本文選題：Pt基納米粒子 + 碘離子　； 參考：《南京師范大學(xué)》2016年碩士論文

【摘要】：質(zhì)子交換膜燃料電池由于其具有高效、高能量密度和零或低排放等特點(diǎn),被公認(rèn)是最有可能在交通運(yùn)輸領(lǐng)域中替代內(nèi)燃機(jī)的動(dòng)力源和應(yīng)用于移動(dòng)或固定電源。雖然這類燃料電池已經(jīng)成功地應(yīng)用于電動(dòng)汽車的動(dòng)力源和筆記本電腦、手機(jī)等的移動(dòng)電源,但還存在成本、性能、壽命和氫源等問(wèn)題,阻礙其實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化。目前,質(zhì)子交換膜燃料電池電催化劑還有待解決以下主要問(wèn)題：(1)對(duì)CO敏感；(2)甲醇氧化和氧還原反應(yīng)較慢；(3)需要使用貴金屬;(4)耐久性等。目前由于電子效應(yīng)、協(xié)同效應(yīng)和晶面效應(yīng),具有特定形貌的Pt基納米材料仍是當(dāng)下的研究熱點(diǎn)。但是鉑基催化劑合成過(guò)程中的尺寸控制、納米粒子的表面清潔以及合金納米粒子的表面結(jié)構(gòu)控制合成,仍是需要解決的問(wèn)題。本論文從一步水熱法出發(fā),利用碘離子與其他綠色表面活性劑,對(duì)Pt基納米材料的合成進(jìn)行調(diào)控,并進(jìn)行了其對(duì)氧還原和甲酸氧化的催化研究。主要研究?jī)?nèi)容如下：1.利用綠色配體PAH(聚烯丙胺鹽酸鹽)和無(wú)機(jī)離子對(duì)Pt基納米材料進(jìn)行表面結(jié)構(gòu)控制,合成了零維多孔納米球狀結(jié)構(gòu)物Pt-IPNSs(Interconnected porous Pt nanospheres),Pt-IPNSs的形貌結(jié)構(gòu)特征首先由TEM.SEM表征得到,發(fā)現(xiàn)制得的催化劑是均勻的內(nèi)交聯(lián)多孔的納米球結(jié)構(gòu)。條件控制實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),納米球結(jié)構(gòu)的形成是PAH和碘離子共同作用的結(jié)果。具有多孔結(jié)構(gòu)的Pt-IPNSs,具有較大的比表面積、較多的臺(tái)階原子、豐富的活性位點(diǎn),對(duì)甲酸具有較高的催化性能,且其對(duì)甲酸氧化通過(guò)直接途徑的比例相對(duì)于商業(yè)化有很大的增加,同時(shí)具有良好的抗CO毒化性能。這可能主要是由于：(1)獨(dú)特的多孔結(jié)構(gòu)使得目標(biāo)分子更易于接近鉑活性位點(diǎn)；(2)多孔結(jié)構(gòu)和三維結(jié)構(gòu)的共同作用更有利于甲酸氧化過(guò)程中的電子傳輸和質(zhì)量傳輸。2.由于第二種金屬Pd的加入,形成的PdPt合金納米材料的性能會(huì)由于電子效應(yīng)和協(xié)同效應(yīng)得以提高。同時(shí),在嵌段共聚物F127和碘離子的共同作用下合成的一維波浪狀超細(xì)鈀鉑合金納米線由于彎曲處暴露出很多的臺(tái)階原子,催化性能也得到了提高。3.濕化學(xué)法往往采用表面活性劑來(lái)控制形貌,同時(shí)防止納米粒子的團(tuán)聚,但是,那些具有一定吸附作用的表面活性往往會(huì)占據(jù)表面位,降低納米粒子的催化性能。所以本工作發(fā)展了一種無(wú)表活劑、無(wú)模板的一步水熱合成三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)物的方法。在碘離子的調(diào)控下,合成出了珊瑚狀Pt-3DCNCs(Three-dimensional coral-like Pt nanochains)。它們互相交聯(lián)形成更大的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),并且具有10-50 nm不等的次生孔隙,這在很大程度上增大了催化劑與電解液的接觸面積,提高了其對(duì)氧還原的催化性能。其自身的三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),作為自身模板框架,在耐久性測(cè)試之后,仍保留最開始的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),具有很好的穩(wěn)定性。研究其生長(zhǎng)機(jī)理發(fā)現(xiàn)主要是由于以下兩點(diǎn)：(1)由于r的加入形成了更穩(wěn)定的[Pt14]2-降低了Pt(Ⅱ)的還原電勢(shì),從而通過(guò)在合成中控制反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)去調(diào)控形貌；(2)r會(huì)吸附在Pt表面,促進(jìn)納米結(jié)構(gòu)形成過(guò)程中Pt晶面的生長(zhǎng)。
[Abstract]:Proton exchange membrane fuel cells are recognized as the most likely source of power for the replacement of internal combustion engines in the field of transportation and their application to mobile or fixed power sources because of their high efficiency , high energy density and zero or low emissions . Although such fuel cells have been successfully applied to mobile power sources such as power sources and laptops , mobile phones , etc . of electric vehicles , there are problems such as cost , performance , life and hydrogen source , which hinder their industrialization . Currently , the proton exchange membrane fuel cell electric catalyst has the following main problems to be solved : ( 1 ) is sensitive to CO ;
( 2 ) the reaction of methanol oxidation and oxygen reduction is slow ;
Pt - IPNSs ( Interconnected porous Pt nanoparticles ) with a porous structure is synthesized by surface structure control of Pt - IPNSs . The results show that the structure of Pt - IPNSs has a higher specific surface area , higher specific surface area , higher catalytic performance and good anti - CO poisoning performance .
( 2 ) The interaction of porous structure and three - dimensional structure is more favorable for electron transport and mass transfer in the course of formic acid oxidation . As a result of the addition of the second metal Pd , the performance of Pd - Pt alloy nano - material formed by the addition of block copolymer F127 and iodide is improved . in that invention , the contact area of the catalyst and the electrolyte is greatly increased , the contact area of the catalyst and the electrolyte is greatly increased , the catalytic performance of the catalyst and the electrolyte is improved .
( 2 ) r is adsorbed on the Pt surface to promote the growth of the Pt crystal surface during the formation of the nanostructure .
【學(xué)位授予單位】：南京師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TB383.1

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本文編號(hào)：2089414