本文選題：II-VI族半導體 + 二硒化錫�。� 參考：《中國科學院研究生院(上海技術物理研究所)》2015年博士論文

【摘要】：近年來,基于電子顯微鏡原位研究低維結構物理性能是納米科學與技術領域的重要研究方向。這些研究有兩個共同點:1)多為真空環(huán)境;2)研究對象無法避免電子束輻照。那么,電子束輻照對于材料性能的影響問題顯得尤為重要,但目前為止,鮮有報道。本文在合成幾種典型的半導體低維材料以及系統(tǒng)研究了這些材料電子傳輸和光電性能的基礎上,進一步研究了SEM電子束輻照對這些材料電子傳輸和光電性能的影響。主要體現(xiàn)在以下幾方面。(1)II-VI族二元(Cd Se)和三元(Cd SxSe1-x)化合物直接帶隙半導體低維納米結構在電子、光電子器件領域有廣泛應用。本征Cd Se納米結構電導率極低,不利于其在某些方面的應用。與Cd Se類似,Cd SxSe1-x低維納米結構通常也處于高阻態(tài)。就Cd SxSe1-x而言,現(xiàn)有的研究工作主要集中在能帶結構的控制方面,關于該化合物納米結構尤其是雜原子摻雜的納米結構電子傳輸和光電性能方面的研究甚少。本文用化學氣相沉積法(CVD)制備了Sb摻雜的Cd Se(Cd Se:Sb)納米帶和In、Cl摻雜的Cd SxSe1-x納米結構,并把所制備的材料應用于場效應晶體管、肖特基二極管和光電探測器,系統(tǒng)研究了材料的電子傳輸和光電性能。研究結果表明,Cd Se:Sb納米帶展現(xiàn)出n型半導體特性以及比本征納米帶更高的電導率(~105倍)。此外,Cd Se:Sb納米帶光電探測器表現(xiàn)出優(yōu)異性能:高光譜響應率(650 nm,6.1×104 A/W)、高外量子效率(1.2×105)以及高電流開關比(~253)。Cd Se:Sb納米帶/Au肖特基二極管表現(xiàn)出高的矯正特性(~2×106),同時具有良好的光電性能。In、Cl摻雜的Cd SxSe1-x納米結構也為n型半導體,單根納米線背柵場效應晶體管具有較大的電流開關比(~200)和較高的遷移率(62.2 cm2V-1s-1),推算出納米線中電子濃度為1.9×1017/cm3。統(tǒng)計了摻雜的Cd SxSe1-x納米線的電導率和黃色光(1.53 m W/cm2)照射時的光電導率,分別為1-10和0.1-20 S/cm。結合電學表征和XPS分析結果,證明了In和Cl已經成功摻入Cd SxSe1-x納米結構,且In和Cl作為施主雜質分別取代了Cd和S(或Se)的晶格位置,使納米結構電子濃度增加。研究了單根Cd SxSe1-x納米線的I-V曲線隨溫度的變化關系,結果表明納米線的電阻隨溫度的降低而升高。以上結果表明,摻雜的Cd Se和Cd SxSe1-x納米結構均具有優(yōu)異的電子傳輸和光電特性,在電子和光電子器件領域有潛在的應用前景。(2)Sn Se、Sn Se2和Ge Se2是IV-VI族重要的具有層狀晶體結構的半導體。本文采用CVD法一步合成了Sn Se和Sn Se2低維結構并研究了其生長機理。結果表明Sn Se和Sn Se2由于熔點不同分別沉積在高溫和低溫區(qū),此外,Sn Se2六角片的生長過程和參與反應的氣相分子或基團的濃度相關。電學測試結果表明,Sn Se2納米片[001]晶向的電阻率是垂直該方向的電阻率的~15倍;Sn Se晶體[100]方向的電阻率是垂直于該方向的電阻率的~105倍。本文還用熱蒸發(fā)法制備了Ge Se2納米帶。由于生長過程中同時存在氣-液-固和氣-固過程,因而生長成鋸齒形分段結構的Ge Se2納米帶。(3)研究了低能電子束輻照(≤30 ke V)對Cd Se、Cd S、Cd SxSe1-x、Ge Se2和Zn Se低維結構電子傳輸和光電性能的影響。結果表明電子束輻照會永久性提高Cd Se、Cd S和Cd SxSe1-x納米材料的電導率。電子束輻照后的本征Cd Se納米帶場效應晶體管的性能參數(shù)得到提高:電流開關比從~12到5×107、遷移率從0.15到155.3 cm2V-1s-1、載流子濃度從~1.1×1014到~1.3×1016 cm-3。輻照后的本征Cd S納米帶的電導率是輻照前的~106倍;輻照后的納米帶電導率隨著電子束能量提升呈現(xiàn)出先提高后下降的趨勢。與輻照前相比,輻照后的Cd SxSe1-x納米線場效應晶體管的電流開關比從~4.2降至~1.3,載流子濃度從7.62×1017增加至2.13×1018 cm-3。直徑越小的Cd SxSe1-x納米線,電子束輻照后電導率增幅(輻照后與輻照前電導率之差)越大;此外,輻照前電導率越大的納米線,電子束輻照后電導率增幅也越大。對Cd S光電性能測試結果表明,電子束輻照后的Cd S納米帶器件的光電流和外量子效率均比輻照前提高近一個數(shù)量級,但響應時間變長。把電子束輻照后的Cd Se納米帶放置空氣中合適時間,納米帶電子傳輸性能會恢復到接近于電子束輻照前狀態(tài)。電子束輻照改變半導體低維結構電子傳輸和光電性能的機理如下:材料被電子束輻照時產生大量二次電子和電子-空穴對,關閉電子束后,電子-空穴對復合,但是大量的二次電子殘留在材料中或表層成為自由電子;從能帶角度來說,這些殘留的二次電子進入材料導帶,從而提高其電子濃度和電導率,進而改變光電響應性能。但是,電子束輻照并不會顯著提高Zn Se和Ge Se2的電導率。因此,電子束輻照后的二次電子能否進入半導體材料導帶改變其電子傳輸性能是和材料固有性質有關。
[Abstract]:In recent years, it is an important research direction in the field of nanoscale science and technology to study the physical properties of low dimensional structures based on the electron microscope in situ. These studies have two common points: 1) mostly vacuum environment; 2) the research objects can not avoid electron beam irradiation. On the basis of the synthesis of several typical semiconductor low dimensional materials and the systematic study of the electronic transmission and photoelectric properties of these materials, the effects of SEM electron beam irradiation on the electronic transmission and photoelectric properties of these materials are further studied. (1) II-VI family two (Cd Se) and three yuan (Cd Sx). Se1-x) compound direct band gap semiconductor low dimensional nanostructures are widely used in the field of electronic and optoelectronic devices. The intrinsic conductivity of the intrinsic Cd Se nanostructures