本文選題：納米陣列材料 + 能源�。� 參考：《中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：現(xiàn)今能源和環(huán)境問題尤為突出,尋找清潔可持續(xù)的替代能源以及高效無污染的能源轉(zhuǎn)換方式成為了當(dāng)前科學(xué)研究的重要課題。太陽能作為清潔、豐富且廣泛的能源可通過太陽能-電能和太陽能-化學(xué)能等多種轉(zhuǎn)化形式得到有效利用。近年來納米材料的發(fā)展和研究給太陽能轉(zhuǎn)換以新的生機(jī)。由于其潛在的理論和實際應(yīng)用價值,納米材料在太陽能轉(zhuǎn)換方面扮演著越來越重要的角色。其中,納米陣列材料在電子傳輸、光學(xué)吸收等方面具有突出的優(yōu)勢,為發(fā)展高效利用和轉(zhuǎn)換太陽能帶來了新的契機(jī)。表界面的設(shè)計對于催化性能、載流子傳輸?shù)确矫娴膬?yōu)化作用開始受到重視。但是一些作用機(jī)制不明以及應(yīng)用研究的不足制約著納米陣列材料的發(fā)展。本論文基于“自上而下”和“自下而上”的制造合成方法制備無機(jī)納米陣列結(jié)構(gòu),并通過表界面的表面懸鍵、助催化劑、等離激元的設(shè)計調(diào)控表界面狀態(tài)以研究表界面調(diào)控對于光驅(qū)動催化反應(yīng)過程的影響,以及等離激元效應(yīng)在光電器件的作用。本論文中,我們根據(jù)太陽能轉(zhuǎn)換中的性能表現(xiàn)和表界面之間的構(gòu)效關(guān)系來進(jìn)一步研究作用的機(jī)理,具體的是通過調(diào)控表面懸鍵狀態(tài)來研究表面懸鍵在光催化中的作用機(jī)制;通過調(diào)控納米陣列表面助催化劑以調(diào)控表面電子狀態(tài),并研究其對光驅(qū)動催化反應(yīng)的影響;通過調(diào)控化學(xué)反應(yīng)環(huán)境以研究其對光電催化氧化反應(yīng)的影響;在光伏器件中引入等離激元效應(yīng),研究熱電子在光伏器件中的作用機(jī)制。所取得的主要研究成果如下:1.發(fā)展了選擇性調(diào)控硅納米線表面懸鍵類型和數(shù)量的方法,在純水體系中研究了不同表面懸鍵在光催化水分解中的作用以及相關(guān)機(jī)制。表面修飾Si-H鍵的硅納米線的光催化水分解產(chǎn)生氫氧比高于2,通過光電測試及紅外光譜等驗證了光生載流子的分離、壽命與表面懸鍵的關(guān)系,以及推測出表面懸鍵Si-H鍵、Si-OH鍵在光催化中的相關(guān)作用。通過模擬光催化的反應(yīng)路徑,我們推測出Si-H表面發(fā)生光催化的反應(yīng)為:Si(h+) + Si-H(e-)+ H2O → Si-OH + Si + H2。通過實驗手段可以理性地調(diào)變硅納米線的表面懸鍵狀態(tài)以調(diào)控其光催化制氫性能,為開發(fā)高效硅基光催化劑提供了新的表面工程思路。2.以硅納米線及表面修飾貴金屬Pd和Pt共催化劑為體系,利用硅納米線表面懸鍵進(jìn)行原位光驅(qū)動有機(jī)催化加氫反應(yīng),通過鈀和鉑的構(gòu)建以調(diào)控硅納米線表面電子狀態(tài),研究表面電子狀態(tài)對于光驅(qū)動有機(jī)加氫、有機(jī)氧化反應(yīng)等反應(yīng)轉(zhuǎn)換率及選擇性的影響。另外以介孔硅納米線為研究體系,研究介孔硅納米線活化氧分子的特性對于光驅(qū)動有機(jī)氧化反應(yīng)的影響。為利用硅納米結(jié)構(gòu)表界面設(shè)計用于光驅(qū)動有機(jī)反應(yīng)的研究奠定了基礎(chǔ)。3.以BiVO4納米介孔陣列結(jié)構(gòu)、具有等離激元的Ag納米片和析氧反應(yīng)催化劑Co(OH)2為體系,利用BiVO4進(jìn)行光電催化丙三醇的選擇性氧化轉(zhuǎn)換,研究了溶液pH值和偏壓對光電催化有機(jī)反應(yīng)的選擇性的影響,結(jié)果證明在酸性條件下(pH=2)二羥基丙酮和高值產(chǎn)物的產(chǎn)率和選擇性、法拉第效率都是最高的,可以得到二輕基丙酮選擇性達(dá)50%,產(chǎn)率達(dá)55.92mmol/g/h的催化效果(1.2Vvs RHE, H型電解槽)。H+的濃度影響了反應(yīng)路徑、產(chǎn)物的選擇性,外加偏壓可以更好的增加載流子分離能力、增大電流密度,并不影響反應(yīng)路徑選擇。另外,研究了在中性反應(yīng)液中貴金屬納米結(jié)構(gòu)的等離激元效應(yīng)以及Co(OH)2材料對其催化性能的影響。為實現(xiàn)太陽能高效選擇性催化氧化反應(yīng)生產(chǎn)高值化工制品奠定了研究基礎(chǔ)。4.以N型硅納米線-PEDOT:PSS (聚(3,4-亞乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸))無機(jī)有機(jī)異質(zhì)結(jié)型光伏器件和N型硅納米線-rGO (還原氧化石墨烯)肖特基型光伏器件為體系,研究了在近紅外區(qū)域具有等離激元的金屬Ag納米片增強(qiáng)近紅外區(qū)域的光伏器件光電轉(zhuǎn)換效率的作用機(jī)制,并設(shè)計了以此機(jī)制構(gòu)建的柔性光伏器件。金屬Ag納米片在近紅外區(qū)域激發(fā)等離激元,產(chǎn)生熱電子,發(fā)現(xiàn)當(dāng)銀納米片直接接觸N型硅納米線時,即熱電子直接注入到硅的導(dǎo)帶中時,可以使得光伏轉(zhuǎn)換效率額大幅提高,尤其是在近紅外區(qū)域有著明顯提升,以800nm處為例,提高了 59 %。通過分別構(gòu)建N型和P型硅納米線基光伏器件,分析了等離激元熱電子增強(qiáng)效應(yīng)在光伏器件中的作用機(jī)制�；谶@一機(jī)制,我們通過微納加工手段制備了柔性的近紅外效率增強(qiáng)的光伏器件。為實現(xiàn)廣譜光吸收的光伏器件的界面設(shè)計提供精準(zhǔn)制造基礎(chǔ),為高效光電轉(zhuǎn)換構(gòu)建了新的界面工程思路。
[Abstract]:Nowadays, energy and environmental problems are particularly prominent. Looking for clean and sustainable alternative energy and efficient and non polluting energy conversion have become an important subject in the current scientific research. As a clean, rich and extensive energy, solar energy can be effectively used in various forms of conversion by solar energy and solar energy chemical energy. The development and research of nanomaterials have brought new vitality to solar energy conversion in the past year. Due to its potential theoretical and practical application, nanomaterials play