發(fā)布時(shí)間：2019-01-06 15:17

【摘要】：隨著科學(xué)技術(shù)的飛速發(fā)展,人們的物質(zhì)生活水平也在逐漸的提高,所以人們對(duì)自己的身體健康狀態(tài)也越來越關(guān)注了;也因此對(duì)環(huán)境,能源等各方面的要求也越來越高,所以,近年來對(duì)能源,生物,環(huán)境安全等領(lǐng)域的研究也越來越多。因?yàn)榧{米材料的粒徑大小在1~100 nm之間,所以具有特殊的結(jié)構(gòu)和較大的比表面積,因此,和常規(guī)材料相比,具有一些特殊的物理性質(zhì)和化學(xué)性質(zhì)。正因?yàn)榧{米材料有著諸多的優(yōu)點(diǎn),所以在傳感器,燃料電池,環(huán)境檢測(cè)等領(lǐng)域都得到了廣泛的應(yīng)用。直接甲醇燃料電池(DMFC)具有安全,高效等特點(diǎn),且在室溫等溫和條件下就能進(jìn)行反應(yīng),因?yàn)殡姵刂械娜剂蠟榧状?所以燃料電池在儲(chǔ)存和運(yùn)輸?shù)确矫娑挤浅７奖恪Ｒ虼?可以作為一種解決能源危機(jī)和環(huán)境污染的發(fā)電裝置,且因?yàn)轶w積小,所以在移動(dòng)電源和便攜式電源等領(lǐng)域都具有良好的發(fā)展前景。然而,因?yàn)榧状嫉拇呋趸^程中生成的中間產(chǎn)物CO等容易引起Pt催化劑的中毒,而造成催化劑的催化活性降低,穩(wěn)定性減弱,所以,研制出擁有高催化活性和高穩(wěn)定性等優(yōu)良性質(zhì)的催化劑就顯得尤為重要。電化學(xué)免疫分析法是一種通過抗原和抗體之間的特異性反應(yīng)來檢測(cè)樣品中的抗原或抗體的濃度的分析方法,因此這種方法具有很高的特異性和選擇性。電化學(xué)免疫傳感器將免疫分析方法和電化學(xué)傳感兩種技術(shù)結(jié)合在了一起,并利用抗體、酶等作為感受器,然后通過轉(zhuǎn)換器把反應(yīng)產(chǎn)生的化學(xué)信號(hào)轉(zhuǎn)化為電信號(hào)的一種生物傳感器。由于其結(jié)合了免疫分析技術(shù)和電化學(xué)傳感技術(shù),所以傳感器同時(shí)擁有這兩種技術(shù)的優(yōu)點(diǎn),既具有較高的選擇性,又具有較高的靈敏度。在這篇論文中,我們從納米顆粒的形貌與組分等對(duì)納米材料進(jìn)行了詳細(xì)的研究,使納米材料在電化學(xué)免疫傳感器領(lǐng)域和直接甲醇燃料電池領(lǐng)域的性質(zhì)得到改善,與此同時(shí),在傳感器和燃料電池的各種性能也因?yàn)榧{米顆粒的加入而得到了很大的提高。這篇論文的具有研究?jī)?nèi)容如下:1 Pd@PtM(M=Co,Ni,Cu)納米顆粒的制備及其對(duì)甲醇的電催化氧化的研究為了進(jìn)一步探究納米材料在直接甲醇燃料電池中對(duì)催化劑的性能的影響,我們?cè)谶@篇文章采用晶種的方法,通過異相成核過程,在表面活性劑聚乙烯吡咯烷酮(PVP)存在的條件下合成了能控制形貌的Pd@PtM(M=Co,Ni,Cu)核-殼納米顆粒。實(shí)驗(yàn)中我們制備的Pd@PtM納米顆粒的內(nèi)核為Pd納米顆粒,殼層金屬為PtM合金。核-殼結(jié)構(gòu)的使用降低了納米顆粒中鉑的濃度,提高了Pt的利用率,并且第一周期過鍍金屬的引入增強(qiáng)了甲醇電催化氧化的電流密度和穩(wěn)定性。另外,我們還研究了不同的第二種過渡金屬的加入對(duì)催化劑的穩(wěn)定性和催化活性的影響。