【摘要】：惡性腫瘤是嚴重威脅人類健康和生命的重大疾病之一。惡性腫瘤的發(fā)病與特定生物標志物在體內(nèi)的含量有密切的關(guān)系。因此,痕量腫瘤標志物定量檢測對于疾病診斷己突顯重要的地位。與其他免疫分析方法相比,性能優(yōu)異的電化學免疫傳感器備受關(guān)注。針對電化學免疫傳感器研究的關(guān)鍵問題傳感器的靈敏度,在本論文中,我們將具有優(yōu)異性質(zhì)的納米材料及納米復合材料應用于傳感器敏感界面構(gòu)建和電化學活性納米探針的設(shè)計去增強檢測信號,從而提高傳感器的靈敏度方面開展如下工作:.1.基于金粒子修飾的碳納米管為傳感界面電化學免疫傳感器的構(gòu)建。在本工作中,采用恒電位電沉積法,將金納米粒子沉積在多壁碳納米管修飾的電極表面,并利用其進一步用來固定一抗,Fe(CN)63-/4-作為信號分子,成功的構(gòu)建一種簡單的電化學免疫傳感器。掃描電鏡圖證實金納米粒子均勻的沉積到碳納米管表面。循環(huán)伏安測試結(jié)果表明多壁碳納米管和金納米粒子良好的導電性加速了電子的轉(zhuǎn)移,明顯增強了傳感器的電流響應。實驗結(jié)果表明,該傳感器能實現(xiàn)癌胚抗原的檢測且其具有良好的穩(wěn)定性和重現(xiàn)性。2.基于金納米粒子-(普魯士藍/石墨烯-碳納米管)n多層膜為固定界面的電化學免疫傳感器的制備及其對癌胚抗原的檢測。在本工作中,利用電沉積和自組裝技術(shù)交替的策略,在玻碳電極上制備有序的多層膜(普魯士藍/石墨烯-碳管)5,我們發(fā)展了一種靈敏直接型的電化學免疫傳感器并應用于癌胚抗原的檢測。金納米粒子被吸附到多層膜的表面固定癌胚抗體,多層膜的結(jié)構(gòu)能有效的防止普魯士藍從電極表面上的泄露,也提高了傳感器的穩(wěn)定性。多層膜中的普魯士藍同時也是信號分子,從而避免在檢測液中添加其它的電活性分子。電化學技術(shù)及掃描顯微鏡用于表征傳感器的裝過程。在最優(yōu)的實驗條件下,該傳感器實現(xiàn)了對癌胚抗原的靈敏檢測,檢測范圍:0.2-1.0,1.0-40.0 ng m L-1,檢測限:60 pg m L-1。3.基于辣根過氧化酶功能化納米復合物為標記物,雙信號放大的電化學免疫傳感器的制備及其對癌胚抗原的檢測。在本工作中,我們制備一種辣根過氧化酶(HRP)功能化納米復合物來為新型的標記物,金納米/硫堇功能化碳管作為傳感界面,構(gòu)建了一種高靈敏的電化學免疫傳感器。以碳管為模板,以焦硫酸銨為氧化劑合成具有均勻核殼結(jié)構(gòu)的聚苯胺包覆碳管(PAN@CNTs),通過靜電吸附作用,Au NPs吸附在PAN@CNTs表面。采用一鍋法,將二抗和大量辣根過氧化物酶組裝到Au NPs-PAN@CNTs,從而制備出新型的標記物,高濃度HRP和Au NPs-PAN@CNTs復合材料實現(xiàn)雙信號的放大。最佳實驗條件下,檢測限低至8 pg m L-1。4.基于功能化的石墨烯納米復合物作為非酶標記的電化學免疫傳感器的制備及其對癌胚抗原和甲胎蛋白的聯(lián)合檢測。在本工作中,我們設(shè)計了一種新型無酶標記的電化學免疫傳感器,實現(xiàn)了對兩種對癌胚抗原和甲胎蛋白靈敏檢測。具有較大比表面積的金納米花作為傳感界面來捕捉大量的一抗,也為免疫反應提供有利的微環(huán)境�；谶�原氧化石墨烯可以與氧化還原探針(硫堇或普魯士藍)通過π-π堆積和聚二甲基二烯丙基氯化銨的連接作用,制備出Au NPs-PB@r GO和Au NPs-Thi@r GO兩種復合物,并用其作為不同的標記物。實驗結(jié)果表明,該三明治的免疫分析方法顯示良好的線性響應,檢測范圍0.6-80.0 ng m L-1,對癌胚抗原和甲胎蛋白檢測限分別為0.12 ng m L-1和0.08 ng m L-1。5.金納米粒子修飾的多壁碳納米管為信號增強的電化學免疫傳感器的制備及對癌胚抗原和甲胎蛋白的聯(lián)合檢測。在本工作中,采用簡單超聲誘導組裝的方法,制備出金納米粒子修飾的多壁碳納米管(Au NPs@MWCNTs)復合物,并將其作為電化學信號增強試劑,構(gòu)建了一種新型的電流型的免疫傳感器,成功實現(xiàn)了對癌胚抗原和甲胎蛋白的聯(lián)合檢測。基于該復合物具有較大的表面積和良好導電性等優(yōu)異性能,其不僅用來固定信號抗體同時也用來固載大量的信號分子(Cd2+和Pb2+)。實驗結(jié)果表明,金屬離子功能化的免疫復合物作為標記物能有效的放大檢測信號,免疫傳感器在具有良好的線性響應,檢測范圍:0.01-60.0 ng m L-1,癌胚抗原和甲胎蛋白檢測限低至3.0 pg m L-1和4.5 pg m L-1。此外,本工作發(fā)展的多種免疫分析方法顯示了較好的靈敏度和選擇性。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：安徽師范大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.1;O657.1

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本文編號：2328005