a more and more important role in the conversion of solar energy. Solar energy exchange has brought new opportunities. The design of the surface interface has been paid more attention to the optimization of catalytic performance, carrier transmission and so on. However, some mechanism of action is unclear and the lack of application research restricts the development of nanoarray materials. This paper is based on "top-down" and "bottom-up" manufacturing synthesis method. The structure of inorganic nanoscale arrays was prepared, and the surface state of the surface suspension, cocatalyst, and plasmons was designed and regulated to study the influence of the surface interface regulation on the light driven catalytic reaction process and the effect of the plasmon effect on the optoelectronic devices. In this paper, we based on the performance of the solar energy conversion and the performance of the solar energy conversion. The mechanism of the interaction between the surface interfaces is further studied. The mechanism of the action of the surface suspension bond in the photocatalysis is studied by regulating the state of the surface suspension bond. The surface electron state is regulated by regulating the surface cocatalyst of the nano array, and the effect on the dynamic catalytic reaction of the optical drive is studied. The chemical reaction is regulated by the control of the chemical reaction. The environment is used to study its effect on the photoelectrochemical oxidation reaction; the effect mechanism of thermal electrons in the photovoltaic devices is studied in the photovoltaic devices. The main achievements are as follows: 1. the methods to selectively regulate the type and quantity of the surface suspension bonds of silicon nanowires are developed, and the different surfaces are studied in the pure water system. The role of the suspension bond in the photocatalytic water decomposition and the related mechanism. The photocatalytic water decomposition of the silicon nanowires with the surface modified Si-H bond produces more than 2 hydrogen and oxygen ratio. The separation of light carriers, the relationship between the lifetime and the surface suspension bond, the surface suspended bond Si-H bond, and the Si-OH bond in the photocatalysis are verified by the photodecomposition of the photocatalytic water decomposition of the silicon nanowire surface modified by the surface modification. By simulating the reaction path of photocatalytic catalysis, we speculate that the photocatalytic reaction of Si-H surface is: Si (h+) + Si-H (e-) + H2O, Si-OH + Si + H2. can regulate the surface suspension state of silicon nanowires rationally in order to regulate the performance of photocatalytic hydrogen production by means of experimental means and provide a new method for the development of high efficiency silicon based photocatalyst. The surface engineering idea.2. is based on the silicon nanowires and the surface modified noble metal Pd and Pt Co catalysts, using the silicon nanowire surface suspension to carry on the in-situ light driven organic catalytic hydrogenation. The surface electron state of the silicon nanowire is regulated by the construction of palladium and platinum to study the surface electric substate for the organic hydrogenation and the organic