【摘要】：納米粒子電化學(xué)開辟了納米技術(shù)新方向并在多個(gè)領(lǐng)域展現(xiàn)出誘人前景。納米復(fù)合材料可結(jié)合多個(gè)組分的性質(zhì)甚至表現(xiàn)出協(xié)同效應(yīng),應(yīng)用廣泛,其合成方法和性能開發(fā)是前沿和難點(diǎn)。磁性納米粒子基于獨(dú)特的磁力學(xué)、電學(xué)、熱學(xué)和其它物理/化學(xué)性質(zhì)備受關(guān)注,廣泛用于分離富集及光致發(fā)熱治療腫瘤等領(lǐng)域,但其電化學(xué)拓展鮮有報(bào)道�；谄浔旧碡S富且優(yōu)異的性質(zhì)和功能,結(jié)合靈活電化學(xué)技術(shù),可望進(jìn)一步豐富磁性材料的性質(zhì),制備多功能磁性納米復(fù)合材料,籍此研制新型生物傳感器。在本學(xué)位論文中,我們主要綜述了電化學(xué)生物傳感器、磁性納米粒子和普魯士藍(lán)的研究進(jìn)展。在這些基礎(chǔ)上,我們?cè)跍睾铜h(huán)境下采用多種電化學(xué)技術(shù)轉(zhuǎn)化氧化鐵磁性納米粒子成為高電化學(xué)活性和催化性的普魯士藍(lán),并結(jié)合金共沉積技術(shù)制備了普魯士藍(lán)-金復(fù)合材料,籍此研制了以磁性納米粒子為標(biāo)記物的三明治型免疫生物傳感器和免標(biāo)記型適體生物傳感器,效果滿意。主要工作如下:1.開發(fā)了中性水相體系中電化學(xué)轉(zhuǎn)化Fe2O3磁性納米粒子(MNPs)成為普魯士藍(lán)(PB)的新方法并用于生物傳感信號(hào)放大檢測(cè)禽流感病毒。在中性的K3Fe(CN)6溶液中,在磁場控制下,金電極表面施加高電位觸發(fā)電化學(xué)析氧形成局部強(qiáng)酸性環(huán)境使磁性納米粒子化學(xué)反應(yīng)釋放鐵離子;接下來施加低電位電化學(xué)還原得到K4Fe(CN)6與鐵離子反應(yīng)生成普魯士藍(lán)�？刂蒲趸娢缓蜁r(shí)間可調(diào)控普魯士藍(lán)生成速度及性質(zhì)。該方法在MNPs的磁性基礎(chǔ)上進(jìn)一步拓展了其電化學(xué),在中性初始環(huán)境下進(jìn)行且空間可控地生成強(qiáng)電化學(xué)活性的普魯士藍(lán)。受此啟發(fā),我們進(jìn)一步開發(fā)了以MNPs為標(biāo)記物的三明治型免疫生物傳感器,然后基于電化學(xué)轉(zhuǎn)化MNPs標(biāo)記物生成的PB的電化學(xué)性質(zhì)高效放大信號(hào)以靈敏檢測(cè)禽流感病毒(H5N1)。該生物傳感器檢測(cè)范圍為0.0025 HAU-0.16 HAU(5?L樣品),檢測(cè)限為0.00074 HAU,比同類傳感器低了1個(gè)數(shù)量級(jí)。2.開發(fā)了結(jié)合MNPs電化學(xué)轉(zhuǎn)化和金電沉積技術(shù)的新法制備PB-Au納米復(fù)合物并用于高性能的安培化學(xué)傳感。首先,通過磁場將MNPs固定在金磁電極表面,在2 m M HAu Cl4,1 m M K3[Fe(CN)6]以及0.1 M K2SO4溶液中,采用開發(fā)的電化學(xué)轉(zhuǎn)化法獲得PB,同時(shí),在低電位過程中,電還原的金與PB均勻混合,最終獲得PB-Au復(fù)合材料。通過控制前驅(qū)體的比例可調(diào)控PB-Au納米復(fù)合物的尺寸及形貌。采用掃描電鏡技術(shù)和多種電化學(xué)技術(shù)對(duì)其形貌、電化學(xué)性能及催化性能進(jìn)行表征并與常規(guī)PB修飾電極進(jìn)行比較。PB-Au納米材料修飾的電極導(dǎo)電性好、測(cè)試穩(wěn)定性好,對(duì)H2O2還原和氧化的催化性能優(yōu)異,明顯優(yōu)于從常規(guī)PB或金納米粒子修飾電極。PB-Au修飾電極傳感H2O2線性檢測(cè)區(qū)間為0.002-5.7m M,靈敏度為934?A·cm-2·m M-1,檢測(cè)下限低(72 n M),并有優(yōu)異的操作和儲(chǔ)存穩(wěn)定性。3.基于PB-Au復(fù)合膜開發(fā)免標(biāo)記電化學(xué)適體生物傳感器�；赑B-Au納米材料的高導(dǎo)電性、協(xié)同催化特性及生物親和性,以及其表面豐富的金結(jié)合位點(diǎn),我們?cè)趶?fù)合物表面固定巰基修飾適體并用于捕獲凝血酶。通過凝血酶對(duì)電極表面?zhèn)髻|(zhì)和導(dǎo)電性的影響,以PB的電化學(xué)活性和催化活性降低為信號(hào)實(shí)現(xiàn)靈敏檢測(cè)。線性檢測(cè)區(qū)間為0.1 n M-100 n M,靈敏度為5.1?A·cm-2·n M-1,檢測(cè)下限為13 p M。此免標(biāo)記適體傳感器此外展示優(yōu)良的再現(xiàn)性和穩(wěn)定性。此外,鑒于其易用性、設(shè)計(jì)簡單、操作便捷,本文提出的方法可以作為一個(gè)優(yōu)異的設(shè)計(jì)模式用于其他生物傳感器的制備。
[Abstract]:Nano-particle electrochemistry opens up a new direction of nanotechnology and exhibits attractive prospects in many fields. Nano-composites can bond multiple components and even show the synergistic effect. It is widely used. Its synthetic methods and performance development are the leading and difficult points. Magnetic nanoparticles have attracted much attention based on unique magnetic mechanics, electrical, thermal and other physical/ chemical properties, widely used in the fields of separation and enrichment and light-induced fever treatment, but their electrochemical development is rarely reported. Based on its abundant and excellent properties and functions, combined with flexible electrochemical technology, it is expected that the properties of magnetic materials can be further enriched, and the multifunctional magnetic nano composite material can be prepared, and the novel biosensor is developed. In this paper, we reviewed the progress of electrochemical biosensor, magnetic nanoparticles and Prussian blue. On these bases, we use a variety of electrochemical techniques to convert ferric oxide magnetic nanoparticles into Prussian blue with high electrochemical activity and catalytic properties in a mild environment, and prepare Prussian blue-gold composite material in combination with gold co-deposition technique. A sandwich immunobiosensor and a non-labeled aptamer biosensor based on magnetic nanoparticles were developed. The main work is as follows: 1. The new method of electrochemically converting Fe2O3 