本文選題：二氧化錫 + 二氧化鈰��； 參考：《揚(yáng)州大學(xué)》2015年碩士論文

【摘要】：半導(dǎo)體光催化還原技術(shù)是一種很有發(fā)展前途的處理Cr(VI)廢水的方法,而研發(fā)高效、穩(wěn)定、經(jīng)濟(jì)、無毒的可見光催化劑是實(shí)現(xiàn)其工業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵。雖然SnO2、CeO2和Zr02作為光催化劑材料具有穩(wěn)定、低成本、無毒的優(yōu)點(diǎn),但它們都是寬帶隙半導(dǎo)體材料(Sn02、Ce02和Zr02的帶隙值分別為3.8、3.2和5.0 eV),主要吸收太陽光中的紫外光(紫外光只約占太陽光能量的5%),極大地影響了這些光催化劑的光催化活性,限制了它們在光催化領(lǐng)域中的實(shí)際應(yīng)用。因此,通過對SnO2、CeO2和Zr02這些寬帶隙半導(dǎo)體材料進(jìn)行改性,拓寬其光響應(yīng)范圍,從而提高它們的可見光催化活性,是發(fā)展新型高效可見光催化劑的重要手段之一。本文主要研究了N改性SnO2、CeO2和Zr02納米晶的溶劑熱合成及其光催化處理水中Cr(VI)的應(yīng)用。已經(jīng)完成的主要研究內(nèi)容總結(jié)如下：1.以SnCl4-5H2O、不同用量的HN03和無水乙醇為原料,采用溶劑熱法,在180。C加熱12 h合成了一系列四方相N摻雜Sn02納米材料(如SnO2-HNO3-1、SnO2-HNO3-2和SnO2-HNO3-3)。利用x-射線衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、X-射線光電子能譜(XPS)、傅里葉變換紅外光譜儀(FT-IR)和紫外-可見漫反射光譜(UV-vis)等測試手段表征了所得產(chǎn)物的組成、結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。以可見光(λ420 nm)為光源、以K2Cr2O7水溶液為模型污染物,考察了不同硝酸用量情況下所合成的N摻雜Sn02納米材料的光催化活性,并與SnO2-NH3(指用氨水代替硝酸,溶劑熱合成的Sn02納米晶)的光催化活性做了對比。結(jié)果表明：(1)在可見光(λ420 nm)照射下,SnO2-HNO3-1, SnO2-HNO3-2和SnO2-HNO3-3對Cr(VI)的還原表現(xiàn)出很高的可見光催化活性,其中SnO2-HNO3-3的光催化效率最高,而SnO2-NH3幾乎無可見光催化活性；(2)催化劑的投加量和Cr(VI)溶液的初始濃度影響SnO2-HNO3-3光催化還原Cr(VI)的速率；(3)光催化反應(yīng)后,Cr(VI)被還原為Cr(III)。2.以Ce(NO3)3-6H2O, HNO3和甲苯為原料,采用溶劑熱法,在180。C下加熱24 h制得了立方相N摻雜Ce02納米晶(Ce02-HN03)o利用XRD、TEM、HRTEM、XPS、Raman和UV-vis等測試手段表征了產(chǎn)物的組成、結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。以可見光(λ420 nm)為光源、以K2Cr207水溶液為模型污染物,測試了所合成的N摻雜Ce02納米晶光催化還原Cr(VI)的活性,并與CeO2-NH3(指用氨水代替硝酸,溶劑熱合成的Ce02納米晶)的光催化活性做了對比。結(jié)果表明：(1)CeO2-HNO3相比于CeO2-NH3表現(xiàn)出更高的可見光催化能力；(2)催化劑的投加量越大、Cr(VI)溶液的初始濃度越小,越有利于快速還原Cr(VI);(3)共存離子Cu2+、Fe3+、PO43、CH3COO和C2O42-影響CeO2-HNO3光催化還原Cr(VI)的效率,Na+、Mg2+、C1-和SO42-對CeO2-HNO3光催化還原Cr(VI)的效率基本無影響；(4)光催化反應(yīng)后,Cr(VI)被還原為Cr(III)。3.以ZrCl4、HNO3和無水乙醇為原料,采用溶劑熱法,在180。C加熱12-24 h制得了一系列立方相N摻雜Zr02納米材料(為了便于表述,我們將反應(yīng)時(shí)間為12、18和24 h時(shí)所制產(chǎn)物分別標(biāo)記為ZrO2-HNO3-12、ZrO2-HNO3-18和ZrO2-HNO3-24)。利用XRD、XPS、 FTIR、TEM、HRTEM和UV-vis等測試手段表征了產(chǎn)物的組成、結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。以可見光(λ420 nm)為光源、以K2Cr207水溶液為模型污染物,研究了不同反應(yīng)時(shí)間所合成的N摻雜ZrO2納米晶光催化還原Cr(VI)的性質(zhì),并與ZrO2-NH3(指以氨水代替硝酸,溶劑熱合成的zrO2納米晶)的光催化活性做了對比。結(jié)果表明：(1)在可見光(λ420 nm)照射下,以HN03為氮源制得的Zr02對Cr(VI)的還原表現(xiàn)出很高的可見光催化活性,然而以NH3H2O為氮源合成的ZrO2不具有可見光催化活性；(2)催化劑的投加量、Cr(VI)溶液的初始濃度和pH值均影響ZrO2-HN03光催化還原Cr(VI)的效率；(3) ZrO2-HNO3的合成反應(yīng)時(shí)間影響產(chǎn)物的光催化效率；(4)光催化反應(yīng)后,Cr(VI)被還原為Cr(III)。
[Abstract]:Semiconductor photocatalytic reduction technology is a promising method for treating Cr (VI) wastewater, and developing efficient, stable, economical and non-toxic visible light catalyst is the key to realize its industrial application. Although SnO2, CeO2 and Zr02 have the advantages of stable, low cost and non-toxic as the photocatalyst materials, but they are all wideband gap and semi conductors. The bulk materials (the band gap values of Sn02, Ce02 and Zr02 are 3.8,3.2 and 5 eV respectively), mainly absorbing ultraviolet light in the solar light (ultraviolet light is only about 5% of the solar energy), which greatly affects the photocatalytic activity of these photocatalysts, limiting their actual applications in the field of photocatalysis. Therefore, the broadband gaps of SnO2, CeO2 and Zr02 are half the half gap. It is one of the important means to develop new efficient visible light catalysts for the modification of conductor materials to broaden their optical response range and improve their visible photocatalytic activity. This paper mainly studies the solvent thermal synthesis of N modified SnO2, CeO2 and Zr02 nanocrystals and the application of Cr (VI) in the photocatalytic treatment of water. The following can be summarized as follows: 1. a series of tetragonal N doped Sn02 nanomaterials (SnO2-HNO3-1, SnO2-HNO3-2 and SnO2-HNO3-3) were synthesized with SnCl4-5H2O, different dosage of HN03 