從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出,在這幾種催化劑中,Pd@PtCu的催化活性和穩(wěn)定性是最好的,且與商業(yè)鉑黑相比較時(shí),Pd@PtCu催化劑仍然表現(xiàn)出較好的催化活性和穩(wěn)定性。2具有不同殼層厚度的Pd@PtRu納米顆粒的合成及其對(duì)甲醇的電氧化的探究在金屬納米材料中,不同金屬的含量和比例不同對(duì)催化劑的影響也大不相同,在這篇文章同樣采用晶種的方法,利用異相成核過程在表面活性劑PVP存在的條件下合成了具有不同殼層厚度的Pd@PtRu納米顆粒。在制備的Pd@PtRu納米顆粒中Pd為內(nèi)核,PtRu為殼層金屬。在這項(xiàng)工作中,我們注意到具有不同殼層厚度的催化劑的性質(zhì)會(huì)有所不同,并且,殼層中Pt和Ru的比例不同,催化劑的性能也有所不同。因?yàn)楹藲そY(jié)構(gòu)的合成使納米顆粒催化劑中Pt的濃度減少了,所以增加了貴金屬Pt的利用效率。更重要的是,在催化劑中,金屬Ru可以吸附甲醇電催化氧化過程中生成的CO,OH等中間產(chǎn)物,從而使金屬Pt表面具有更多的可用于甲醇電催化氧化的活性位點(diǎn),這就使催化劑催化甲醇氧化的電流密度的增加,從而導(dǎo)致催化劑的活性的提高。3基于金-鉑納米顆粒的無標(biāo)記的電化學(xué)免疫傳感器的制備及癌胚抗原的檢測(cè)因?yàn)榧{米材料具有較高的的比表面積,且生物相容性較好,因此能促進(jìn)底物與電極之間的電子傳輸,而且還能很好的固定抗原,抗體等生物分子。所以,在這篇文章中,我們使用功能化的單壁碳納米管(SWCNT)來負(fù)載金-鉑(Au-Pt)雙金屬納米顆粒,制備出了一種新型的,無標(biāo)記的,用于檢測(cè)癌胚抗原(CEA)濃度的電化學(xué)免疫傳感器。在實(shí)驗(yàn)時(shí),首先將羧基化的碳納米管滴在干凈的玻碳電極上面,然后采用電沉積的方法將Au-Pt雙金屬納米顆粒沉積在碳納米管表面,玻碳電極表面因?yàn)橛须p金屬納米顆粒的修飾;因?yàn)榭乖涂贵w都是屬于蛋白質(zhì)類的,所以,當(dāng)把a(bǔ)nti-CEA滴加在修飾后的電極表面時(shí),anti-CEA可以通過蛋白質(zhì)和Au-Pt之間的相互作用而牢牢地吸附在Au-Pt納米顆粒的表面上,而不容易脫落。在該電化學(xué)免疫傳感器中,因?yàn)橛蠥u-Pt納米顆粒和SWCN的加入,使得電極的表面覆蓋率和導(dǎo)電性增加,并且因?yàn)榧{米顆粒的較高的生物相容性使吸附在電極表面的抗體的數(shù)量大大增加。所以,在最優(yōu)的條件下,該電化學(xué)免疫傳感器具有很低的檢測(cè)線,且線性范圍很寬。此外,本實(shí)驗(yàn)中設(shè)計(jì)的免疫傳感器還表現(xiàn)出了很好的穩(wěn)定性,選擇性和重現(xiàn)性。而且,當(dāng)把該實(shí)驗(yàn)制備的電化學(xué)免疫傳感器用于檢測(cè)人的血清樣品時(shí),檢測(cè)結(jié)果與酶聯(lián)免疫吸附測(cè)定(ELISA)的結(jié)果十分吻合,因此,該方法可以用于臨床監(jiān)測(cè)。更重要的是,通過改變相應(yīng)的抗體種類,這種方法可以擴(kuò)展為其他生物標(biāo)記物的定量檢測(cè),因此代表了一個(gè)通用的檢測(cè)方案。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TB383.1

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本文編號(hào)：2402965