【摘要】：貴金屬納米粒子由于其獨(dú)特的光學(xué)、電子學(xué)、化學(xué)性質(zhì),在諸多領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。作為一種經(jīng)典的貴金屬納米粒子,銀納米三角片(TSNPRs)由于其與其它金屬納米粒子相比具有更為獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì),在很多領(lǐng)域展現(xiàn)出誘人的應(yīng)用潛力,諸如表面增強(qiáng)拉曼光譜(SERS),太陽能電池,生物醫(yī)學(xué)檢測。這些應(yīng)用不僅依賴于TSNPRs強(qiáng)的、可調(diào)節(jié)的局域表面等離子體共振帶,而且十分依賴于其獨(dú)特光學(xué)性質(zhì)的3個(gè)尖銳的尖端。一方面,這種尖端可以放大電局域場,特別是其形成尖端對尖端的蝴蝶結(jié)結(jié)構(gòu)的“hot spots”,最近已被證明在這兩個(gè)尖端之間可以產(chǎn)生極強(qiáng)的電場。另一方面,TSNPRs的局域表面等離子共振峰對于其與環(huán)境分子或生物分子的相作用十分敏感。TSNPRs尖端的這種敏感可以用于各種化學(xué)/生物檢測信息的傳感。然而,目前制備TSNPRs的方法非常復(fù)雜,特別是很難制備出高質(zhì)量完整尖端的TSNPRs。因此,發(fā)展制備方法簡便的合成高質(zhì)量TSNPRs的新技術(shù)與方法具有重要的研究價(jià)值和實(shí)際應(yīng)用意義。眾所周知,SERS對于材料或分子結(jié)構(gòu)分析的強(qiáng)有力的工具,其具有超高的指紋識別性、窄的光譜線寬、低光漂白等優(yōu)點(diǎn),因此,其在生物/化學(xué)檢測領(lǐng)域具有極大的應(yīng)用前景。綜上所述,如何應(yīng)用簡便的制備方法獲得高質(zhì)的TSNPRs,如何應(yīng)用TSNPRs的尖端極強(qiáng)的敏感電場實(shí)現(xiàn)諸如SERS高靈敏的分析檢測應(yīng)用以及擴(kuò)展其新的應(yīng)用等一直是貴金屬納米技術(shù)研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)問題。針對上述存在的問題,本論文針對發(fā)展TSNPRs的簡便合成方法、TSNPRs的控制合成、高質(zhì)量TSNPRs的評價(jià)及其應(yīng)用擴(kuò)展等方面開展了以下研究工作:第一,發(fā)展了簡便的、應(yīng)用plasmon調(diào)節(jié)策略的制備高質(zhì)量的銀納米三角片的方法。在此方法研究中,檸檬酸鈉作為唯一的表面活性劑。所使用的氫氧根離子有效地改善了銀納米種子的多分散性,并利用氫氧根離子對銀種子的氧化過程的抑制效應(yīng)實(shí)現(xiàn)了良好地動力學(xué)控制生長。通過研究局域表面等離子體峰位隨著折射率變化規(guī)律及其兩者之間的關(guān)系,表明高質(zhì)量的TSNPRs吸收峰位移動對溶液折射率變化具有非常高的靈敏度和響應(yīng)性,(413 nm·RIU-1 or 1.24 e V·RIU-1,品質(zhì)因子(FOM)=4.59)。第二,研究銀納米三角片的表面增強(qiáng)拉曼特性。通過對比分析低質(zhì)量和高質(zhì)量TSNPRs的SERS增強(qiáng)因子的研究,表明尖端完整的高質(zhì)量TSNPRs具有更強(qiáng)的拉曼光譜增強(qiáng)能力。研究發(fā)現(xiàn),高激發(fā)功率(250 m W)可以引起納米粒子聚集,實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)電場增強(qiáng)。特別是,利用高質(zhì)量TSNPRs作為組裝基元,首次實(shí)現(xiàn)了TSNPRs的結(jié)構(gòu)自組裝。這些自組裝結(jié)構(gòu)均由六個(gè)TSNPRs的尖端構(gòu)成的納米區(qū)域(hot spots),具有極強(qiáng)的局域電場,實(shí)現(xiàn)了極高倍的拉曼信號放大(107)。第三,實(shí)現(xiàn)基于銀納米三角片的抗原、抗體無標(biāo)記SERS檢測及光纖在體標(biāo)記SERS檢測的原理性應(yīng)用。一方面,基于TSNPRs的自組裝結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了抗體、抗原的無標(biāo)記SERS檢測。TSNPRs的自組裝結(jié)構(gòu)首先被成功制備,并對其進(jìn)行了詳細(xì)表征�；谶@種自組裝結(jié)構(gòu),抗原,抗體及其免疫反應(yīng)產(chǎn)物的SERS檢測被實(shí)現(xiàn),并對相應(yīng)的拉曼峰位進(jìn)行歸屬。另一方面,應(yīng)用銀納米三角片探索了在體SERS生物檢測的應(yīng)用研究。首先將銀納米三角片組裝修飾在光纖生物傳感器的一個(gè)端面,并與抗體anti-Ig G結(jié)合構(gòu)建成光學(xué)光纖SERS生物傳感器,并將此光纖生物傳感器與拉曼分析檢測系統(tǒng)耦合。將拉曼探針標(biāo)記的抗原復(fù)合體注入到鼠尾靜脈后,由抗體-TSNPRs-光纖構(gòu)建的光纖生物傳感器自鼠尾靜脈介入鼠體內(nèi),利用植被于光纖端面TSNPRs上的anti-Ig G與拉曼探針標(biāo)記的抗原之間特異性結(jié)合的結(jié)果進(jìn)行在體SERS的免疫檢測,初步探索和建立了基于TSNPRs光纖SERS生物傳感在體免疫檢測新技術(shù)與新方法。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院(長春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.1;O614.122

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本文編號：2496573