and anhydrous ethanol as raw materials, using solvothermal method and 12 h at 180.C heating. X- ray diffraction (XRD), electron microscope (TEM), ray photoelectron spectroscopy, and Fu Liye The composition, structure and optical properties of the obtained products were characterized by transform infrared spectroscopy (FT-IR) and UV visible diffuse reflectance spectroscopy (UV-vis). The photocatalytic activity of N doped Sn02 Nanomaterials Synthesized under different nitric acid conditions was investigated with visible light (lambda 420 nm) as light source and K2Cr2O7 aqueous solution as model contaminant. The photocatalytic activity of SnO2-NH3 (Sn02 nanocrystals synthesized with ammonia water instead of nitric acid and solvent thermal synthesis) was compared. The results showed that (1) SnO2-HNO3-1, SnO2-HNO3-2 and SnO2-HNO3-3 showed high visible photocatalytic activity to the reduction of Cr (VI) under the irradiation of visible light ([lambda] 420 nm), and the photocatalytic efficiency of SnO2-HNO3-3 was the highest and SnO2-NH3 was the highest. There is almost no visible light catalytic activity; (2) the dosage of the catalyst and the initial concentration of Cr (VI) solution affect the rate of SnO2-HNO3-3 photocatalytic reduction of Cr (VI); (3) after the photocatalytic reaction, Cr (VI) is reduced to Cr (III).2. with Ce (NO3), and toluene as the raw material. Nanocrystalline (Ce02-HN03) O characterized the composition, structure and optical properties of the products by means of XRD, TEM, HRTEM, XPS, Raman and UV-vis. The photocatalytic activity of photocatalytic reduction of N doped Ce02 nanocrystals was tested by using visible light (lambda 420 nm) as the light source and K2Cr207 aqueous solution as the model pollutant. The photocatalytic activity of acid, solvothermal synthesis of Ce02 nanocrystals was compared. The results showed that (1) CeO2-HNO3 showed higher visible photocatalytic ability than CeO2-NH3; (2) the greater the dosage of the catalyst, the smaller the initial concentration of the Cr (VI) solution, the more conducive to the rapid reduction of Cr (VI); (3) the coexisting ions Cu2+, Fe3+, PO43, CH3COO, and C2O42- shadow. The efficiency of CeO2-HNO3 photocatalytic reduction of Cr (VI), Na+, Mg2+, C1- and SO42- has no effect on the efficiency of CeO2-HNO3 photocatalytic reduction of Cr (VI). (4) after the photocatalytic reaction, Cr (VI) is reduced to the raw material. Material (for ease of expression, we mark the reaction time at 12,18 and 24 h as ZrO2-HNO3-12, ZrO2-HNO3-18 and ZrO2-HNO3-24 respectively). Using XRD, XPS, FTIR, TEM, HRTEM and UV-vis, the composition, structure and optical properties of the products are characterized. The visible light (lambda 420 nm) is the light source and the water solution is the model pollution. The properties of photocatalytic reduction of Cr (VI) by N doped ZrO2 nanocrystals synthesized at different reaction time were studied. The photocatalytic activity of ZrO2-NH3 (the zrO2 nanocrystals synthesized with ammonia water instead of nitric acid and solvent heat) was compared. The results showed: (1) the reduction table of Zr02 to Cr (VI) produced by HN03 as nitrogen source under visible light (lambda 420 nm) High visible photocatalytic activity is shown, but ZrO2 synthesized with NH3H2O as nitrogen source does not have visible photocatalytic activity; (2) the dosage of the catalyst, the initial concentration of Cr (VI) solution and the pH value all affect the efficiency of the ZrO2-HN03 photocatalytic reduction of Cr (VI); (3) the reaction time of ZrO2-HNO3 affects the photocatalytic efficiency of the product; (4) photocatalysis After the reaction, Cr (VI) was reduced to Cr (III).
【學(xué)位授予單位】：揚(yáng)州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.1;O643.36

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本文編號：1922158