【摘要】：基于電子給受體系的有機無機雜化光致變色材料與單一的無機或有機變色材料相比,不僅結(jié)合了兩種組分的優(yōu)點,還可以利用二者間的協(xié)同效應,在組成、結(jié)構(gòu)和性能方面具有豐富的可調(diào)變性和良好的可設計性。但是,目前此類材料主要是以紫羅堿和1,4,5,8-萘四甲�；啺�(NDIs)等多環(huán)芳香化合物作為強的電子受體,與之匹配的電子給體也比較有限,一定程度上制約了光致變色材料的發(fā)展。因此,在組成和電子給受能力上豐富電子給體與受體類型,探索電子給受體間的匹配規(guī)律,對新型光致變色材料的開發(fā)和設計具有重要意義。本論文選用電子接受能力適中的質(zhì)子化/甲基化煙肼和異煙肼作為電子受體指導合成了九個鹵金屬酸鹽雜化物,并通過X-射線單晶衍射、粉末衍射、紫外-可見漫反射光譜、電子順磁共振譜和光電子能譜表征了這些雜化物的結(jié)構(gòu)和光致變色性能,分析了給受體的組成、結(jié)構(gòu)和電子給受能力的調(diào)變對光致變色性能的影響,探討了不同強度電子給受體間的匹配規(guī)律。研究結(jié)果表明:(1)這些雜化物的變色是通過光照下給受體間發(fā)生光誘導電子轉(zhuǎn)移(PET)產(chǎn)生有色有機自由基而引起的;(2)給體中鹵素的變化對PET和光致變色行為的影響與以紫羅堿為強受體的雜化體系完全不同。三個同構(gòu)的鹵鋅酸鹽中,只有碘鋅酸鹽雜化物表現(xiàn)出明顯的光致變色現(xiàn)象,體現(xiàn)出獨特的電子給受體匹配規(guī)律。(3)電子給體相同時,隨著受體電子接受能力的增加,雜化物中電荷轉(zhuǎn)移(CT)增強,而PET及其導致的光致變色行為卻減弱了。(4)光照后混合價態(tài)銅的產(chǎn)生,有助于PET和光致變色行為的發(fā)生。陰離子的聚集程度從1D鏈增大到3D網(wǎng)絡時,給電子能力增強,化合物的光響應速度變快。
[Abstract]:Compared with a single inorganic or organic photochromic material, the photochromic material based on electron donor system not only combines the advantages of the two components, but also makes use of the synergistic effect between the two components. Structure and performance are rich in adjustable variability and good design. However, at present, these materials are mainly composed of polycyclic aromatic compounds, such as purple alkaloids and 1-tetracycline tetracylol diimide (NDIs), as strong electron receptors, and the matching electron donors are also relatively limited. To some extent, the development of photochromic materials is restricted. Therefore, it is of great significance for the development and design of new photochromic materials to enrich the types of electron donors and recipients and to explore the matching rules between electron donors and acceptors. In this thesis, nine HMA hybrids were synthesized by using protonated / methylated niazid and isoniazid with moderate electron receptivity as electron receptors, and were characterized by X-ray single crystal diffraction, powder diffraction and UV-Vis diffuse reflectance spectroscopy. The structure and photochromic properties of these hybrids were characterized by electron paramagnetic resonance spectroscopy (EPR) and photoelectron spectroscopy (XPS). The matching rules between electron donor receptors with different intensities are discussed. The results show that: (1) the discoloration of these hybrids is caused by the photo-induced electron transfer of (PET) to the receptors to produce colored organic free radicals, (2) the effects of the changes of halogen in the donor on the PET and photochromic behavior. The hybrid system with purple alkaloid as the strong receptor is completely different. Of the three isomorphic halozinc salts, only the iodide zincate hybrids exhibit obvious photochromic phenomena, showing a unique electron donor receptor matching rule. (3) the electron donor phase increases with the increase of the acceptor's electron receptivity. The charge transfer (CT) in the hybrid is enhanced, but the photochromic behavior of PET and its induced photochromic behavior is weakened. (4) the production of mixed valence copper after illumination is helpful to the occurrence of PET and photochromic behavior. When the aggregation degree of anions increases from 1D chain to 3D network, the electron ability increases and the photoresponse speed of the compound becomes faster.
【學位授予單位】：山西師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TB34

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本文編號：2234230