magnetic nanoparticles (MNPs) into Prussian blue (PB) in neutral water phase system was developed and used to amplify and detect the avian influenza virus. In the neutral K3Fe (CN) 6 solution, under the control of the magnetic field, the gold electrode surface is subjected to high potential to trigger electrochemical oxygen evolution to form a locally strong acid environment to cause the magnetic nano-particles to chemically react to release iron ions; and then, a low-potential electrochemical reduction is applied to obtain the K4Fe (CN) 6 and the iron ion to generate Prussian blue. controlling oxidation potential and time can regulate Prussian blue generation speed and property. The method further expands its electrochemistry on the magnetic basis of MNPs, and generates Prussian blue with strong electrochemical activity under a neutral initial environment. Inspired by this, we further developed a sandwich-type immunobiosensor with MNPs as markers, and then efficiently amplified the signal based on the electrochemical properties of PB generated by the electrochemical conversion of MNPs markers to sensitively detect the avian influenza virus (H5N1). The detection range of the biosensor is 0.0025 HAU-0.16HAU (5? L sample), and the detection limit is 0.00074 HAU, which is one order of magnitude lower than that of the same type of sensor. PB-Au nanocomposites were prepared by a new method combining MNPs electrochemical conversion and gold electrodeposition technology and used for high performance Ampere chemical sensing. firstly, MNPs are fixed on the surface of the gold magnetic electrode by a magnetic field, and PB is obtained by adopting the developed electrochemical conversion method in the 2m M HAu Cl4, 1m M K3[Fe (CN) 6] and 0.1M K2SO4 solution, meanwhile, in the low potential process, the electroreduced gold and the PB are uniformly mixed, finally a PB-Au composite material is obtained. the size and the shape of the PB-Au nano composite can be controlled by controlling the proportion of the precursor. The morphology, electrochemical performance and catalytic performance were characterized by scanning electron microscope (SEM) and various electrochemical techniques, and compared with the conventional PB modified electrode. PB-Au nano material modified electrode has good conductivity, good testing stability, excellent catalytic performance for H2O2 reduction and oxidation, and obviously superior to conventional PB or gold nanoparticle modified electrode. The linear detection interval of PB-Au modified electrode was 0. 002-5.7m M, the sensitivity was 934? A 路 cm-2 路 m M-1, the lower limit of detection was low (72n M), and excellent operation and storage stability were obtained. Development-free electrochemical aptamer biosensor based on PB-Au composite film. Based on the high conductivity, co-catalytic properties and biological affinity of PB-Au nano-materials, as well as the gold binding sites with rich surface, we fixed and modified the aptamer on the surface of the complex and used to capture thrombin. By means of the influence of thrombin on the surface mass transfer and conductivity of the electrode, a sensitive detection of the signal is realized with the electrochemical activity and catalytic activity of PB. The linear detection interval is 0. 1 n M-100n M, the sensitivity is 5. 1? A 路 cm-2 路 n M-1, and the lower limit of detection is 13p M. The non-labeled aptamer sensor also exhibits excellent reproducibility and stability. In addition, given its ease of use, simple design and convenient operation, the proposed method can be used as an excellent design pattern for the preparation of other biosensors.
【學(xué)位授予單位】：湖南師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB383.1;TP212.3

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本文編號(hào)：2255467