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導(dǎo)讀： No.4趙會民等:有機胺修飾具有較大孔徑介孔材料的二氧化碳吸附性能987擴孔劑及以TMP和CCl4為擴孔劑所制得樣品分別標(biāo)記為SBA-15(P)、SBA-15(P)-TMP和SBA-15(P)-CCl4.部分樣品在管式爐中通空氣下于550°

No.4

趙會民等:有機胺修飾具有較大孔徑介孔材料的二氧化碳吸附性能

987

擴孔劑及以TMP和CCl4為擴孔劑所制得樣品分別標(biāo)記為SBA-15(P)、SBA-15(P)-TMP和SBA-15(P)-CCl4.部分樣品在管式爐中通空氣下于550°C焙燒以去除模板劑,分別標(biāo)記為SBA-15(C)、SBA-15(C)-TMP和SBA-15(C)-CCl4.

為了制備鍍胺復(fù)合材料,稱取0.2gTEPA裝入80mL的燒瓶中,加入10g無水乙醇,室溫下攪拌0.5h,再加入0.2g的SBA-15介孔材料,于80°C回流2h.然后在80°C下蒸干乙醇,所得固體置于100°C的烘箱中干燥1h.鍍胺后樣品在原來標(biāo)記的括號中添加A來表示,如SBA-15(P)-TMP鍍胺后樣品表示為SBA-15(PA)-TMP.2.3樣品表征

X射線粉末衍射(XRD)測定在瑞士ThermoFisherScientific公司ARLXTRA型X射線衍射儀上進行,Cu靶Kα射線源,管電壓40kV,管電流40mA.樣品的低溫N2吸附-脫附測定在美國Micromeritics公司ASAP2020型自動吸附測定儀上進行,測定前樣品先于300°C抽真空活化4h.采用BET法計算樣品的比表面積,BJH法計算孔分布.樣品形貌在日本Hitachi公司S4800型掃描電子顯微鏡(SEM)上進行觀察.原位真空傅里葉變換紅外(FTIR)光譜在德國Bruker公司Vector22型FTIR光譜儀上進行測定.固體樣品與KBr按1:10的質(zhì)量比混合研勻,以8MPa的壓力壓片.將制好的紅外自撐片裝入以CaF2為窗口的真空紅外池中,先在50°C下抽真空活化1h以除去吸附的水分及CO2(每次吸附CO2前均先在50°C抽真空活化1h),然后再在不同溫度下將CO2引入紅外池,在0.05MPa的壓力下吸附1h,冷卻至室溫掃譜.最后于50°C抽真空脫附1h,冷至室溫掃譜.液體TEPA吸附CO2的IR光譜通過漫反射的途徑進行測定,樣品先在100°C通氮氣活化2h,然后通入CO2氣流室溫吸附2.5h后進行測定.所有的圖譜均為與經(jīng)50°C(或100°C)抽真空活化樣品本底譜的差譜.

2.4CO2-程序升溫脫附(TPD)

首先稱取75mg樣品(20-40目)裝入內(nèi)徑為4mm、長度為350mm的U型石英管,在N2(99.995%,流速30mL·min-1)保護下,以3°C·min-1的速率升溫至100°C并保持2h,確定在吸附CO2之前,樣品自身在加熱過程中沒有脫附物放出.將過量的CO2(40mL)注入U型管,在75°C下靜態(tài)吸附2.5h.然后將溫度降到室溫,用氫氣(99.99%)吹掃大約2h以

便將沒有被吸附的殘留CO2去除.待基線穩(wěn)定后,以3°C·min-1的速率升溫至100°C并保持0.5h.放出的CO2經(jīng)過氣相色譜在線檢測,使用熱導(dǎo)檢測器(TCD)檢測,脫附量通過外標(biāo)法來進行計算.

為了研究CO2壓力變化對樣品吸附量的影響,部分樣品靜態(tài)吸附CO22.5h后,直接在75°C下通高純氮和氫氣吹掃至基線穩(wěn)定,然后升溫至100°C進行脫附.

2.5CO2吸附等溫線

CO2吸附等溫線在石英彈簧重量吸附儀上測定.24將約300mg的樣品裝入懸掛在石英彈簧的載籃中,于75°C進行抽真空活化.然后分別在室溫、50°C和75°C下引入不同壓力的CO2進行等溫吸附,根據(jù)測高儀測出石英彈簧的伸長量來確定重量變化,從而獲得相應(yīng)的吸附量.其中所用測高儀的精度為0.05mm,石英彈簧的靈敏度為0.425mm·mg-1.

3

結(jié)果與討論

3.1

XRD結(jié)果

圖1顯示了使用不同擴孔劑制得介孔材料的XRD譜.在pH=4.4的緩沖溶液中直接合成出的樣品呈現(xiàn)典型的六角p6mm對稱結(jié)構(gòu),在2θ為0.87°,1.50°和1.74°處出現(xiàn)三個明顯的衍射峰,與經(jīng)典強酸性條件下合成出SBA-15非常相似.22擴孔劑的使用對樣品的小角XRD譜有一定影響.其中,SBA-15(C)-CCl4樣品的小角XRD圖譜中仍出現(xiàn)了SBA-15的三個特征峰,只是強度略有降低,說明以CCl4為擴孔劑仍具有典型的有序介孔結(jié)構(gòu).而以TMP為擴孔劑制得的SBA-15(C)-TMP樣品上三個特征峰全

圖1樣品的小角XRD圖譜

Fig.1

SmallangleXRDpatternsofsamples

(a)SBA-15(C),(b)SBA-15(C)-CCl4,(c)SBA-15(C)-TMP.

C:calcinedsample,TMP:

2,2,4-trimethylpentane

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