【摘要】：氧還原反應(yīng)是質(zhì)子交換膜燃料電池和金屬-空氣電池的重要反應(yīng).貴金屬鉑(Pt)與元素周期表中第一排的非貴過(guò)渡金屬(M)形成鉑合金催化劑(PtM)可以提高氧還原反應(yīng)活性.但是,有關(guān)活性的提高有多大程度上是來(lái)自合金元素的貢獻(xiàn)卻仍然存在爭(zhēng)議.為研究合金元素對(duì)PtM催化活性的影響,本工作合成了顆粒形狀與合金元素含量相似的鉑錳(PtMn)、鉑鐵(PtFe)、鉑鈷(PtCo)和鉑鎳(PtNi)納米立方塊催化劑,并考察了不同鉑合金催化劑在酸性介質(zhì)中的氧還原反應(yīng)活性.選擇制備立方塊形狀納米顆粒催化劑進(jìn)行比較,可以將顆粒表面結(jié)構(gòu)對(duì)催化活性的影響降到最小.結(jié)果表明,氧還原反應(yīng)活性與鉑d-能帶中心值曲線呈現(xiàn)火山形關(guān)系,其中PtCo納米立方塊催化劑的活性最高.本文所得到的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與基于d-能帶理論框架已知表面的密度泛函理論計(jì)算結(jié)果一致.
[Abstract]:Oxygen reduction is an important reaction of proton exchange membrane fuel cell and metal-air cell. Precious metal platinum (Pt) and the first row of non-expensive transition metal (M) in the periodic table form platinum alloy catalyst (PtM) can improve the activity of oxygen reduction reaction. However, the extent to which the increase in activity is due to the contribution of alloying elements remains controversial. In order to study the effect of alloy elements on the catalytic activity of PtM, platinum manganese, (PtMn), platinum, iron, (PtFe), platinum cobalt (PtCo) and platinum nickel (PtNi) nanorircle catalysts with similar shape to alloy elements were synthesized. The oxygen reduction activity of different platinum alloy catalysts in acid medium was also investigated. The effect of particle surface structure on the catalytic activity can be minimized. The results show that the activity of oxygen reduction reaction is related to the central value curve of platinum d- energy band, and the activity of PtCo nanorircular catalyst is the highest. The experimental results obtained in this paper are in agreement with the results of the density functional theory based on the known surface of the d- band theoretical framework.
【作者單位】： 美國(guó)邁阿密大學(xué)化學(xué)與生物化學(xué)系;美國(guó)奧克蘭大學(xué)化學(xué)系;美國(guó)美利堅(jiān)大學(xué)化學(xué)系;
【基金】：supported by the US National Science Foundation(CHE 1156425,CHE 1559670)
【分類號(hào)】：O643.36;TB383.1

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本文編號(hào)：2308146