納米有序復(fù)合材料的制備及其催化性能研究
發(fā)布時間:2018-05-10 23:28
本文選題:納米反點陣列 + 納米效應(yīng)。 參考:《南昌航空大學(xué)》2015年碩士論文
【摘要】:納米尺度材料的設(shè)計及其制備技術(shù)是當(dāng)今世界科技領(lǐng)域中最為重要的前沿方向之一。該尺度范圍內(nèi)的材料由于小尺寸效應(yīng)、體積效應(yīng)、表面效應(yīng)以及宏觀量子隧道效應(yīng)等使其具有許多新奇的物理化學(xué)特性。但是,該領(lǐng)域存在的兩大瓶頸問題,即“自發(fā)團聚”和“隨機分布”,使得納米材料難以獲得顯著的納米效應(yīng),在很大程度上限制了納米材料的廣泛應(yīng)用。本研究工作針對上述兩大瓶頸問題展開,通過對納米材料微結(jié)構(gòu)的設(shè)計、組裝及可控制備,顯著抑制了納米顆粒的“自發(fā)團聚”并解決了其隨機分布問題,按照設(shè)計意愿可控合成出具有顯著納米效應(yīng)的納米復(fù)合材料,并獲得了優(yōu)異的催化性能。主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下:(1)采用改良的分散聚合技術(shù),利用課題組提出的單體滴加法制備出粒徑0.8~5.0μm連續(xù)可調(diào)的單分散聚苯乙烯(PS)微球,并研究了單體/分散介質(zhì)及乙醇/水的比例對PS微球粒徑及其單分散性的影響。結(jié)果表明,分散聚合聚合過程中聚合物鏈的溶解性對PS微球的粒徑有較大影響,隨著單體/分散介質(zhì)比例的增大,聚合物鏈的溶解性也隨之增加,從而促使粒徑的長大;PS微球的分散性主要是由“二次成核”現(xiàn)象引起的,隨著乙醇/水比例的增大,混合體系的溶解性參數(shù)和極性會降低,易出現(xiàn)“二次成核”現(xiàn)象。此外,通過離心沉降法對上述PS微球進行組裝,獲得了高度可控、高度有序的膠體晶體。(2)采用膠體晶體模板技術(shù)構(gòu)筑了特征尺寸(孔徑0.48~1.65μm,壁厚50~150nm)連續(xù)可調(diào)的納米反點陣列,并詳細研究了前驅(qū)體濃度、煅燒溫度等參數(shù)對納米反點陣列結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明,前驅(qū)體濃度是導(dǎo)致微結(jié)構(gòu)中出現(xiàn)局部斷裂、孔壁不連續(xù)及壁厚不均勻等缺陷的主要影響參數(shù),而微結(jié)構(gòu)中孔洞堵塞與孔壁坍塌等缺陷與煅燒溫度直接相關(guān)。通過對前驅(qū)體濃度、煅燒溫度等參數(shù)的精確調(diào)制,可獲得大面積高度有序的納米反點陣列。本研究中,最佳前驅(qū)體濃度為0.5~0.8 mol/L,最佳煅燒溫度為530~550℃。(3)采用膠體金沉積法制備了Au@Al2O3納米有序復(fù)合材料,并考察了微結(jié)構(gòu)對催化性能的影響規(guī)律及二者的內(nèi)在聯(lián)系。結(jié)果表明,微結(jié)構(gòu)對納米有序復(fù)合材料的催化性能有顯著影響,隨著納米反點陣列孔徑的增大,其催化性能表現(xiàn)出先上升后下降的變化規(guī)律,并在孔徑為1.27μm時催化性能達到最高。通過對Au@Al2O3納米有序復(fù)合材料催化性能的優(yōu)化,其取得了遠高于商業(yè)化車載催化劑的催化效果。對于本研究中的Au@Al2O3納米有序復(fù)合材料,微結(jié)構(gòu)中孔徑與孔壁尺寸的變化導(dǎo)致有效活性面積與孔道傳輸效率發(fā)生變化的根本原因。隨著微結(jié)構(gòu)參數(shù)的變化,有效活性面積和孔道傳輸效率的作用效果此消彼長,并最終在特定尺寸時達到一個微妙平衡,使催化性能達到最高。Au@Al2O3納米有序復(fù)合材料的特征結(jié)構(gòu)尺寸均在納米量級,并且精確、連續(xù)可調(diào),具有顯著的納米效應(yīng)。因此具有遠高于商業(yè)化催化劑的催化效果。本研究所制備的納米有序復(fù)合材料在石油化工、工業(yè)催化、原子能、光催化、光子晶體等諸多領(lǐng)域應(yīng)用前景廣闊。
[Abstract]:The results show that the solubility of the polymer chains has a great influence on the particle size of PS microspheres . The results show that the solubility of the polymer chains in the process of dispersion polymerization is mainly caused by the phenomena of small size effect , volume effect , surface effect and macroscopic quantum tunneling .
【學(xué)位授予單位】:南昌航空大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:TB33;O643.36
【共引文獻】
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1 王則奮;黃科林;王r,
本文編號:1871413
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