is extremely low and is not conducive to its application in some aspects. Similar to Cd Se, Cd SxSe1-x low dimensional nanostructures are usually in high resistivity states. As far as Cd SxSe1-x is concerned, the existing research work is mainly concentrated. In the control of band structure, there are few studies on the electronic transmission and photoelectric properties of nanostructures, especially heteroatom doped nanostructures. In this paper, Sb doped Cd Se (Cd Se:Sb) nanoribbons and In, Cl doped Cd SxSe1-x nanostructures were prepared by chemical vapor deposition (CVD), and the materials prepared were applied. In the field effect transistors, Schottky diodes and photodetectors, the electronic transmission and photoelectric properties of the materials are systematically studied. The results show that the Cd Se:Sb nanoribbons exhibit the N type semiconductor properties and the higher conductivity (~105 times) than the intrinsic nanbands. Furthermore, the Cd Se:Sb nanoscale photodetectors exhibit excellent performance: hyperspectral The response rate (650 nm, 6.1 x 104 A/W), high external quantum efficiency (1.2 x 105) and high current switching ratio (~253).Cd Se:Sb nanband /Au Schottky diode show high correction characteristics (~2 x 106), with good photoelectric performance.In, Cl doped Cd SxSe1-x nanostructures are also N type semiconductors, single nanowire back gate field effect transistors With a larger current switching ratio (~200) and a higher mobility (62.2 cm2V-1s-1), the electron concentration in the teller's rice line is calculated to be 1.9 x 1017/cm3., and the conductivity of the doped Cd SxSe1-x nanowire and the photoconductivity of the yellow light (1.53 m W/cm2) irradiation are calculated, which are 1-10 and 0.1-20 S/cm. binding electrical characterization and XPS analysis results, respectively. And Cl has been successfully incorporated into the Cd SxSe1-x nanostructures, and In and Cl have replaced the lattice positions of Cd and S (or Se) as donor impurities, respectively, to increase the electronic concentration of the nanostructures. The relationship between the I-V curves of the single Cd SxSe1-x nanowires with the temperature is studied. The results show that the resistance of the nanowires increases with the decrease of temperature. The above results show that the resistance of the nanowires increases with the temperature. The doped Cd Se and Cd SxSe1-x nanostructures have excellent electronic transmission and photoelectric properties, and have potential applications in the field of electronic and optoelectronic devices. (2) Sn Se, Sn Se2 and Ge Se2 are important semiconductors with layered crystal structures. The growth mechanism. The results show that Sn Se and Sn Se2 are deposited at high temperature and low temperature zone respectively because of different melting points. In addition, the growth process of Sn Se2 six angle slices is related to the concentration of gas phase molecules or groups involved in the reaction. The electrical test results show that the resistivity of [001] crystal direction of Sn Se2 nanometers is the ~15 times of the resistivity in the vertical direction; Sn Se crystal. The resistivity of the 00] direction is ~105 times that of the resistivity perpendicular to that