【摘要】：近年來(lái),金屬有機(jī)骨架(MOFs)材料以其出眾的比表面積、高孔隙度、豐富的不飽和金屬位點(diǎn)以及孔道可裁剪修飾等多樣性被廣泛應(yīng)用于氣體存儲(chǔ)和分離、催化降解、藥物緩釋、光電材料等領(lǐng)域。很多新型MOFs材料和功能化MOFs材料被合成出來(lái),此外,以MOFs為前軀體／模板,合成具有一定形貌的多孔金屬氧化物也引起了廣發(fā)關(guān)注,這些都大大擴(kuò)展了MOFs在多個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用。在本論文中,為了處理日趨嚴(yán)重的水污染環(huán)境問(wèn)題,我們通過(guò)對(duì)MOFs進(jìn)行磁性功能化修飾,合成出了一種便于回收的磁性MOFs來(lái)作為去除染料的吸附劑,并以MOFs為模板,合成多孔金屬氧化物新型光催化復(fù)合材料來(lái)進(jìn)一步處理污水,本論文的主要內(nèi)容有如下三點(diǎn)：1.在常溫下,我們通過(guò)一種簡(jiǎn)單高效的方法對(duì)MOFs進(jìn)行功能化修飾,合成了一種磁性Fe3O4/ZIF-8納米復(fù)合材料,所合成的磁性復(fù)合材料不但保留了MOFs的多孔性還具有良好的磁學(xué)性質(zhì),在外加磁場(chǎng)作用下可以很好的進(jìn)行磁性分離,并可以通過(guò)控制Fe304納米粒子的含量來(lái)改變復(fù)合材料的磁性。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),該復(fù)合材料對(duì)對(duì)苯二酚具有非常高的吸附能力,吸附動(dòng)力學(xué)遵從準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,吸附等溫線符合Langmuir等溫吸附模型,且最大飽和吸附量達(dá)到了2527 mgg-1。該復(fù)合材料還具有良好的循環(huán)再生能力,在經(jīng)過(guò)3次循環(huán)實(shí)驗(yàn)之后仍能保持90%以上的吸附能力,穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu)和磁學(xué)性質(zhì),良好的分離效果和高效的吸附能力使其成為了一種具有競(jìng)爭(zhēng)力的吸附劑候選材料。2.為了提高金屬氧化物的穩(wěn)定性和光催化活性,我們用吸附Ag+的MIL-88來(lái)作為模板,通過(guò)一步煅燒法合成了一種具有一定形貌的多孔Ag/α-Fe2O3復(fù)合材料,且與傳統(tǒng)方法合成的材料相比具有較高的比表面積。用它作為光催化材料來(lái)考察其在可見光下催化降解羅丹明B的性能。研究發(fā)現(xiàn),我們合成的Ag/α-Fe2O3復(fù)合材料的光催化性能隨著固載Ag粒子的含量的增加而增加,Ag粒子與α-Fe2O3的協(xié)同作用提高了其催化效率。該復(fù)合材料具有良好的穩(wěn)定性,經(jīng)過(guò)五次循環(huán)實(shí)驗(yàn)之后仍能保持良好的催化效果和晶型結(jié)構(gòu),我們期望為今后以MOFs為模板合成不同形貌和尺寸金屬和金屬氧化物復(fù)合材料提供了一個(gè)方向。3.我們了為了合成具有特定性質(zhì)和在可見光具有良好催化效果的半導(dǎo)體材料,我們以吸附Ag+的ZIF-8作為模板,通過(guò)兩步煅燒法合成具有一定形貌的多孔Ag/ZnO半導(dǎo)體復(fù)合材料,我們考察了其在可見光下對(duì)次甲基藍(lán)(MB)的催化降解能力。研究發(fā)現(xiàn),復(fù)合材料的Ag粒子與ZnO在合適比例使催化效果達(dá)到最佳,與此同時(shí),該復(fù)合材料具有較好的光催化穩(wěn)定性,三次催化循環(huán)之后催化劑的催化效果和晶型都沒(méi)有發(fā)生明顯變化。
[Abstract]:In recent years, organometallic skeleton (MOFs) materials have been widely used in gas storage and separation, catalytic degradation and drug release due to their outstanding specific surface area, high porosity, abundant unsaturated metal sites and pore tailable modification. Optoelectronic materials and other fields. Many new MOFs materials and functionalized MOFs materials have been synthesized. In addition, the synthesis of porous metal oxides with certain morphologies using MOFs as precursor / template has attracted wide attention, which has greatly expanded the application of MOFs in many fields. In this paper, in order to deal with the increasingly serious environmental problem of water pollution, we synthesized a magnetic MOFs, which is easy to be recovered, as an adsorbent for dye removal by magnetic functionalization modification of MOFs, and used MOFs as a template. A new type of porous metal oxide photocatalytic composite was synthesized to further treat wastewater. The main contents of this thesis are as follows: 1: 1. At room temperature, a magnetic Fe3O4/ZIF-8 nanocomposite was synthesized by functionalizing MOFs by a simple and efficient method. The synthesized magnetic composite not only retains the porosity of MOFs, but also has good magnetic properties. Magnetic separation can be well carried out under the action of external magnetic field, and the magnetic properties of composites can be changed by controlling the content of Fe304 nanoparticles. It was found that the composite had a very high adsorption capacity for hydroquinone. The adsorption kinetics followed the quasi-second-order kinetic model, and the adsorption isotherm was in accordance with the Langmuir isotherm model, and the maximum saturated adsorption capacity reached 2527 mgg-1.. The composite also has good recycling and regeneration ability, and can maintain more than 90% adsorption ability, stable crystal structure and magnetic properties after three cycles. Because of its good separation effect and high adsorption ability, it has become a competitive candidate material for adsorbent. 2. In order to improve the stability and photocatalytic activity of metal oxides, a porous Ag/ 偽 -Fe _ 2O _ 3 composite with a certain morphology was synthesized by a one-step calcination method using MIL-88 adsorbed by Ag as a template. Compared with the traditional method, the material has a higher specific surface area. The catalytic degradation of Rhodamine B in visible light was investigated by using it as a photocatalytic material. It is found that the photocatalytic activity of the synthesized Ag/ 偽 -Fe _ 2O _ 3 composite increases with the increase of the content of Ag particles. The synergistic effect of Ag particles and 偽 -Fe _ 2O _ 3 increases the catalytic efficiency. The composite has good stability and can maintain good catalytic effect and crystal structure after five cycles. We hope to provide a direction for the synthesis of metal and metal oxide composites with different morphologies and sizes using MOFs as template in the future. In order to synthesize semiconductor materials with specific properties and good catalytic effect in visible light, porous Ag/ZnO semiconductor composites with certain morphology were synthesized by two-step calcination method using ZIF-8 adsorbed by Ag as template. The catalytic degradation of methylene blue (MB) in visible light was investigated. It was found that the Ag particle and ZnO of the composite had the best catalytic effect at the appropriate ratio, and the composite had good photocatalytic stability. The catalytic effect and crystal form of the catalyst did not change obviously after the third cycle.
【學(xué)位授予單位】：安徽大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ26;TB33

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本文編號(hào)：2242181