【摘要】：隨著金、鉍廣泛應(yīng)用于生產(chǎn)生活中的各個領(lǐng)域,其需求量不斷增加而自然資源卻不斷減少,因而研究從環(huán)境樣品中富集金、鉍離子至關(guān)重要。碳納米管作為一種新型的納米材料,具有獨特的結(jié)構(gòu)和優(yōu)良性質(zhì),可通過表面改性修飾,提高其表面性能并用于環(huán)境中金屬離子的分離富集。本文主要通過合成不同改性多壁碳納米管作為固相萃取的吸附劑,用于金、鉍離子的吸附和回收。本論文利用化學(xué)修飾,合成了三種改性多壁碳納米管新型吸附劑。前兩種是先將介孔二氧化硅包覆到多壁碳納米管表面(mSiO_2@MWCNTs),再將氨基硫脲(TSC)和(3-巰基丙基)三甲氧基硅烷(MPTS)分別接枝到mSiO_2@MWCNTs上,得到的產(chǎn)物分別記作TSC-mSiO_2@MWCNTs和MPTS-mSiO_2@MWCNTs;第三種則是將聚多巴胺修飾到多壁碳納米管表面,產(chǎn)物記作PDA@MWCNTs。通過傅里葉紅外光譜、掃描電鏡、能量散射X射線光譜、透射電鏡、熱重分析和N2吸附脫附分析六種表征手段分別對原始多壁碳納米管,介孔二氧化硅包覆的多壁碳納米管及最終改性的多壁碳納米管進(jìn)行表征分析。通過分析結(jié)果的比較,證明目標(biāo)材料的成功合成。在TSC-mSiO_2@MWCNTs對金離子的吸附性能研究中,通過靜態(tài)吸附實驗,對接觸時間、初始濃度、溶液pH值、吸附劑投加量、鹽的濃度、溫度等條件進(jìn)行了優(yōu)化,經(jīng)考察,確定接觸時間360 min、濃度為50μg mL-1、原始pH值的Au(III)溶液、20 mg吸附劑、溫度303 K為靜態(tài)吸附的最佳條件,得到Au(III)的最大吸附量為124.20 mg g-1;吸附動力學(xué)可用準(zhǔn)二級動力學(xué)方程描述,吸附等溫線符合Langmuir模型,吸附熱力學(xué)表明,吸附是一個自發(fā)的放熱過程;并研究了動態(tài)吸附效果,Au(III)的最大回收率達(dá)100%。通過對二元體系和廢印刷線路板中Au(III)吸附選擇性的考察發(fā)現(xiàn),在二元體系中,TSC-mSiO_2@MWCNTs對Au(III)的選擇性因子Kd為307.5,廢印刷線路板溶液中Au(III)的吸附率達(dá)到89.87%。在MPTS-mSiO_2@MWCNTs和PDA@MWCNTs分別對金、鉍離子的吸附性能研究中,通過單因素變量實驗,各自對不同實驗條件進(jìn)行了優(yōu)化,MPTS-mSiO_2@MWCNTs和PDA@MWCNTs對Au(III)的最大吸附量分別為124.36和496.33 mg g-1,對Bi(III)的最大吸附量分別為117.01和114.67 mg g-1;通過對吸附機(jī)理的探討,證明Au(III)、Bi(III)的吸附過程均符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型和Langmuir吸附等溫模型;MPTS-mSiO_2@MWCNTs、PDA@MWCNTs對Au(III)的吸附均為自發(fā)的吸熱反應(yīng),而對Bi(III)則分別為自發(fā)放熱和自發(fā)吸熱反應(yīng);通過固相萃取實驗,考察了改性材料對Au(III)、Bi(III)的吸附解吸行為,在最優(yōu)條件下,得到MPTS-mSiO_2@MWCNTs、PDA@MWCNTs對Au(III)的最大回收率分別為100%和93.37%,對Bi(III)的最大回收率分別為96.05%和85.61%。環(huán)境應(yīng)用方面,在其他金屬存在的二元體系中,MPTS-mSiO_2@MWCNTs、PDA@MWCNTs對Au(III)的選擇性因子Kd分別為828.33、1456.99;在廢印刷線路板溶液中,MPTS-mSiO_2@MWCNTs、PDA@MWCNTs對Au(III)的吸附率分別達(dá)到62.10%和85.23%。通過探究,證明本實驗合成的三種改性的多壁碳納米管吸附劑性能良好,且實驗過程簡單易操作,綠色環(huán)保,為環(huán)境樣品中富集和分離金、鉍離子的研究提供了可能的參考依據(jù)。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：河南師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TQ424;TB383.1

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本文編號：2284597