【摘要】：納米生物傳感器是在生物傳感器件領(lǐng)域引入納米材料與技術(shù)以期獲得靈敏度高、抗干擾性強(qiáng)、長效穩(wěn)定、分析實(shí)時(shí)迅速、簡單便攜和成本低廉的檢測器件。氧化鋅(ZnO)納米材料具有大的比表面積、高的等電點(diǎn)、優(yōu)良的電子輸運(yùn)性能、較強(qiáng)的生物相容性,被廣泛應(yīng)用于納米器件的構(gòu)建及性能研究中。而貴金屬金納米顆粒也具有良好的導(dǎo)電性、生物兼容性和電催化活性等。因此,本文圍繞ZnO納米材料及其貴金屬Au納米顆粒復(fù)合物的制備、電催化性能和相應(yīng)生物傳感器件的性能方面開展了系統(tǒng)性的研究,主要內(nèi)容如下： 分別采用化學(xué)氣相沉積法和水熱法,可控制備ZnO微/納線、ZnO納米線及Al摻雜的ZnO納米片,利用光還原法結(jié)合靜電自組裝技術(shù)成功地在納米片上修飾Au納米顆粒。通過場發(fā)射掃描電鏡、能譜分析儀、X射線衍射儀、共聚焦拉曼光譜儀、X射線光電子能譜技術(shù)、透射電鏡等儀器手段對形貌、成分和結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。優(yōu)化ZnO線和納米Au顆粒修飾Al摻雜ZnO納米片的制備工藝參數(shù)。 設(shè)計(jì)構(gòu)筑了單根ZnO微/納線基酶電極電化學(xué)尿酸生物傳感器,采用循環(huán)伏安法和計(jì)時(shí)電流法標(biāo)定器件的靈敏度高達(dá)89.74μA cm-2mM-1,線性檢測范圍寬為100μM～0.59mM(人體血尿酸的正常含量范圍為90μM～0.42mM).并研究了器件的抗干擾性優(yōu)劣,分析器件的實(shí)際應(yīng)用前景。 構(gòu)建了大面積ZnO納米線生物酶電極,該酶電極傳感器對乳酸溶液的線性檢測范圍寬12μM～1.2mM,靈敏度15.6μAcm-2mM-1,探測下限12μM,米氏常數(shù)低至0.85mM。探究了器件性能的影響因素,分析如何進(jìn)一步改善其性能。 設(shè)計(jì)并構(gòu)建了Al摻ZnO納米片電化學(xué)乳酸生物傳感器,其靈敏度為33.46μA cm-2mM-1,線性探測范圍寬1.2μM～0.12mM,米氏常數(shù)為0.25mM,這是通過Al的摻雜和ZnO的垂直納米片結(jié)構(gòu)提高了材料的導(dǎo)電性和酶電極的電子傳輸特性而得以實(shí)現(xiàn)的。該傳感器性能相對優(yōu)于純ZnO納米線等乳酸傳感器。 對比研究了引入納米Au顆粒后,Al摻ZnO納米片乳酸生物傳感器的性能,發(fā)現(xiàn)其靈敏度提高至115.65μAcm-2mM-,線性檢測范圍展寬為0.6μM～0.18mM,米氏常數(shù)降低至0.2mM。Au納米顆粒優(yōu)異的電催化活性、電子傳輸特性和生物兼容性以及Au顆粒引入的更大材料表面積便得器件的性能得以明顯改善。
[Abstract]:Nano-biosensor is a kind of detection device with high sensitivity, strong anti-interference, long-term effect and stability, rapid analysis, simple portability and low cost, which is introduced into the field of biosensor devices. Zinc oxide (ZnO) nanomaterials have been widely used in the construction and study of nanodevices for their large specific surface area, high isoelectric point, excellent electronic transport performance and strong biocompatibility. The noble metal gold nanoparticles also have good electrical conductivity, biological compatibility and electrocatalytic activity. Therefore, the preparation of ZnO nanomaterials and their noble metal Au nanoparticles composites, the electrocatalytic properties and the properties of the corresponding biosensor devices have been systematically studied in this paper. The main contents are as follows: ZnO micro / nanowire ZnO nanowires and Al doped ZnO nanowires were prepared by chemical vapor deposition and hydrothermal method respectively. Au nanoparticles were successfully modified by photoreduction method and electrostatic self-assembly technique. The morphology, composition and structure were characterized by means of field emission scanning electron microscope, energy spectrum analyzer, confocal Raman spectrometer, X-ray photoelectron spectroscopy and transmission electron microscope. The preparation parameters of Al doped ZnO nanoparticles modified by ZnO wire and Au nanoparticles were optimized. A single ZnO micro/ nanowire enzyme electrode electrochemical uric acid biosensor was designed and constructed. The sensitivity of calibrating device by cyclic voltammetry and chronoamperometric method is as high as 89.74 渭 A cm-2mM-1,. The linear detection range is 100 渭 M~0.59mM (the normal content range of human serum uric acid is 90 渭 M~0.42mM). The merits and demerits of the device are studied, and the practical application prospect of the device is analyzed. A large area of ZnO nanowire bioenzyme electrode was constructed. The linear detection range of the enzyme electrode sensor for lactic acid solution was 12 渭 m ~ (-1) mm, the sensitivity was 15.6 渭 Acm-2mM-1, the detection limit was 12 渭 M, and the Michaelis constant was as low as 0.85 mm. The influencing factors of device performance are discussed, and how to further improve its performance is analyzed. An electrochemical lactate biosensor with Al doped ZnO nanoparticles was designed and constructed. The sensitivity is 33.46 渭 A cm-2mM-1, with a linear detection range of 1.2 渭 MN 0.12 mm and a Michaelis constant of 0.25 mm. This is achieved through the doping of Al and the enhancement of the electrical conductivity of the material and the electron transport characteristics of the enzyme electrode by the doping of Al and the vertical nanochip structure of ZnO. The performance of the sensor is better than that of pure ZnO nanowires. The performance of lactic acid biosensor with Al doped ZnO nanoparticles after the introduction of nanometer Au particles was compared. It was found that the sensitivity of the biosensor was increased to 115.65 渭 Acm-2mM-, and the linear detection range was expanded to 0. 18 mm, and the Michaelis constant was reduced to the excellent electrocatalytic activity of 0.2mM.Au nanoparticles. The properties of the device can be improved obviously by electron transport characteristics and biological compatibility, as well as by the introduction of larger surface area of Au particles.
【學(xué)位授予單位】：北京科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.1;O614.241

【共引文獻(xiàn)】

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本文編號：2211828