【摘要】：近年來,金屬-有機骨架(MOFs)由于具有可控的納米結(jié)構、超高的孔隙率和大的比表面積,從而成為潛在的存儲氣體的媒介。二維的石墨烯片上下表面有-OH、-C-O-C-官能團,邊緣有.COOH官能團,因此可以利用石墨烯表面的官能團或?qū)κ┑墓倌軋F進行功能化,進而實現(xiàn)石墨烯或功能化石墨烯與金屬有機骨架的面-面組裝。本論文利用功能化石墨烯與HKUST-1、氧化石墨烯及石墨烯與NENU-5、石墨烯量子點與HKUST-1形成了一系列的復合材料。由于兩者的協(xié)同作用,表現(xiàn)出良好的C02吸脫附和HER性能。(1)將表面含有羥基和橋氧基的氧化石墨烯(GO)還原,然后將化學還原的GO進行功能化得到功能化石墨烯(BFG)。接著將BFG與合成HKUST-1的前驅(qū)物混合得到BFG/HKUST-1=1:3、1:4、1:5的復合材料。為了證明所得復合材料的孔結(jié)構,進行了77 K,1 atm條件下的N2吸附測試,結(jié)果表明該系列復合材料均屬于微孔結(jié)構。在273 K,1 atm條件下測得的CO2吸附表明,當BFG/HKUST-1=1:5時,其C02吸附量為8.84 mmol/g,比HKUST-1提高31%。當BFG/HKUST-1=1:3時,其HER的起始電位最低,電流密度最大,塔菲爾斜率最小,因此可作為降低HER活化能的催化材料。(2)我們利用溶液法和研磨法合成了一系列的GO/NENU-5=4%、6%、15%復合材料。在77 K,1 atm條件下測得的N2吸附表明,GO/NENU-5=4%、6%、15%復合材料均屬于微孔結(jié)構。273 K,1 arm條件下C02及CH4吸附表明,復合材料中GO的加入并不能提高C02、CH4的吸附量。當GO/NENU-5=6%時,該復合材料的起始電位最正,電流密度最大,塔菲爾斜率最小,說明該材料是—種較好的降低HER活化能的材料。另一方面,合成了一系列rGO/NENU-5=4%、6%、15%復合材料。然而,在273 K,1 arm條件下,該系列的復合材料并不能提高C02、CH4的吸附量。但是當rGO/NENU-5=15%時,該復合材料HER的性能最好。(3)我們使用了一種簡單的方法合成了石墨烯量子點(GQDs)。通過將GQDs與合成HKUST-1的前驅(qū)物混合得到了一系列GQDs/HKUST-1=3:1、1:5、2：5的混合物。在77 K,1 atm條件下的N2吸附表明,該系列復合材料均屬于微孔結(jié)構。然而,復合材料中GQDs的加入并不能提高復合材料的CH4 (273 K,1 atm)吸附能力。當GQDs/HKUST-1=2:5寸,其273 K,1 atm條件下的C02吸附量為9.30 mmol/g,比單純的HKUST-1提高38%,說明該復合材料是一種極好的CO2儲存媒介。
[Abstract]:In recent years, metal-organic skeleton (MOFs) has become a potential gas storage medium due to its controllable nanostructure, high porosity and large specific surface area. There are-OH,-C-O-C- functional groups on the upper and lower surfaces and. COOH functional groups on the edge of the two-dimensional graphene sheets. Therefore, the functional groups on the graphene surface or on the graphene functional groups can be used to functionalize the graphene functional groups. Then the surface-surface assembly of graphene or functionalized graphene and organometallic skeleton is realized. In this paper, a series of composite materials were formed by functionalized graphene and HKUST-1, oxide, graphene and NENU-5, graphene quantum dots and HKUST-1. Because of the synergistic effect of the two methods, the adsorbing and desorption properties of CO2 and HER are good. (1) the graphene oxide (GO) with hydroxyl and bridged groups on the surface is reduced, and then the chemically reduced GO is functionalized to obtain the functionalized graphene (BFG). Then the BFG/HKUST-1=1:3,1:4,1:5 composite was obtained by mixing BFG with the precursor of synthetic HKUST-1. In order to prove the pore structure of the composites, N _ 2 adsorption at 77K ~ (-1) atm was carried out. The results showed that the composites were all microporous. The adsorption of CO2 at 273 K ~ (-1) atm shows that the adsorption capacity of CO2 at BFG/HKUST-1=1:5 is 8.84 mmol/g, which is 31cm higher than that of HKUST-1. When BFG/HKUST-1=1:3 is used, the HER has the lowest initial potential, the highest current density and the lowest Taffel slope. Therefore, it can be used as a catalytic material to reduce the activation energy of HER. (2) A series of GO/NENU-5=4%,6%,15% composites were synthesized by solution method and grinding method. The N _ 2 adsorption at 77K ~ (-1) atm showed that the GO/NENU-5=4%,6%,15% composites were of microporous structure. The adsorption of C02 and CH4 at 273K ~ (-1) arm showed that the addition of GO in the composites could not improve C02. The adsorption capacity of CH4. When GO/NENU-5= is 6, the initial potential, current density and Taffel slope of the composite are the most positive, and the Taffer slope is the smallest, which indicates that the composite is a better material for reducing the activation energy of HER. On the other hand, a series of rGO/NENU-5=4%,6%,15% composites were synthesized. However, under the condition of 273K ~ (-1) arm, the adsorption capacity of C _ (02) H _ (4) was not increased by the composite. But when rGO/NENU-5= is 15, the composite HER has the best properties. (3) We have synthesized graphene quantum dots (GQDs).) by a simple method. A series of GQDs/HKUST-1=3:1,1:5,2:5 mixtures were obtained by mixing GQDs with the precursor of synthetic HKUST-1. The N _ 2 adsorption at 77K ~ (-1) atm shows that the composites are of microporous structure. However, the addition of GQDs in the composites can not improve the adsorption ability of CH4 (273K ~ (-1) atm). The adsorptive capacity of CO2 in GQDs/HKUST-1=2:5 inch is 9.30 mmol/g, and the adsorption capacity of CO2 is 9.30 mmol/g, which indicates that the composite is an excellent storage medium for CO2.
【學位授予單位】：南京師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TB332

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本文編號：2364534