【摘要】：連續(xù)氧化物纖維增強氧化物(Oxide/Oxide)陶瓷基復合材料(CMCs)具有高韌性、高比強度和高比模量,抗氧化性能和介電性能優(yōu)異,是目前高溫結構和功能材料研究的重要方向。本文以連續(xù)鋁硅酸鹽(AS)纖維和氧化物(SiO_2和Al_2O_3-SiO_2)溶膠為原料,在纖維和基體特性研究的基礎上,經(jīng)溶膠-凝膠(Sol-Gel)工藝制備了AS_f/Oxide復合材料。重點研究了熱處理溫度對復合材料微觀結構、力學性能和界面特性的影響。從力學性能優(yōu)化的角度出發(fā),開展了AS_f/Oxide復合材料的界面調(diào)控研究,采用的界面相為裂解碳(Py C)和犧牲碳(FC)。最后,從高溫應用的角度出發(fā),對優(yōu)選的AS_f/Oxide復合材料的力/熱/電等綜合性能進行了研究。對AS纖維組成、結構和力學性能的高溫演變行為進行了研究,結果表明:AS纖維主要由γ-Al_2O_3和無定形SiO_2組成,經(jīng)1100℃處理后,發(fā)生莫來石化反應。隨著溫度的繼續(xù)升高,莫來石晶粒逐漸長大。AS纖維表面均勻致密,經(jīng)高溫處理后,纖維表面逐漸變粗糙并形成明顯的晶粒和微孔。纖維發(fā)生的晶型轉變和晶粒長大過程對其力學性能影響較大。隨著熱處理溫度的升高,纖維的強度分散性逐漸增加,單絲拉伸強度逐漸降低。當熱處理溫度低于1300℃時,強度保留率≥73.26%;1400℃熱處理后,強度保留率降至33.69%。SiO_2溶膠中膠粒粒徑較小、分散均勻度較高。其凝膠為無定形結構,經(jīng)1400℃煅燒后,SiO_2玻璃中析出方石英。當燒結溫度超過1000℃時,SiO_2陶瓷的燒結程度較高,致密度90.0%。Al_2O_3-SiO_2溶膠由球形SiO_2膠粒和棒狀勃姆石膠粒組成,膠粒粒徑較大。其凝膠由勃姆石和無定形SiO_2組成,經(jīng)1300℃煅燒后,發(fā)生莫來石化反應。當燒結溫度超過1200℃時,Al_2O_3-SiO_2陶瓷燒結程度較高,致密度80.0%。隨著燒結溫度的升高,SiO_2和Al_2O_3-SiO_2陶瓷的彈性模量和硬度均逐漸升高。開展了AS_f/Oxide復合材料的制備與性能研究,結果表明:隨著熱處理溫度的升高,復合材料的密度逐漸升高、孔隙率逐漸降低,彎曲強度、剪切強度和斷裂韌性均先升高后降低。900℃制備的AS_f/SiO_2復合材料的彎曲強度、剪切強度和斷裂韌性均達最大,分別為119.7±7.5(MPa)、10.8±0.7(MPa)和4.0±0.4(MPa·m1/2)。當熱處理溫度高于1100℃時,AS_f/SiO_2復合材料中基體裂紋會貫穿纖維,纖維壓入測試(Fiber push-in test)研究證實復合材料的界面剪切強度顯著增加,TEM分析證實纖維與基體之間發(fā)生了擴散反應;1100℃制備的AS_f/Al_2O_3-SiO_2復合材料的彎曲強度、剪切強度和斷裂韌性均達最大,分別為90.0±6.8(MPa)、11.1±1.0(MPa)和3.6±0.2(MPa·m1/2)。當熱處理溫度高于1200℃時,AS_f/Al_2O_3-SiO_2復合材料中基體裂紋會貫穿纖維,界面剪切強度顯著增加且發(fā)生界面反應。研究了AS_f/Oxide復合材料的高溫力學性能,結果表明:隨著溫度的升高,復合材料的彎曲強度先升高后降低,彈性模量則一直降低。900℃時,AS_f/SiO_2復合材料的彎曲強度達最大,為132.2±14.5(MPa);1000℃時,AS_f/Al_2O_3-SiO_2復合材料的彎曲強度達最大,為122.7±7.9(MPa)。開展了AS_f/Oxide復合材料的界面調(diào)控研究,結果表明:當CVD Py C涂層的沉積溫度為1000℃、沉積時間低于5h時,涂層的生長過程受表面反應控制,涂層結晶性較好、厚度適中,涂層纖維的強度保留率較高。