direction. In addition, the Ge Se2 nanoribbons were prepared by thermal evaporation. The Ge Se2 nanoribbons were born into a serrated and segmented structure due to the simultaneous existence of gas liquid solid and gas-solid processes in the growth process. (3) the low energy electron beam irradiation (< < 30 Ke V) was studied for Cd Se, Cd S. The effects of Ge Se2 and Zn Se on the electronic transmission and photoelectric properties of low dimensional structures. The results show that the electron beam irradiation will permanently improve the conductivity of Cd Se, Cd S and Cd SxSe1-x nanomaterials. The performance parameters of the intrinsic Cd Se nano field effect transistors after the electron beam irradiation are improved: the electric current switch ratio is 5 * 107 and the mobility is from 0.15 to 155.3. Cm2V-1s-1, the conductivity of the intrinsic Cd S nanoscale with carrier concentration from ~1.1 x 1014 to ~1.3 * 1016 cm-3. is ~106 times before irradiation, and the charge conductivity of nanoscale after irradiation increases first and then decreases with the energy of electron beam. Compared with the radiation before irradiation, the current of the Cd SxSe1-x nanowire field effect transistor is open. The correlation ratio decreased from ~4.2 to ~1.3, the carrier concentration increased from 7.62 x 1017 to 2.13 * 1018 cm-3. diameter Cd SxSe1-x nanowires, the greater the electrical conductivity increased after irradiation (the difference between irradiated and pre irradiated conductivity). In addition, the greater the conductivity of the nanowires before irradiation, the greater the electrical conductivity increased after the electron beam irradiation. The measurement of Cd S photoelectric properties. The test results show that the photocurrent and the external quantum efficiency of the Cd S nano band devices irradiated by the electron beam are almost one order of magnitude higher than that before irradiation, but the response time becomes longer. The Cd Se nanoribbons after the electron beam are placed in the appropriate time in the air, and the electronic transport properties of the nanoribbons will be restored to the state before the electron beam irradiation. The mechanism of changing electronic transmission and photoelectric properties of low dimensional structure of semiconductors is as follows: the material is irradiated by electron beam to produce a large number of two electron and electron hole pairs, after the electron beam is closed, the electron hole pair is compound, but a large number of two electron residues are free electrons in the material or surface; from the angle of energy, the residual two The secondary electrons enter the conduction band of the material, thus increasing the electron concentration and electrical conductivity, and then changing the photoelectric response performance. However, the electron beam irradiation does not significantly increase the electrical conductivity of Zn Se and Ge Se2. Therefore, whether the two electrons after the electron beam can enter the conduction band of the semiconductor material is related to the intrinsic properties of the material.

【學位授予單位】：中國科學院研究生院(上海技術物理研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.1

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