【摘要】：熱電材料作為一種功能材料,其熱電效應(yīng)可以實現(xiàn)熱能和電能之間的直接相互轉(zhuǎn)換。熱電器件由熱電材料制造而成,其具有壽命長、環(huán)境友好、應(yīng)用面廣等優(yōu)點,在功率發(fā)電和固態(tài)制冷領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。盡管熱電器件具有諸多優(yōu)點,但是其熱電轉(zhuǎn)換效率低,成為制約熱電器件大規(guī)模應(yīng)用的最主要因素。熱電器件的轉(zhuǎn)換效率主要由材料本身的熱電性能(ZT值)決定,因此,提高熱電材料的ZT值已是當(dāng)務(wù)之急。本文采用電弧熔煉結(jié)合快速直流熱壓技術(shù)制備了p型ZrCoSb基half-Heusler化合物。通過對基體晶格進(jìn)行等電子及非等電子取代,優(yōu)化了體系的功率因子,降低了晶格熱導(dǎo)率,從而使材料的ZT值得到了優(yōu)化。獲得了以下主要研究結(jié)果:(1)采用Sn對ZrCoSb half-Heusler化合物的Sb位進(jìn)行取代實驗研究,發(fā)現(xiàn)隨著Sn含量的增加,體系的室溫晶格熱導(dǎo)率急劇下降,其中ZrCoSb0.65Sn0.35的室溫晶格熱導(dǎo)率降低到4.9 W m-1 K-1。進(jìn)一步計算了體系的應(yīng)力場波動系數(shù)和質(zhì)量波動系數(shù),發(fā)現(xiàn)應(yīng)力場波動系數(shù)遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于質(zhì)量波動系數(shù),說明應(yīng)力場波動散射是造成晶格熱導(dǎo)率下降的主要原因。同時由于Sn和Sb之間價電子數(shù)的差別,體系的功率因子得到了優(yōu)化。最終,ZrCoSb0.7Sn0.3樣品獲得了最優(yōu)的熱電性能,其ZT值在973 K時達(dá)到了0.52。(2)采用Fe部分取代ZrCoSb0.7Sn0.3 half-Heusler化合物的Co位,發(fā)現(xiàn)隨著Fe含量的增加材料的電導(dǎo)率顯著增加,而其塞貝克系數(shù)迅速減小。由于Fe和Co原子的質(zhì)量及尺寸存在差異,在晶格中引起了質(zhì)量波動及應(yīng)力場波動,加強了聲子散射,使樣品的晶格熱導(dǎo)率有所減小。最終,ZrCo0.95Fe0.05Sb0.7Sn0.3在973 K時的ZT值最大,為0.53。(3)對ZrCoSb half-Heusler化合物的Zr位進(jìn)行Yb取代實驗研究。結(jié)果表明,Yb在體系中充當(dāng)受主雜質(zhì),使Zr1-x YbxCoSb(x≥0.1)樣品的電導(dǎo)率隨著Yb含量的增加逐漸升高,而樣品的塞貝克系數(shù)隨著Yb含量的增加而下降,其中Zr0.9Yb0.1CoSb樣品的功率因子在整個測試溫度范圍內(nèi)最高。由于Yb,Zr原子間的合金散射效應(yīng),使得體系的晶格熱導(dǎo)率急劇減小。最終,Zr0.9Yb0.1CoSb樣品在873 K時ZT值最大,為0.2。(4)采用Ti部分取代了ZrCoSb0.7Sn0.3 half-Heusler化合物的Zr位,結(jié)果表明,小尺寸的Ti在體系中作為點缺陷,加強了空穴的散射,從而降低了體系的電導(dǎo)率,提高了塞貝克系數(shù)。由于Ti,Zr原子質(zhì)量及尺寸差異引起的合金散射,使樣品的晶格熱導(dǎo)率有所減小。最終,Zr0.7Ti0.3CoSb0.7Sn0.3樣品在973 K時取到了最大ZT值,為0.61。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：西華大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TB34

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前2條

1 趙立東;張德培;趙勇;;熱電能源材料研究進(jìn)展[J];西華大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2015年01期

2 吳汀;江莞;陳立東;李小亞;張建峰;;Te摻雜對TiCoSb基Half-Heusler化合物高溫?zé)犭娦阅艿挠绊慬J];稀有金屬材料與工程;2007年S2期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前1條

1 謝涵卉;(Hf,Zr)NiSn基half-Heusler高效熱電合金的結(jié)構(gòu)及輸運機制[D];浙江大學(xué);2015年

，

本文編號：2488946