【摘要】：當(dāng)今能源危機(jī)和環(huán)境污染是世界各國(guó)共同面臨的問(wèn)題,在這一背景下,氫氣以儲(chǔ)量大、熱值高、效率高、清潔無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn)成為了備受關(guān)注的新型能量載體。然而到目前為止,人們還沒(méi)有找到能夠高效大量?jī)?chǔ)存氫氣的存儲(chǔ)劑,并且氫氣安全輸送技術(shù)也還沒(méi)有得到很好的解決,因此尚未實(shí)現(xiàn)氫氣的廣泛應(yīng)用。盡管科研人員開發(fā)出了大量用于氫氣儲(chǔ)存的材料和設(shè)備,但效果都不理想。 活性炭和金屬有機(jī)框架(MOF)材料都是具有極高的比表面積的多孔材料,一直以來(lái)被認(rèn)為十分適合用作氫氣存儲(chǔ)。但它們與氫氣的反應(yīng)都是典型的物理吸附,彼此之間僅依靠微弱的范德華力結(jié)合,吸附能力十分有限。本論文以活性炭和MOF為主要吸附材料,在外加電場(chǎng)的作用下研究了電場(chǎng)對(duì)多孔固體吸附材料儲(chǔ)氫性能的影響。研究結(jié)果表明,外加電場(chǎng)可以有效提高多孔固體吸附材料儲(chǔ)氫量。 實(shí)驗(yàn)首先考察了活性炭添加介電材料,即活性炭顆粒被介電層分離的情況下,電場(chǎng)作用對(duì)氫氣吸附的影響。以添加Ti02的活性炭作為研究對(duì)象,在無(wú)外加電場(chǎng)和外加電場(chǎng)存在條件下,分別對(duì)Ti02/碳材料的氫氣吸附能力進(jìn)行測(cè)量。結(jié)果顯示,在外加電場(chǎng)作用下,吸附能力隨所合成吸附劑中Ti02納米顆粒含量增加而提高。不同電場(chǎng)對(duì)Ti02/碳材料氫氣吸附能力影響的實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,所合成的TiO/碳體系的氫氣吸附能力隨著電場(chǎng)強(qiáng)度的增加呈現(xiàn)出先增大再減小的趨勢(shì)。3000V電壓下檢測(cè)到的漏電電流很好的證明了氫氣的離子化現(xiàn)象。 實(shí)驗(yàn)中還通過(guò)異相成核反應(yīng)將碳沉積在活性炭上合成了MOF/碳樣品,其介電常數(shù)隨樣品中活性炭含量提高而增大。在選擇壓電材料作為吸附體系中電荷來(lái)源對(duì)MOF/碳樣品進(jìn)行氫氣吸附測(cè)量實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn),PMN-PT所產(chǎn)生的電荷對(duì)吸附影響效果明顯。在含碳22%的樣品中,氫氣吸附量在8MPa壓力下達(dá)到0.259%,比無(wú)電場(chǎng)條件下提高了31.5%。采用直接加電的方法,通過(guò)改變電壓考察不同強(qiáng)度電場(chǎng)對(duì)MOF/碳樣品吸附能力的影響。結(jié)果顯示,氫氣吸附量隨電場(chǎng)強(qiáng)度增強(qiáng)而增大,在2000V達(dá)到最大。循環(huán)氫氣吸附試驗(yàn)證明外加電場(chǎng)的這種增強(qiáng)作用是完全可逆的,在同等條件下可迅速穩(wěn)定的釋放出所儲(chǔ)存的氫氣。 實(shí)驗(yàn)還分別對(duì)其他介電材料(MgO, ZnO和BaTiO3)與活性炭所合成的吸附劑在電場(chǎng)作用下對(duì)氫氣的吸附能力進(jìn)行了測(cè)試。在外加電場(chǎng)存在和無(wú)外加電場(chǎng)情況下,對(duì)添加Mg0和Zn0的活性炭樣品分別進(jìn)行氫氣吸附測(cè)試實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),吸附量并沒(méi)有明顯變化。在對(duì)添加高介電常數(shù)BaTiO3的活性炭樣品進(jìn)行氫氣吸附測(cè)量時(shí)觀察到,電場(chǎng)作用下吸附量有所提高。 通過(guò)密度泛函計(jì)算氫氣與帶電TiO2分子之間的相互作用,以及電場(chǎng)作用下氫氣分別與TiO2分子,C24H12,摻雜TiO2的MOF/碳各吸附體系之間分別相互作用情況。計(jì)算模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)觀察到的結(jié)果一致,進(jìn)一步證明了電場(chǎng)對(duì)氫氣與吸附材料相互作用的影響。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：東北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB34

【共引文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2422248