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Mg或Sm元素摻雜對Se替代PbTe、GeTe及其合金的熱電性能優(yōu)化研究

發(fā)布時間:2018-12-27 15:04
【摘要】:Pb Te、Ge Te是性能較好的中溫?zé)犭姴牧?在發(fā)電領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用前景,在節(jié)能減排、低碳環(huán)保方面具有重要的意義。Se替代Pb Te-Ge Te合金中的Te后,能夠增加Pb在Ge Te中的固溶度并提高材料的熱電性能。本工作采用熔煉、熱處理、淬火及放電等離子燒結(jié)(SPS)等工藝制備了Pb0.98-xMgxNa0.02Te0.5Se0.5、Ge1-xMgxTe0.7Se0.3及Ge0.75Pb0.2Sm0.03Te1-xSex三個系列合金樣品,以進一步探究Mg及Sm元素摻雜對Se替代的Pb Te、Ge Te及Pb Te-Ge Te合金的物相、微觀組織及熱電性能的影響規(guī)律,優(yōu)化它們的熱電性能。。對Pb0.98-xMgxNa0.02Te0.5Se0.5(x=0,0.02,0.04,0.06,0.08,0.10)系列合金的研究表明:Se的替代增加了Mg的固溶度;合金的電阻率及Seebeck系數(shù)隨Mg含量的增加先增大后減小,在x=0.06處達到最大值,而其熱導(dǎo)率隨Mg含量的增加先降低后升高,在x=0.04處達到最小值;最終,Mg摻雜量為x=0.04的合金樣品在673 K時獲得最高ZT值1.0,比未摻雜Mg合金在相同溫度下的0.88高出13.6%。對Ge1-xMgxTe0.7Se0.3(x=0.04,0.07,0.10,0.12)系列合金的研究表明:Mg以析出Mg Se第二相形式存在,較少固溶進合金中;隨著Mg含量的增加,合金電阻率增大,Seebeck系數(shù)變化不大,但熱導(dǎo)率降低較多,最終,Mg摻雜量為0.12的合金樣品在673K時獲得最大熱電優(yōu)值0.60,比純Ge Te在相同溫度下的0.51高17%。對Ge0.75Pb0.2Sm0.03Te1-xSex(x=0,0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.6)系列合金的研究表明:Se的替代增加了Pb在Ge Te固溶體中的固溶度;稀土元素Sm摻雜細化了調(diào)幅分解組織;隨著Se含量的增加,合金電阻率上升,Seebeck系數(shù)也增加,并且熱導(dǎo)率顯著降低,最終,Se替代量x=0.5的合金具有最低的熱導(dǎo)率0.78 W m-1 K-1(723 K)及最高熱電優(yōu)值ZT=1.5,比x=0的0.99高出51%。
[Abstract]:Pb Te,Ge Te is a medium temperature thermoelectric material with good performance. It has a wide application prospect in power generation field, and has important significance in energy saving and emission reduction, low carbon environmental protection. It can increase the solubility of Pb in Ge Te and improve the thermoelectric properties of the materials. In this work, three series of Pb0.98-xMgxNa0.02Te0.5Se0.5,Ge1-xMgxTe0.7Se0.3 and Ge0.75Pb0.2Sm0.03Te1-xSex alloy samples were prepared by melting, heat treatment, quenching and spark plasma sintering (SPS). In order to study the effect of Mg and Sm doping on the phase, microstructure and thermoelectric properties of Pb Te,Ge Te and Pb Te-Ge Te alloys replaced by Se, the thermoelectric properties of Pb Te,Ge Te and Pb Te-Ge Te alloys were optimized. A series of Pb0.98-xMgxNa0.02Te0.5Se0.5 alloys (0.02 / 0.02 / 0.04 / 0.06 / 0.08 / 0. 10) are studied. The results show that the substitution of Se increases the solution of Mg. The resistivity and Seebeck coefficient of the alloy first increased and then decreased with the increase of Mg content, and reached the maximum at x0. 06, while the thermal conductivity decreased first and then increased with the increase of Mg content, and reached the minimum value at x0. 04. In the end, the highest ZT value of the alloy with Mg doping amount of XG 0.04 is 1.0 at 673K, which is 13.6 higher than that of the undoped Mg alloy at the same temperature. The study on the Ge1-xMgxTe0.7Se0.3 (x _ (0.04) O _ (0.04) ~ (0.07) ~ (0.10) ~ (0.12) alloy shows that Mg exists in the form of precipitated second phase of Mg Se, and less solid solution is introduced into the alloy. With the increase of Mg content, the resistivity of the alloy increases, the Seebeck coefficient does not change much, but the thermal conductivity decreases more. Finally, the maximum thermoelectric excellent value of 0.60 is obtained at 673K when the content of Mg is 0.12. It is 17 times higher than that of pure Ge Te at the same temperature. A series of Ge0.75Pb0.2Sm0.03Te1-xSex alloys (xn00. 1 + 0. 2, 0. 3, 0. 4, 0. 50. 6) show that the substitution of Se increases the solution degree of Pb in Ge Te solid solution, and the Sm doping of rare earth element refines the structure of amplitude modulation decomposition. With the increase of Se content, the resistivity of the alloy increases, the Seebeck coefficient increases, and the thermal conductivity decreases significantly. The lowest thermal conductivity (0.78 W m ~ (-1) K ~ (-1) and the highest thermoelectric excellent value (ZT=1.5,) of the alloy with Se substitution x _ (0.5) are 51% higher than that of x _ (0) 0.99.
【學(xué)位授予單位】:深圳大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:TB34

【共引文獻】

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本文編號:2393253

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