【摘要】：自二十一世紀以來,現(xiàn)在工業(yè)得到了迅猛的發(fā)展,能源和環(huán)境問題已成為經(jīng)濟發(fā)展中所面臨的巨大挑戰(zhàn),催化劑在工業(yè)生產(chǎn)中的應用也日益廣泛。催化劑性能的提升能夠減少能源的消耗,提高生產(chǎn)效率,降低生產(chǎn)成本,減少生成過程中不必要的副產(chǎn)物的出現(xiàn)而造成對環(huán)境的污染。通常,催化劑活性組分顆粒的大小和在載體上的分布是影響催化劑的活性、選擇性以及穩(wěn)定性的重要因素,貴金屬鉑由于具有優(yōu)良的催化性能而成為了科研研究的重點。本文利用原子層沉積(ALD)技術(shù)在碳納米管(CNTs)上制備得到了尺寸均一可控且高度分散鉑納米顆粒。實驗制備的碳納米管負載鉑催化劑(Pt/CNTs)在加氫反應中表現(xiàn)出了良好的催化性能,以苯乙烯加氫反應作為探針反應研究了鉑催化劑顆粒尺度對其催化活性的影響。結(jié)果表明,通過原子層沉積的方法可以在1個納米的范圍內(nèi)對鉑顆粒的尺寸進行精確調(diào)控,鉑納米顆粒的尺寸在大約0.5nm左右的時候?qū)τ诒揭蚁┘託浞磻拇呋钚宰罡摺１疚倪�通過浸漬法制備了鉑負載量相同的Pt/CNTs催化劑,與原子層沉積法所得的Pt/CNTs催化劑相比,浸漬法所得催化劑的顆粒較大,而原子層沉積法所得的催化劑顆粒尺寸更小,尺寸分布更加均一,對于苯乙烯和硝基苯的加氫反應展現(xiàn)出了更高的活性和選擇性。結(jié)果表明,原子層沉積法制備的Pt/CNTs催化劑對于上述兩種加氫反應的轉(zhuǎn)化率較高,對于硝基苯加氫生成苯胺的選擇性也優(yōu)于浸漬法所得的Pt/CNTs催化劑,而兩種方法所得的催化劑對苯乙烯加氫生成乙苯的選擇性均為100%。利用ALD方法在不同載體上沉積了相同循環(huán)次數(shù)的Pt顆粒,對催化反應的載體效應進行了一定的研究,結(jié)果表明經(jīng)過硝酸處理后的CNTs對苯乙烯加氫反應的活性明顯優(yōu)于其他載體。為了進一步探究ALD在CNTs上的沉積反應,我們采用了傅氏轉(zhuǎn)換紅外線光譜(FTIR)、拉曼(Raman)、X射線光電子能譜(XPS)等分析手段對CNTs沉積Pt納米粒子進行了表征。發(fā)現(xiàn)CNTs在經(jīng)過沉積反應后表面的官能團和晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生了明顯的變化,而且隨著沉積循環(huán)的增多,Pt納米粒子的表面價態(tài)也發(fā)生了改變,零價金屬態(tài)的Pt顆粒有助于加氫反應的進行。
【學位授予單位】：青島科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;TB383.1

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本文編號：2518120