【摘要】：氫化碳納米材料具有優(yōu)異的機(jī)械、電學(xué)和光學(xué)等性質(zhì)，廣泛的應(yīng)用于摩擦學(xué)、電極材料、儲(chǔ)氫材料、超級(jí)電容和傳感器等領(lǐng)域。已有研究表明，氫化碳納米材料中，其形貌、結(jié)構(gòu)和氫化程度等參數(shù)對(duì)其性質(zhì)有決定性的影響，因此，探索簡單有效的制備方法，以及實(shí)現(xiàn)對(duì)氫化碳納米材料的形貌、結(jié)構(gòu)和氫化程度等重要參數(shù)的調(diào)控，一直是該領(lǐng)域人們努力的方向，具有重要的實(shí)際意義和應(yīng)用價(jià)值�；谡n題組最近發(fā)展的高溫高壓溶劑熱方法，本論文針對(duì)上述科學(xué)問題展開了研究。研究中以三氯乙烷、溴苯作為碳源，研究了不同碳源、反應(yīng)溫度等實(shí)驗(yàn)參數(shù)對(duì)制備碳納米結(jié)構(gòu)的影響。成功制備出了不同氫化程度的氫化碳納米球（Hydrogenated Carbon Nanospheres, HCNSs）和納米石墨結(jié)構(gòu)，并對(duì)樣品的光學(xué)、電化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)研究，得到了以下結(jié)果： 1.三氯乙烷與鉀在100-150oC溫度區(qū)間內(nèi)反應(yīng)能夠生成HCNSs，HCNSs的氫化程度與反應(yīng)溫度有關(guān)，溫度越高，氫化程度越低。HCNSs的尺寸也隨溫度的變化而變化，較高的反應(yīng)溫度下會(huì)生成較大的碳納米球。100oC下合成的HCNSs，其平均直徑為150nm，而在150oC下，HCNSs的平均直徑為300nm。HCNSs具有洋蔥狀類石墨結(jié)構(gòu)，石墨片層沿著碳球的曲面以波浪狀排列；氫化導(dǎo)致洋蔥狀結(jié)構(gòu)的結(jié)晶性較低，并且存在較多的缺陷。 2. HCNSs用于鋰離子電池負(fù)極材料時(shí)，100oC碳球的可逆循環(huán)容量達(dá)到了820mAh g-1，是石墨理論容量(372mAh g-1)的2倍多，優(yōu)于150oC碳球的450mAh g-1。兩者都表現(xiàn)出很高的循環(huán)穩(wěn)定性。HCNSs的電化學(xué)性能與其獨(dú)特的形貌、結(jié)構(gòu)以及氫化程度密切相關(guān)。較高的氫化程度、較小的尺寸和較低的結(jié)晶性是100oC碳球具有更優(yōu)異電化學(xué)性能的主要原因。 3.碳基材料的鐵磁行為是近年來的研究熱點(diǎn)。對(duì)HCNSs的室溫磁性測(cè)試表明，HCNSs在室溫下表現(xiàn)出鐵磁特征，飽和磁化強(qiáng)度為3*10-3emu/g，矯頑力約為100G。HCNSs的鐵磁行為可能是多種因素綜合的結(jié)果。波浪狀排列的石墨片層所導(dǎo)致的負(fù)高斯曲率以及較高的缺陷濃度可能是樣品磁性的主要原因。 4.利用溴苯和二溴苯在溶劑熱條件下與鉀反應(yīng)，生成了兩種分子尺寸大小不同的氫化碳納米材料。對(duì)樣品的熒光測(cè)試表明，由于分子尺寸的差異，，從而表現(xiàn)出不同的熒光強(qiáng)度。分子中含碳量較少的樣品，其熒光性較強(qiáng)。 這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果為氫化碳納米結(jié)構(gòu)碳納米結(jié)構(gòu)的可控制備、性質(zhì)以及形成機(jī)制提供了重要實(shí)驗(yàn)和理論基礎(chǔ)，也為制備高性能的鋰電池負(fù)極材料提供了一條可行途徑。
[Abstract]:Hydrogenated carbon nanomaterials have excellent mechanical, electrical and optical properties, and are widely used in tribology, electrode materials, hydrogen storage materials, super capacitors and sensors. Previous studies have shown that the morphology, structure and degree of hydrogenation of hydrogenated carbon nanomaterials have a decisive effect on their properties. Therefore, simple and effective preparation methods and realization of morphology of hydrogenated carbon nanomaterials have been explored. The regulation of important parameters, such as structure and hydrogenation degree, has always been the direction of people's efforts in this field, and has important practical significance and application value. Based on the recent development of high temperature and high pressure solvothermal methods, this paper focuses on the above scientific problems. The effects of different carbon sources and reaction temperature on the preparation of carbon nanostructures were studied using trichloroethane and bromobenzene as carbon sources. The structures of hydrogenated carbon nanospheres (Hydrogenated Carbon Nanospheres, HCNSs) and graphite with different hydrogenation degrees were successfully prepared. The optical and electrochemical properties of the samples were systematically studied. The following results were obtained: 1. The hydrogenation degree of HCNSs can be related to the reaction temperature. The higher the temperature, the lower the hydrogenation degree. The size of HCNSs changes with the change of temperature. At higher reaction temperature, larger carbon nanospheres. 100oC were formed, the average diameter of HCNSs was 150nm, while the average diameter of HCNSs under 150oC was 300nm.HCNSs with an onion like graphite structure. The graphite lamellae was arranged in waves along the surface of the carbon spheres. Hydrogenation leads to lower crystallinity of onion-like structure and more defects. 2. 2. The reversible cycle capacity of the 100oC carbon sphere of HCNSs used in the cathode material of lithium ion battery is more than 2 times that of the graphite theoretical capacity (372mAh g -1), which is better than that of the 450mAh g 1 of the 150oC carbon sphere. The electrochemical properties of HCNSs are closely related to their unique morphology, structure and hydrogenation degree. Higher hydrogenation degree, smaller size and lower crystallinity are the main reasons for the better electrochemical properties of 100oC carbon spheres. Ferromagnetic behavior of carbon-based materials is a hot topic in recent years. The magnetic properties of HCNSs at room temperature show ferromagnetic characteristics. The saturation magnetization is 310-3 emu / g, and the coercivity of 100G.HCNSs is probably the result of a combination of many factors. The negative Gao Si curvature and high defect concentration caused by wavy graphite laminates may be the main reasons for the magnetic properties of the samples. 4. Two kinds of hydrogenated carbon nanomaterials with different molecular sizes were prepared by the reaction of bromobenzene and dibromobenzene with potassium under solvothermal conditions. The fluorescence measurements of the samples show different fluorescence intensity due to the difference of molecular size. The fluorescence of the sample with less carbon in the molecule is stronger. These results provide an important experimental and theoretical basis for the controllable preparation, properties and formation mechanism of hydrogenated carbon nanostructures, and also provide a feasible way for the preparation of high performance cathode materials for lithium batteries.
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB383.1

【共引文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2151342