【摘要】：水滑石(Layered Double Hydroxides,LDHs),是一種層狀雙金屬氫氧化物,它是由帶正電荷的金屬氫氧化物主板層和層間平衡陰離子及水分子組成的無機(jī)材料,其通式一般為[M2+1-xM3+x(OH)21x+(An-)x/n·yH2O。由于具有層板元素可調(diào)控、層間陰離子可交換、熱穩(wěn)定性好及酸堿性等性能,使得水滑石類材料在吸附、醫(yī)藥、催化及功能材料等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用。但是水滑石層板電荷密度較大、層板堆積嚴(yán)重、層間距窄小,從而造成這種材料比表面積小,插層活性組分的可接近性差。為此,本文制備了鎂鋁水滑石納米層片,并研究了硅烷修飾改性對其物化性能的影響,考察硅烷改性的水滑石納米層片及以其為載體固載金屬配合物所得納米催化劑的催化性能。主要的研究結(jié)果如下：1) APTS改性水滑石納米層片的制備、表征及催化性能研究采用AMOST法制備水滑石納米層片,利用氨丙基三乙氧基硅烷(APTS)對水滑石納米層片表面進(jìn)行修飾改性,制得比表面積和孔體積較大的官能化水滑石催化劑APTS-MgAl-LDH-del通過XRD、FTIR. SEM、CO2吸附、N2吸附-脫附等手段對所得樣品進(jìn)行詳細(xì)的表征。結(jié)果表明,采用AMOST法合成的水滑石納米層片分散度高,比表面大；APTS通過與水滑石層板表面的羥基發(fā)生縮合反應(yīng),成功嫁接到水滑石表面。催化結(jié)果表明所制多相催化劑在苯甲醛和丙二腈的Knoevenagel縮合反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)于均相催化的催化性能,這表明水滑石納米層片和具有催化活性的APTS間存在一定的協(xié)同效應(yīng)。2) PTES改性水滑石納米層片固載銅配合物催化劑的制備、表征及催化性能研究采用一種新型方法制備了水滑石固載金屬配合物催化劑。該方法包括以AMOST法制備的水滑石納米層片為載體,用苯基三乙氧基硅烷(PTES)對層板表面改性,然后將銅配合物固載到改性水滑石上制得催化劑MgAl-PTES-BDA/Cu。通過XRD、FTIR、N2吸附-脫附、SEM、TGA、接觸角測試等手段對所得樣品進(jìn)行表征。結(jié)果表明PTES改性增強(qiáng)了水滑石層板表面的憎水性,固載活性組分后所制催化劑形成的層狀結(jié)構(gòu)有序度較低,活性組分可接近性較好,反應(yīng)物和產(chǎn)物在反應(yīng)體系中易于擴(kuò)散,從而在烯烴氧化中表現(xiàn)出良好的催化活性和穩(wěn)定性。本文的研究工作為基于新型水滑石納米層片官能化復(fù)合材料和多相催化劑的制備提供了新的途徑。
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【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB383.1;O643.36

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2489196