oxidation. In addition, the influence of the conversion rate and selectivity of the mesoporous silicon nanowires was also studied. The effects of the properties of the mesoporous silicon nanowires on the light driven organic oxidation were studied. The basis for the study of the optical driven organic reaction using the silicon nanostructure surface interface was laid on the basis of the.3. nano mesoporous array junction. The Ag nanoscale and the oxygen evolution reaction catalyst Co (OH) 2 were used as the system. The selective oxidation of the optoelectronic catalyst for the oxidation of glycerol was carried out by BiVO4. The effects of the pH value and bias of the solution on the selectivity of the organic reaction were studied. The results showed that the yield and selection of the two hydroxy acetone and the high value products under the acid strip were obtained. Selectivity, Faraday efficiency is the highest, can get 50% light radical acetone selectivity up to 50%, the yield up to 55.92mmol/g/h of the catalytic effect (1.2Vvs RHE, H type electrolyzer).H+ concentration affects the reaction path, the selectivity of the product, added bias can be better to increase the carrier separation capacity, increase the current density, does not affect the reaction path selection. In addition, the effect of the plasmon effect and the Co (OH) 2 material on the catalytic properties of the noble metal nanostructures in the neutral reaction liquid have been studied. The research foundation for the production of high value chemical products by the efficient selective catalytic oxidation of solar energy is based on the N silicon nanowire -PEDOT:PSS (poly (3,4- ethanoxy thiophene) - poly (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - poly (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) - (benzene) Inorganic organic heterojunction type photovoltaic devices and N silicon nanowire -rGO (reduced graphene oxide) Schottky type photovoltaic devices are used as the system to study the mechanism of the photoelectric conversion efficiency of the photovoltaic devices in near infrared region with the equal ionization of the plasmon polaritons in the near infrared region, and the design of this mechanism is designed. Flexible photovoltaic devices. Metal Ag nanoscale excites plasmon in near infrared region and produces thermal electrons. It is found that when silver nanoscale is directly exposed to N type silicon nanowires, that is, hot electrons are injected directly into the guide band of silicon, which can greatly increase the efficiency of photovoltaic conversion, especially in the near infrared region, as an example of 800nm. It is improved by 59%. By constructing N and P type silicon nanowire based photovoltaic devices respectively, the mechanism of the effect of the equal ionization thermal electron enhancement effect in the photovoltaic devices is analyzed. Based on this mechanism, we have prepared the flexible near infrared efficiency enhanced photovoltaic devices by micro nano processing. The surface design provides the basis for precision manufacturing, and constructs a new interface engineering idea for efficient photoelectric conversion.

【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TB383.1

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本文編號：1831842