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基于礦物磷灰石的環(huán)境功能材料改性及其對(duì)鈾(Ⅵ)的吸附研究

發(fā)布時(shí)間:2019-08-06 15:36
【摘要】:伴隨核工業(yè)的迅猛發(fā)展,在核工業(yè)各個(gè)領(lǐng)域,如鈾礦的開采、水冶鈾的精制提純及加工、核燃料制造、核電站運(yùn)行、反應(yīng)堆燃料后處理,以及尾礦貯存等,都會(huì)產(chǎn)生大量的含鈾放射性廢水,且其種類和數(shù)量越來越多,若不妥善處理,則極易造成環(huán)境污染危害生物體健康。與此同時(shí),磷灰石由于具有特殊的晶體結(jié)構(gòu)以及廉價(jià)了、來源廣等特點(diǎn),成為一種具有應(yīng)用前景的環(huán)境功能材料,受到越來越多學(xué)者的關(guān)注。本文用殼聚糖對(duì)磷灰石進(jìn)行了改性處理,再采用批序?qū)嶒?yàn)研究了不同反應(yīng)時(shí)間、不同初始鈾濃度、不同吸附劑劑量條件下天然礦物磷灰石(RA)與殼聚糖改性礦物磷灰石(CRA)對(duì)溶液中鈾離子的吸附行為與吸附效果。通過掃描電鏡(SEM)、X射線衍射分析(XRD)、紅外光譜(FTIR)的表征,以及吸附等溫線、動(dòng)力學(xué)模型模擬,探討了殼聚糖改性磷灰石對(duì)溶液中鈾離子的機(jī)理。通過SEM、XRD、FTIR等表征分析,結(jié)果表明:改性前后吸附劑的主體結(jié)構(gòu)依然是金云母K2Mg_6[Al_2Si_6O_(20)](OH,F)_4、羥基磷灰石Ca10(PO_4)_6(OH)_2和氟磷灰石Ca5F(PO_4)_3,但是改性后的礦物磷灰石表面形態(tài)已發(fā)生變化,新增加焦磷酸氫鈣氨(NH4CaHP2O7)結(jié)構(gòu),以及羥基(-OH)與氨基(-NH2)的數(shù)量增加,且有更具配位性的基團(tuán)的出現(xiàn)在吸附劑表面。通過批序?qū)嶒?yàn)研究表明天然礦物磷灰石(RA)對(duì)鈾的飽和吸附量為3.2 mg/g,飽和時(shí)間為5小時(shí)。經(jīng)過殼聚糖改性后,其對(duì)鈾的飽和吸附量增加至6.1 mg/g,飽和時(shí)間為5小時(shí)。即改性后的礦物磷灰石(CRA)較之改性前,無論是吸附能力還是吸附效率均有了很大的提升,使用范圍可更加廣,更利于應(yīng)用。SEM、XRD、FTIR等表征分析研究表明天然礦物磷灰石(RA)與殼聚糖改性礦物磷灰石(CRA)吸附鈾之后,各自的表面形態(tài)、結(jié)構(gòu)、基團(tuán)較之吸附前均發(fā)生改變。其中天然礦物磷灰石(RA)吸附鈾之后表面變得光滑,片狀結(jié)構(gòu)變少,新增水磷鈣鈾礦Ca_2(UO_2)_3(PO_4)_2(OH)_4·4(H2O)的含UO_22+結(jié)構(gòu)礦物。而殼聚糖改性礦物磷灰石(CRA)吸附鈾之后,表面也變得光滑,出現(xiàn)了較為規(guī)則的類球狀體,通過與鈾作用,還新增了水磷鈣鈾礦Ca_2(UO_2)_3(PO_4)_2(OH)_4·4(H2O)和磷銨鈾礦NH4(UO_2)PO_4·3H2O兩種含UO_22+結(jié)構(gòu)的礦物。改性前后的兩種吸附劑對(duì)鈾的吸附過程均符合Langmuir等溫吸附模型和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,為單層覆蓋的化學(xué)吸附控制為主的吸附過程,反應(yīng)過程較為復(fù)雜,研究結(jié)果顯示天然礦物磷灰石(RA)與殼聚糖改性礦物磷灰石(CRA)都是溶液鈾的良好吸附劑。
【學(xué)位授予單位】:廣州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:X771;TB34

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào):2523603

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