引入Py C界面相后,AS_f/Oxide復合材料的界面結合顯著弱化,力學性能有所提升。TEM分析證實Py C界面相為亂層結構,且與纖維和基體的理化相容性較好。將Py C界面相氧化后,纖維與基體之間留下縫隙,形成犧牲碳(FC)界面相,載荷傳遞主要通過界面處的機械互鎖和摩擦力來實現(xiàn),纖維增韌機制可以有效發(fā)揮�？p隙寬度對復合材料的力學性能影響較大:當初始界面相沉積時間為3h時,1200℃制備的AS_f/FC/SiO_2復合材料的力學性能最優(yōu),彎曲強度和彈性模量分別為106.4±6.7(MPa)和23.3±3.0(GPa);當初始界面相沉積時間為3h時,1300℃制備的AS_f/FC/Al_2O_3-SiO_2復合材料的力學性能最優(yōu),彎曲強度和彈性模量分別為100.9±7.2(MPa)和30.0±1.4(GPa)。研究了AS_f/FC/Oxide復合材料的高溫力學性能,結果表明:1100℃時,AS_f/FC/SiO_2復合材料的彎曲強度和彈性模量分別為106.5±15.8(MPa)和14.5±5.3(GPa);1200℃時,AS_f/FC/Al_2O_3-SiO_2復合材料的彎曲強度和彈性模量分別為83.0±5.1(MPa)和20.2±1.3(GPa)。采用圖像關聯(lián)法(DIC)研究了復合材料的斷裂過程,發(fā)現(xiàn)復合材料中初始裂紋的誘導載荷低于峰值載荷,且高溫時裂紋擴展速率變慢。研究了AS_f/Oxide復合材料的熱物理性能、介電性能和熱穩(wěn)定性(熱老化和抗熱震),結果表明:AS_f/SiO_2和AS_f/Al_2O_3-SiO_2復合材料的室溫熱導率分別為0.28W/(m·K)和0.30W/(m·K),且均隨溫度的升高先降低后升高;室溫熱膨脹系數(shù)(CTE)分別為2.42×10-6/K和2.35×10-6/K。AS_f/SiO_2復合材料的CTE隨溫度的升高先增加,當溫度超過210℃后穩(wěn)定至5.19×10-6/K;AS_f/Al_2O_3-SiO_2復合材料的CTE隨溫度的升高緩慢增加,室溫~1000℃區(qū)間內(nèi)的平均CTE為5.03×10-6/K。AS_f/SiO_2和AS_f/Al_2O_3-SiO_2復合材料的室溫介電常數(shù)和損耗角正切分別為3.63、0.28×10-2和4.75、0.19×10-2,且頻散效應不明顯,均隨溫度的升高而增加。1200℃時,兩類復合材料的介電常數(shù)和損耗角正切分別增加至4.38、5.53×10-2和5.50、2.55×10-2(f=9.375GHz)。經(jīng)1200℃處理10h(或熱震考核20次)后,AS_f/SiO_2復合材料的彎曲強度保留率為34.7%(或58.6%);經(jīng)1300℃處理10h(或熱震考核20次)后,AS_f/Al_2O_3-SiO_2復合材料的彎曲強度保留率為78.0%(或74.6%)�？梢�,AS_f/Oxide復合材料的熱導率適中、熱膨脹系數(shù)較低、介電性能和熱穩(wěn)定性優(yōu)異,是較優(yōu)異的高溫結構和功能材料。相對而言,AS_f/SiO_2復合材料的介電性能更為優(yōu)異;AS_f/Al_2O_3-SiO_2復合材料的熱穩(wěn)定性更為優(yōu)異,服役溫度更高。
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【學位授予單位】：國防科學技術大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TB332
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本文編號：2495118