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AuFON-Au@AgNPs復(fù)合SERS基底的可控制備及其生化傳感研究

發(fā)布時(shí)間:2018-05-19 03:21

  本文選題:復(fù)合SERS基底 + 表面增強(qiáng)拉曼散射; 參考:《國防科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2015年博士論文


【摘要】:近年來,重大傳染疾病、環(huán)境污染、食品藥品安全等問題日漸凸顯,嚴(yán)重威脅人類的生命安全和身體健康,造成了極大的社會(huì)恐慌和難以估算的經(jīng)濟(jì)損失。及時(shí)有效的生化檢測(cè),可以為后續(xù)處理提供可靠的支撐,挽救人民的生命和財(cái)產(chǎn)安全,維持社會(huì)穩(wěn)定,減少人員和經(jīng)濟(jì)的損失。此外,在軍事領(lǐng)域也對(duì)現(xiàn)場(chǎng)實(shí)時(shí)生化檢測(cè)技術(shù)具有強(qiáng)烈需求,如生化反恐,戰(zhàn)場(chǎng)生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè),大型密閉裝備的病原微生物檢測(cè)等。現(xiàn)有生化現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)技術(shù)存在檢測(cè)靈敏度低、檢測(cè)時(shí)間長(zhǎng)、設(shè)備體積大等缺點(diǎn)。表面增強(qiáng)拉曼散射(Surface-enhanced Raman scattering,SERS)技術(shù)是一種新興的光譜檢測(cè)技術(shù),能夠表征物質(zhì)的本征譜,檢測(cè)靈敏度高,適用于現(xiàn)場(chǎng)實(shí)時(shí)生化檢測(cè)。目前,制約SERS技術(shù)廣泛應(yīng)用的瓶頸是高性能SERS基底的可控制備。本文提出將金屬納米結(jié)構(gòu)陣列與金屬納米顆粒溶膠相復(fù)合,制備得到AuFON-Au@AgNPs復(fù)合SERS基底,重點(diǎn)解決復(fù)合SERS基底的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、電磁學(xué)仿真、結(jié)構(gòu)加工、性能表征、結(jié)構(gòu)優(yōu)化及生化傳感應(yīng)用等關(guān)鍵問題。論文的主要研究?jī)?nèi)容如下:1、建立了復(fù)合SERS基底的優(yōu)化設(shè)計(jì)方法,基于時(shí)域有限差分算法分析了SERS基底的電磁場(chǎng)增強(qiáng)特性,探索了復(fù)合SERS基底的性能增強(qiáng)機(jī)理。針對(duì)生化傳感對(duì)高性能SERS基底的需求以及現(xiàn)有SERS基底的優(yōu)缺點(diǎn),提出將AuFON結(jié)構(gòu)與Au@AgNPs溶膠相結(jié)合,制備AuFON-Au@AgNPs復(fù)合SERS基底,設(shè)計(jì)了復(fù)合SERS基底的結(jié)構(gòu);利用時(shí)域有限差分算法,分析了AuFON結(jié)構(gòu)、Au@AgNPs溶膠和復(fù)合SERS基底的電磁場(chǎng)增強(qiáng)特性,研究了結(jié)構(gòu)尺寸參數(shù)對(duì)SERS基底電磁場(chǎng)增強(qiáng)特性的影響。研究表明,在Au@AgNPs溶膠與AuFON結(jié)構(gòu)接觸位置產(chǎn)生了新的SERS熱點(diǎn),提高了SERS熱點(diǎn)的密度,并且由于電磁場(chǎng)的耦合提高了SERS熱點(diǎn)的強(qiáng)度。2、建立了復(fù)合SERS基底的可控制備工藝方法,分別利用納米球光刻技術(shù)制備了AuFON結(jié)構(gòu),利用化學(xué)合成的方法制備Au@AgNPs溶膠,并利用多聚物完成了兩者的共價(jià)鍵結(jié)合,實(shí)現(xiàn)了復(fù)合SERS基底的可控制備。