納米粒子傳感器的制備及其在檢測(cè)三聚氰胺中的應(yīng)用
發(fā)布時(shí)間:2019-02-14 12:18
【摘要】:三聚氰胺是具有低毒性的化工原料,三聚氰胺攝入劑量和臨床疾病之間存在明顯的量效關(guān)系。當(dāng)攝入過(guò)量的三聚氰胺可能會(huì)導(dǎo)致腎結(jié)石,嚴(yán)重的可以導(dǎo)致腎衰竭甚至死亡。本論文提出了基于納米粒子的磁馳豫開(kāi)關(guān)陣列分析方法和磁、光雙模式分析方法來(lái)檢測(cè)三聚氰胺。主要內(nèi)容包括:(1)納米粒子的設(shè)計(jì)與合成;(2)納米粒子表面特異性受體單元的修飾,實(shí)現(xiàn)納米粒子的功能化;(3)通過(guò)檢測(cè)信號(hào)的變化,實(shí)現(xiàn)對(duì)三聚氰胺的檢測(cè)。1.核殼結(jié)構(gòu)Fe/Fe_3O_4納米粒子的合成及其在核磁共振檢測(cè)三聚氰胺方面的應(yīng)用我們利用高溫?zé)峤夥ê铣闪舜笮【?分散性好的油溶性Fe/Fe_3O_4納米粒子,同時(shí)也合成了特異性受體單元(2,4,6-trioxo-1,3,5-triazin-1-yl)acetic acid(TTAA),通過(guò)鹽酸多巴胺與Fe_3O_4強(qiáng)的配位能力,把TTAA和m PEG-COOH修飾到Fe/Fe_3O_4磁性納米粒子表面,得到功能化的TTAA-Fe/Fe_3O_4的納米粒子。TTAAFe/Fe_3O_4納米粒子具有很好的水溶性和穩(wěn)定性,同時(shí)也顯示出高的飽和磁化率,飽和磁化率為~58.7 emu/g。在本論文中,基于TTAA與三聚氰胺通過(guò)三重氫鍵相互作用誘導(dǎo)處于分散態(tài)的TTAA-Fe/Fe_3O_4納米粒子水溶液發(fā)生聚集,形成簇狀,引起橫向弛豫時(shí)間的變化,我們提出了基于磁性納米粒子的磁馳豫開(kāi)關(guān)陣列分析方法(MRSw assay)。磁馳豫開(kāi)關(guān)陣列分析方法檢測(cè)三聚氰胺不需要樣品的前處理和純化,可以在濁液中檢測(cè),大大縮短了實(shí)驗(yàn)所需時(shí)間,利用便攜式微型核磁共振儀實(shí)現(xiàn)實(shí)地、時(shí)時(shí)檢測(cè)。當(dāng)加入0→30μM的三聚氰胺于TTAA-Fe/Fe_3O_4([Fe]=32μM)納米粒子的水溶液中,水質(zhì)子的橫向弛豫時(shí)間明顯的增加,當(dāng)加入30μM的三聚氰胺后,△T_2的變化率(ΔT_2/T_2)可以達(dá)到~40%。當(dāng)加入的三聚氰胺的濃度低于16μM,ΔT_2/T_2與不同濃度的三聚氰胺之間線(xiàn)性相關(guān)度高,線(xiàn)性相關(guān)系數(shù)R2=0.9996。因此,在0~16μM的三聚氰胺的范圍內(nèi),我們可以定量檢測(cè)三聚氰胺濃度,三聚氰胺的檢出限(LOD)可以達(dá)到~2μM。除此之外,磁馳豫開(kāi)關(guān)陣列分析方法對(duì)三聚氰胺具有很好的選擇性。通過(guò)以上探究,磁馳豫開(kāi)關(guān)陣列分析方法可以作為一個(gè)廣譜方法廣泛的應(yīng)用于其他物質(zhì)的分析檢測(cè)。2.Au-Fe_3O_4復(fù)合納米粒子磁、光雙模式檢測(cè)三聚氰胺的研究首先我們?cè)谒臍漭梁陀桶窏l件下利用四氯金酸三水合物合成了油溶性的Au納米粒子,以Au納米粒子作為種子,通過(guò)高溫?zé)峤夥?在油胺、油酸、十八烯條件下合成油溶性Au-Fe_3O_4納米粒子,同時(shí)合成特異性受體單元l-(2-mercaptoethyl)-1,2,3,4,5,6-hexanhydro-s-triazine-2,4,6-trione(MTT)。通過(guò)Au-S鍵修飾MTT于Au-Fe_3O_4復(fù)合納米粒子的表面,最終得到功能化的MTT@Au-Fe_3O_4復(fù)合納米粒子。這種復(fù)合納米粒子分別包括來(lái)自于Fe_3O_4的磁學(xué)性能和來(lái)自于Au的光學(xué)性能,基于磁學(xué)和光學(xué)的復(fù)合實(shí)現(xiàn)雙模式檢測(cè)。三聚氰胺通過(guò)三重氫鍵的作用力與MTT結(jié)合,誘導(dǎo)MTT@Au-Fe_3O_4復(fù)合納米粒子發(fā)生聚集成為納米簇,這種狀態(tài)的改變會(huì)引起Au納米粒子光學(xué)性質(zhì)的變化,導(dǎo)致吸收峰的位移發(fā)生紅移,同時(shí)這種狀態(tài)的改變引起納米粒子周?chē)|(zhì)子的自旋-自旋弛豫時(shí)間的增大。通過(guò)紫外可見(jiàn)吸收光譜儀和核磁共振成像儀監(jiān)測(cè)這兩種變化實(shí)現(xiàn)對(duì)三聚氰胺的檢測(cè)。當(dāng)加入不同濃度的三聚氰胺于不同濃度的MTT@Au-Fe_3O_4納米粒子水溶液中,MTT@Au-Fe_3O_4納米粒子水溶液從最初的酒紅色變成最后的藍(lán)紫色,并且橫向弛豫時(shí)間明顯的增大,通過(guò)定量分析實(shí)驗(yàn)我們可以得到,基于磁馳豫開(kāi)關(guān)陣列分析方法和磁、光雙模式分析方法得到的對(duì)三聚氰胺的檢出限分別為~3.85μM和~2.76μM。這個(gè)檢出限遠(yuǎn)低于三聚氰胺的安全線(xiàn)(食品2.5 ppm,嬰幼兒奶粉1ppm)。除此之外,雙模式分析方法檢測(cè)三聚氰胺存在非常好的選擇性和專(zhuān)一性。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】:上海師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類(lèi)號(hào)】:TB383.1;TP212
本文編號(hào):2422196
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】:上海師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類(lèi)號(hào)】:TB383.1;TP212
【參考文獻(xiàn)】
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2 王君;劉嘉;;功能性磁共振成像的應(yīng)用和發(fā)展前景[J];現(xiàn)代儀器;2008年01期
,本文編號(hào):2422196
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