本文選題：二維納米材料 + 石墨烯��； 參考：《湖南科技大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：類石墨烯二維納米材料是以石墨烯為代表的具有原子級厚度的超薄二維層狀結(jié)構(gòu)的一類新型納米碳材料,具有優(yōu)異的電學(xué)和光學(xué)性質(zhì),擁有巨大的比表面積和出色的電子轉(zhuǎn)移能力。卟啉具有獨特的大π分子結(jié)構(gòu),是一種性能穩(wěn)定的光敏材料,具有良好的給電子能力,因此將具有強(qiáng)吸光能力和給電子能力的卟啉與具有電子轉(zhuǎn)移能力的類石墨烯材料結(jié)合起來,實現(xiàn)卟啉與類石墨烯材料之間的電子傳遞和增強(qiáng)光電性能是當(dāng)下研究石墨烯和卟啉的熱點之一,這類復(fù)合材料在光電轉(zhuǎn)換器、分析傳感器、光電催化劑等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景,本文研究內(nèi)容主要包括以下幾個方面:(1)由氧化石墨烯出發(fā)通過化學(xué)還原法制備還原程度遞增的還原氧化石墨烯(rGO),表面帶有梯度減少的負(fù)電荷量,陽離子卟啉(5,10,15,20-四[4-丙基吡啶基]卟啉,TPPyP)可自發(fā)組裝到其表面獲得rGO/TPPyP,進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)在常溫下Zn2+可有效嵌入到卟啉環(huán)內(nèi)形成rGO/TPPyP-Zn復(fù)合物,且嵌入速度與rGO表面電荷量直接相關(guān)。實驗結(jié)果表明rGO上TPPyP的組裝和Zn2+的嵌入過程會導(dǎo)致紫外可見吸收光譜中的卟啉特征吸收峰明顯紅移,原子力顯微鏡下的二維納米片厚度發(fā)生變化,熒光光譜發(fā)生顯著的猝滅效果。由此發(fā)展了一種在常溫下可控制備水溶性金屬鋅卟啉-石墨烯納米復(fù)合材料的新方法,而且所制備的rGO/TPPyP-Zn納米復(fù)合材料對CO2還原具備較高的光電催化活性。(2)由石墨出發(fā)采用超聲液相剝離法直接制備表面帶負(fù)電荷的水分散的石墨烯(wG),隨著超聲時間延長表面負(fù)電荷梯度增加,將該石墨烯與金屬陽離子卟啉(銅卟啉和鋅卟啉)作用可形成系列石墨烯-金屬卟啉復(fù)合材料。紫外可見吸收光譜、原子力顯微鏡、Zeta電位等實驗結(jié)果表明,wG表面電荷量直接影響復(fù)合材料的光譜性質(zhì),該復(fù)合物可用于CO2光電催化還原。(3)以三聚氰胺為前驅(qū)體采用熱縮聚法合成了石墨相氮化碳(g-C3N4),再經(jīng)過酸化超聲處理得到超薄g-C3N4納米片,其表面正負(fù)電荷性質(zhì)隨溶液pH改變。實驗發(fā)現(xiàn)該納米片對于不同類型的染料羅丹明B(RhB)和變色酸2R(Ch2R)具有pH調(diào)控的光降解催化活性。此外,將g-C3N4納米片與陽離子卟啉(5,10,15,20-四[4-羥丙基吡啶基]卟啉,THPPyP)和陰離子卟啉(5,10,15,20-四[4-磺酸基苯]卟啉,TPPS4)在合適條件下作用可獲得g-C3N4/THPPyP和g-C3N4/TPPS4納米復(fù)合材料,利用紫外、熒光、電化學(xué)等手段進(jìn)行了一系列的表征,將g-C3N4/THPPyP在FTO上通過電荷作用層層組裝獲得復(fù)合薄膜修飾電極,光電流響應(yīng)隨著膜層數(shù)的逐漸增加,且復(fù)合薄膜對于CO2還原具有一定的光電催化能力。
[Abstract]:Graphene like two-dimensional nanomaterials, represented by graphene, are a new kind of nano-carbon materials with ultrathin two-dimensional layered structure with atomic thickness, and have excellent electrical and optical properties. It has huge specific surface area and excellent electron transfer ability. Porphyrin has a unique large 蟺 molecular structure, it is a kind of stable Guang Min material, and has good electron feeding ability. Therefore, porphyrins with strong absorptivity and electron giving ability are combined with graphene like materials with electron transfer ability. The realization of electron transfer between porphyrins and graphene like materials and the enhancement of their optoelectronic properties are one of the hot topics in the research of graphene and porphyrin. Photoelectric catalysts and other fields have a wide range of applications, The main contents of this paper include the following aspects: 1) from graphene oxide, the reductive graphene oxide rGOA with increasing reduction degree is prepared by chemical reduction method, and the surface has a negative charge with gradient reduction. The cationic porphyrin (Cationic porphyrin) can be spontaneously assembled onto its surface to obtain rGO- / TPPyP. It is further found that Zn2 can be effectively embedded into porphyrin ring to form rGO/TPPyP-Zn complex at room temperature, and the embedding rate is directly related to the surface charge amount of rGO. The experimental results show that the assembling of TPPyP on rGO and the embedding process of Zn2 will result in the red shift of the characteristic absorption peak of porphyrin in UV-Vis absorption spectrum, and the change of the thickness of two-dimensional nanochip under atomic force microscope. The fluorescence spectrum has a remarkable quenching effect. A new method for preparing water-soluble zinc porphyrin graphene nanocomposites at room temperature was developed. Moreover, the prepared rGO/TPPyP-Zn nanocomposites have high photocatalytic activity for CO2 reduction. The surface negative charge gradient increases, A series of graphene-metalloporphyrin composites can be formed by the interaction of the graphene with metal cationic porphyrin (copper porphyrin and zinc porphyrin). The UV-Vis absorption spectra, atomic force microscope (AFM) Zeta potential and other experimental results show that the surface charge content of WG has a direct effect on the spectral properties of the composites. The composite can be used in the photocatalytic reduction of CO2. (3) the graphite phase carbon nitride (C _ 3N _ 3N _ 4N _ 4) was synthesized by thermal condensation with melamine as the precursor. The ultrathin g-C3N4 nanoparticles were obtained by acidizing ultrasonic treatment. The positive and negative charge properties of the surface changed with the pH of the solution. It was found that the nanoparticles had the photocatalytic activity of pH regulation for different dyes Rhodamine (RhB) and chromotropic acid (2RX Ch2R). In addition, g-C3N4 nanocomposites and g-C3N4/TPPS4 nanocomposites were obtained by the reaction of g-C3N4 nanoparticles with cationic porphyrin 5101010T- [4-hydroxypropylpyridyl] porphyrin (THPPyP) and anion porphyrin 510151520- [4-sulfonic benzene] porphyrin (TPPS4) under suitable conditions. A series of characterizations were carried out by electrochemical methods. G-C3N4/THPPyP was assembled on FTO by charge interaction layer by layer to obtain composite film modified electrode. The photocurrent response increased with the increase of the number of layers. The composite film has certain photocatalytic activity for CO2 reduction.
【學(xué)位授予單位】：湖南科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TB332;O643.36

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本文編號：1796506