根據(jù)復(fù)合SERS基底的設(shè)計(jì)思路,研究了納米球光刻技術(shù)和金屬溶膠合成工藝,引進(jìn)了限域自組裝,旋轉(zhuǎn)蒸鍍、芯片化基底裁剪等制備工藝,討論了AuFON結(jié)構(gòu)和Au@AgNPs溶膠的形貌控制方法,分析了Au@AgNPs溶膠的消光光譜特性,討論了復(fù)合SERS基底的結(jié)合方案,表征了復(fù)合SERS基底的材質(zhì)、形貌和消光光譜特性,實(shí)現(xiàn)了復(fù)合SERS基底的可控制備,提高了復(fù)合SERS基底的加工精度,簡(jiǎn)化了復(fù)合SERS基底的加工工藝流程。3、建立了復(fù)合SERS基底的SERS性能測(cè)試方法,優(yōu)化了復(fù)合SERS基底的結(jié)構(gòu)參數(shù),表征了復(fù)合SERS基底的SERS性能。針對(duì)復(fù)合SERS基底在生化檢測(cè)中參數(shù)優(yōu)化問題,以羅丹明6G和對(duì)氨基苯硫酚為拉曼標(biāo)記分子進(jìn)行了SERS光譜測(cè)試,分別對(duì)AuFON結(jié)構(gòu)和Au@AgNPs溶膠的結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化,優(yōu)選刻蝕2min的AuFON結(jié)構(gòu)和粒徑為50nm的Au@AgNPs溶膠結(jié)合成為復(fù)合SERS基底。研究了復(fù)合SERS基底的靈敏度,計(jì)算了復(fù)合SERS基底的增強(qiáng)因子(約為2.25×107)。復(fù)合SERS基底的增強(qiáng)因子分別是AuFON結(jié)構(gòu)和Au@AgNPs溶膠增強(qiáng)因子的100倍和50倍。此外,還對(duì)復(fù)合SERS基底的均一性、可重復(fù)性和穩(wěn)定性進(jìn)行了研究。4、建立了基于復(fù)合SERS基底的生化檢測(cè)方案,分別利用SERS技術(shù)實(shí)現(xiàn)了對(duì)食品安全相關(guān)的化學(xué)小分子及病原微生物的檢測(cè),驗(yàn)證了復(fù)合SERS基底在生化傳感中應(yīng)用的實(shí)用性。部分化學(xué)分子和病原微生物具有本征的SERS光譜,基于復(fù)合SERS基底實(shí)現(xiàn)了對(duì)生物和化學(xué)待檢測(cè)物的高靈敏度、特異性檢測(cè)。建立了化學(xué)小分子在基底上的吸附模型,以百草枯、福美雙和三聚氰胺為例,驗(yàn)證了復(fù)合SERS基底在食品安全快速檢測(cè)領(lǐng)域應(yīng)用的實(shí)用性,檢測(cè)靈敏度分別達(dá)到10nM,50nM和10nM,并且SERS信號(hào)強(qiáng)度與樣品濃度之間具有良好的線性關(guān)系。以大腸桿菌和枯草桿菌為例,驗(yàn)證了復(fù)合SERS基底在病原微生物快速檢測(cè)領(lǐng)域的應(yīng)用能力。為進(jìn)一步解讀SERS光譜信息,利用主成分分析法分析了兩種細(xì)菌的光譜,實(shí)現(xiàn)了對(duì)兩種細(xì)菌光譜的有效區(qū)分和辨別。
[Abstract]:Surface Enhanced Raman Scattering ( SERS ) technology is an emerging spectrum detection technology , which can provide reliable support for the subsequent treatment , improve the density of SERS substrate , and use the method of chemical synthesis to prepare AuFON - Au @ Ag2O composite SERS substrate . The method of surface enhanced Raman scattering ( SERS ) is used to prepare AuFON - Au @ Ag2O composite SERS substrate .
【學(xué)位授予單位】:國防科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號(hào)】:TB33;O657.37

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9 楊U,

本文編號(hào):1908501


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