【摘要】：貴金屬納米粒子由于其獨特的光學、電子學、化學性質,在諸多領域得到了廣泛的應用。作為一種經典的貴金屬納米粒子,銀納米三角片(TSNPRs)由于其與其它金屬納米粒子相比具有更為獨特的光學性質,在很多領域展現(xiàn)出誘人的應用潛力,諸如表面增強拉曼光譜(SERS),太陽能電池,生物醫(yī)學檢測。這些應用不僅依賴于TSNPRs強的、可調節(jié)的局域表面等離子體共振帶,而且十分依賴于其獨特光學性質的3個尖銳的尖端。一方面,這種尖端可以放大電局域場,特別是其形成尖端對尖端的蝴蝶結結構的“hot spots”,最近已被證明在這兩個尖端之間可以產生極強的電場。另一方面,TSNPRs的局域表面等離子共振峰對于其與環(huán)境分子或生物分子的相作用十分敏感。TSNPRs尖端的這種敏感可以用于各種化學/生物檢測信息的傳感。然而,目前制備TSNPRs的方法非常復雜,特別是很難制備出高質量完整尖端的TSNPRs。因此,發(fā)展制備方法簡便的合成高質量TSNPRs的新技術與方法具有重要的研究價值和實際應用意義。眾所周知,SERS對于材料或分子結構分析的強有力的工具,其具有超高的指紋識別性、窄的光譜線寬、低光漂白等優(yōu)點,因此,其在生物/化學檢測領域具有極大的應用前景。綜上所述,如何應用簡便的制備方法獲得高質的TSNPRs,如何應用TSNPRs的尖端極強的敏感電場實現(xiàn)諸如SERS高靈敏的分析檢測應用以及擴展其新的應用等一直是貴金屬納米技術研究領域的熱點問題。針對上述存在的問題,本論文針對發(fā)展TSNPRs的簡便合成方法、TSNPRs的控制合成、高質量TSNPRs的評價及其應用擴展等方面開展了以下研究工作:第一,發(fā)展了簡便的、應用plasmon調節(jié)策略的制備高質量的銀納米三角片的方法。在此方法研究中,檸檬酸鈉作為唯一的表面活性劑。所使用的氫氧根離子有效地改善了銀納米種子的多分散性,并利用氫氧根離子對銀種子的氧化過程的抑制效應實現(xiàn)了良好地動力學控制生長。通過研究局域表面等離子體峰位隨著折射率變化規(guī)律及其兩者之間的關系,表明高質量的TSNPRs吸收峰位移動對溶液折射率變化具有非常高的靈敏度和響應性,(413 nm·RIU-1 or 1.24 e V·RIU-1,品質因子(FOM)=4.59)。第二,研究銀納米三角片的表面增強拉曼特性。通過對比分析低質量和高質量TSNPRs的SERS增強因子的研究,表明尖端完整的高質量TSNPRs具有更強的拉曼光譜增強能力。研究發(fā)現(xiàn),高激發(fā)功率(250 m W)可以引起納米粒子聚集,實現(xiàn)了強電場增強。特別是,利用高質量TSNPRs作為組裝基元,首次實現(xiàn)了TSNPRs的結構自組裝。這些自組裝結構均由六個TSNPRs的尖端構成的納米區(qū)域(hot spots),具有極強的局域電場,實現(xiàn)了極高倍的拉曼信號放大(107)。第三,實現(xiàn)基于銀納米三角片的抗原、抗體無標記SERS檢測及光纖在體標記SERS檢測的原理性應用。一方面,基于TSNPRs的自組裝結構實現(xiàn)了抗體、抗原的無標記SERS檢測。TSNPRs的自組裝結構首先被成功制備,并對其進行了詳細表征。基于這種自組裝結構,抗原,抗體及其免疫反應產物的SERS檢測被實現(xiàn),并對相應的拉曼峰位進行歸屬。另一方面,應用銀納米三角片探索了在體SERS生物檢測的應用研究。首先將銀納米三角片組裝修飾在光纖生物傳感器的一個端面,并與抗體anti-Ig G結合構建成光學光纖SERS生物傳感器,并將此光纖生物傳感器與拉曼分析檢測系統(tǒng)耦合。將拉曼探針標記的抗原復合體注入到鼠尾靜脈后,由抗體-TSNPRs-光纖構建的光纖生物傳感器自鼠尾靜脈介入鼠體內,利用植被于光纖端面TSNPRs上的anti-Ig G與拉曼探針標記的抗原之間特異性結合的結果進行在體SERS的免疫檢測,初步探索和建立了基于TSNPRs光纖SERS生物傳感在體免疫檢測新技術與新方法。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：中國科學院研究生院(長春光學精密機械與物理研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.1;O614.122

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本文編號：2496573