氧化物熱電材料具有熱導率低,制備工藝簡單,高溫條件下不存在氧化問題,價格低廉而且不含有毒化學元素等特點,因而受到了廣泛關注。其中,具有Zr CuSiAs型分層結構的BiCuSeO化合物,不僅熱導率低,而且電阻率可調(diào)控,其熱電性能在最近三年來穩(wěn)步提升,ZT值由0.5以及提高到1.0以上,具有重要的應用前景。本文采用兩步固相反應法制備了Na摻雜的BiCuSeO樣品,以及Na摻雜與Cu缺位同時存在的BiCuSeO樣品,經(jīng)高能球磨粉碎后、再熱壓燒結得到致密塊體樣品。采用X射線衍射分析(XRD)、場發(fā)射掃描電鏡(FESEM)、能譜分析(EDS)、熱分析(DTA)等手段表征了樣品的物相組成以及組織結構,利用實驗室自主研發(fā)的Namicro-II型熱電參數(shù)測試系統(tǒng)對測試研究了塊體材料在不同溫度下的電阻率和Seebeck系數(shù),材料的載流子濃度、遷移率通過霍爾系數(shù)測試系統(tǒng)進行測量,采用激光熱導儀測量材料的熱擴散系數(shù)。得出以下主要結果:以Na2CO3作為Na源對BiCuSeO材料進行了Na摻雜,發(fā)現(xiàn)Na含量對其相組成,微觀形貌以及熱電性能的影響具有以下特點:具體如下1)當Na摻雜量低于6%時,所有的Na都摻入到BiCuSeO化合物中的Bi位置,化合物晶格常數(shù)隨Na摻入量增大而減小,Na在BiCuSeO里面進入到Bi位置的固溶極限為6%左右。當Na摻雜量高于6%后,富余的Na2CO3會與有一部分與Se反應生成的Na2SeO3作為第二相存在于晶粒界面處。2)Na摻雜可以引入空穴載流子降低材料的電阻率,增大材料的功率因子;此外由于Na摻雜到Bi位引入質(zhì)量擾動和點缺陷對聲子的散射,使得樣品的熱導率降低,綜合熱電性能改善。當Na摻雜量超過Na在BiCuSeO里的固溶極限,可以在不明顯影響功率因子的情況下,引入第二相散射聲子進一步降低材料熱導率。3)研究表明,在Na摻雜量為8%時的樣品在873K的熱電優(yōu)值達到最大值0.97@873K,相比于沒有進行摻雜的BiCuSeO樣品的熱電優(yōu)值提高了大約兩倍。在Na摻雜同時進行Cu缺位處理,當Cu缺位超過一定量后,XRD圖譜中會出現(xiàn)明顯Bi2O3第二相,說明過量的Cu缺位會影響材料的結構穩(wěn)定性。對不同Na摻雜以及不同Cu缺位BiCuSeO材料電性能測試結果表明,8%的Na摻雜樣品中同時出現(xiàn)Cu缺位可以更加明顯降低電阻率而對Seebeck系數(shù)影響不大,從而進一步的提高其功率因子。相比于Bi0.92Na0.08CuSeO來說,Bi0.92Na0.08Cu0.99Se O的功率因子在高溫端873K時提高了26%。
【學位授予單位】：華中科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TB34

【相似文獻】

相關期刊論文 前10條

1 王繼揚,劉紅,魏景謙,胡小波,劉躍崗;熱電材料的研究及進展[J];人工晶體學報;2000年S1期

2 戴聞;熱電材料研究又成熱點[J];物理;2000年03期

3 朱文,楊君友,崔昆,張同俊;熱電材料在發(fā)電和制冷方面的應用前景及研究進展[J];材料科學與工程;2002年04期

4 馬秋花,趙昆渝,李智東,劉國璽,葛偉萍;熱電材料綜述[J];電工材料;2004年01期

5 張麗鵬;于先進;肖曉明;;熱電材料的研究進展[J];現(xiàn)代技術陶瓷;2006年03期

6 陳東勇;應鵬展;崔教林;毛立鼎;于磊;;熱電材料的研究現(xiàn)狀及應用[J];材料導報;2008年S1期

7 高峰;;前景廣闊的熱電材料[J];太陽能;2008年10期

8 張育生;趙昆渝;李智東;吳東;鄒平;;熱電材料的研究現(xiàn)狀[J];有色金屬加工;2008年01期

9 周金金;張文麗;;熱電材料的現(xiàn)狀及特點[J];河北理工大學學報(自然科學版);2009年02期

10 ;福建物構所新穎熱電材料探索研究獲重要進展[J];中國材料進展;2009年05期

相關博士學位論文 前10條

1 王華棟;典型氧化物及籠合物熱電材料的制備及性能研究[D];東北大學;2014年

2 孫海瑞;復合摻雜型CoSb_3基熱電材料的高溫高壓制備及其性能研究[D];吉林大學;2016年

3 李靜;BaCu_2Se_2和BiCuSeO熱電材料的摻雜及織構化改性[D];哈爾濱工業(yè)大學;2015年

4 章婷;熱電材料缺陷結構的正電子湮沒研究[D];武漢大學;2015年

5 張代兵;ZnO基熱電材料的摻雜改性及微結構調(diào)控[D];北京科技大學;2017年

6 魏杰;若干塊體及低維熱電材料輸運性質(zhì)的理論計算研究[D];武漢大學;2016年

7 羅裕波;黃銅礦結構CuInTe_2基熱電材料研究[D];華中科技大學;2016年

8 孫毅;氧化物熱電材料的制備及性能研究[D];山東大學;2012年

9 邱安寧;熱電材料晶體結構與微觀缺陷相關的特異傳輸性質(zhì)[D];上海交通大學;2009年

10 許潔;過渡金屬氧化物型熱電材料的制備與性能研究[D];長春理工大學;2010年

相關碩士學位論文 前10條

1 李曉笑;熱電材料熱性能測量研究[D];內(nèi)蒙古大學;2015年

2 王震;熱電材料參數(shù)測量方法的研究[D];山東大學;2015年

3 周競超;ZnSb基熱電材料的組織結構與熱電性能[D];哈爾濱工業(yè)大學;2015年

4 姬鵬霞;多孔Ca_3Co_4O_9熱電材料的稀土摻雜及性能研究[D];新疆大學;2015年

5 郭亞博;熱電材料熱沖擊阻力性能的研究[D];哈爾濱工業(yè)大學;2015年

6 曬旭霞;β-Zn_4Sb_3單晶熱電材料的制備、熱穩(wěn)定性及電傳輸特性研究[D];云南師范大學;2015年

7 魏洪月;具有低熱導率熱電材料的第一性原理研究[D];杭州電子科技大學;2015年

8 李帆;PbSe熱電材料的制備與性能優(yōu)化[D];南華大學;2014年

本文編號：2200927