不同視角下的立方籠狀結(jié)構(gòu) HRTEM 圖片(Xia BY, 2012)。

圖 1-2 幾種半導(dǎo)體-貴金屬復(fù)合納米材料示意圖。根據(jù)半導(dǎo)體顆粒提供給不同金屬的結(jié)晶位點(diǎn)不同，金屬可在一點(diǎn)或多點(diǎn)沉積或在半導(dǎo)體顆粒上形成連續(xù)的金屬殼層。
【學(xué)位授予單位】：中國地質(zhì)大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB383.1;O643.36

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本文編號(hào)：2575520