本文選題：硫化鎘光催化　切入點：表面等離子　出處：《南京大學》2017年碩士論文　論文類型：學位論文

【摘要】：提高光致電子-空穴分離效率有助于實現(xiàn)太陽能轉(zhuǎn)換效率的提高,對于發(fā)展高效的光催化劑和光電轉(zhuǎn)換器件具有至關(guān)重要的意義。半導(dǎo)體器件是研究電子和空穴分離效率的傳統(tǒng)方式,而基于表面等離子激元的能量轉(zhuǎn)換則是一種具有較大潛力的提高的電子-空穴分離效率的新穎方法。本論文研究了這兩種能量轉(zhuǎn)換方式,提出了一種在單納米粒子水平上對電子轉(zhuǎn)移過程進行實時成像研究的新技術(shù),對電子和空穴的分離機理進行深入的探討,以期有助于新型高效光催化劑和光電轉(zhuǎn)換器件的研制。本論文構(gòu)建了單個硫化鎘納米粒子和金膜的肖特基結(jié),利用表面等離子共振顯微成像技術(shù)實時、原位地觀察硫化鎘納米粒子電子轉(zhuǎn)移過程中伴隨的光學圖像變化,進而探究了單顆粒界面的雙向電子轉(zhuǎn)移規(guī)律。利用靜電吸附法將硫化鎘納米粒子以極低的密度(100×100平方微米的區(qū)域內(nèi)均勻分布數(shù)十個納米粒子)修飾在金膜上,置于以0.05 mM的硫化鈉溶液中。當藍光(λ540nm)照射該金膜-溶液界面時,硫化鎘納米粒子對藍光光子的吸收會導(dǎo)致光生電子和價帶空穴的產(chǎn)生;由于硫化鎘納米粒子與金膜接觸形成了肖特基結(jié),產(chǎn)生肖特基勢壘(電子陷阱),光生電子可以順利的轉(zhuǎn)移至金膜。光生電子的轉(zhuǎn)移,有利于硫化鎘納米粒子的光生電子和價帶空穴的分離,使硫化鎘納米粒子表面富集空穴。富集的空穴能夠氧化溶液中的硫離子,生成單質(zhì)硫沉積在硫化鎘納米粒子表面。單質(zhì)硫的沉積改變了硫化鎘納米粒子的等效折射率,使硫化鎘納米粒子的成像對比度增強。而當另一種660 nm的紅光對金膜光照時,在合適的激發(fā)角度下金膜內(nèi)的自由電子與入射光發(fā)生共振,產(chǎn)生電子集體震蕩(平面表面等離子共振效應(yīng))。這些具有較高動能的熱電子又重新注入到表面價帶空穴富集的硫化鎘納米粒子上,導(dǎo)致硫化鎘納米粒子表面沉積的單質(zhì)硫被還原,使硫化鎘納米粒子的成像對比度減弱,從而實現(xiàn)了該肖特基結(jié)上電子雙向轉(zhuǎn)移的可視化。本論文利用了平面表面等離子共振成像技術(shù)成功地監(jiān)測了單個硫化鎘納米粒子表面單質(zhì)硫的沉積和溶解過程,從而實現(xiàn)了硫化鎘納米粒子/金膜構(gòu)建的肖特基結(jié)之間的雙向電子轉(zhuǎn)移動力學的可視化研究。與金、銀納米粒子的局域表面等離子共振效應(yīng)相比,金膜的平面表面等離子共振效應(yīng)能夠很容易地通過調(diào)整光學和幾何參數(shù)實現(xiàn)熱電子激發(fā)效率的調(diào)節(jié)。同時,半導(dǎo)體納米材料個體的形貌和化學組成可以被全面地表征,有利于肖特基結(jié)中電子轉(zhuǎn)移規(guī)律的系統(tǒng)研究。這些優(yōu)勢將有助于對金屬-半導(dǎo)體界面的電子轉(zhuǎn)移機制的深入理解,并對于光催化、光伏器件和光電化學傳感的相關(guān)應(yīng)用研究具有很大的促進作用。
[Abstract]:Increasing the efficiency of photoinduced electron-hole separation can improve the conversion efficiency of solar energy. Semiconductor devices are the traditional way to study the efficiency of electron and hole separation. The energy conversion based on surface plasmon is a novel method to improve the efficiency of electron-hole separation with great potential. A new technique for real-time imaging of electron transfer process at the level of single nanoparticles is proposed. The separation mechanism of electron and hole is discussed. In this paper, a Schottky junction of single cadmium sulfide nanoparticles and gold film was constructed, and real time surface plasmon resonance microscopy (SPR) technique was used to construct the Schottky junction. In situ observation of the changes of optical images associated with electron transfer of cadmium sulfide nanoparticles, Furthermore, the bidirectional electron transfer law of single particle interface was investigated. The cadmium sulfide nanoparticles were modified on the gold film by electrostatic adsorption with dozens of nanoparticles uniformly distributed in a region of 100 脳 100 square microns of extremely low density. When the gold film is irradiated by blue light (位 540nm), the absorption of blue photons by cadmium sulfide nanoparticles will lead to the generation of photogenerated electrons and valence band holes. Due to the contact of cadmium sulfide nanoparticles with gold film, Schottky junction is formed, which produces Schottky barrier (electron trap, photogenerated electrons can be transferred to gold film smoothly. In favor of the separation of photogenerated electrons and valence band holes of cadmium sulfide nanoparticles, the surface of cadmium sulfide nanoparticles is enriched with holes which can oxidize sulfur ions in solution. Formation of elemental sulfur deposition on the surface of cadmium sulfide nanoparticles. The deposition of elemental sulfur changes the equivalent refractive index of cadmium sulfide nanoparticles and enhances the imaging contrast of cadmium sulfide nanoparticles. When another kind of 660 nm red light illuminates the gold film, At a suitable excitation angle, the free electron in the gold film resonates with the incident light. The generation of collective electron oscillations (planar surface plasmon resonance effects). These hot electrons with higher kinetic energy are re-injected into cadmium sulfide nanoparticles enriched with holes in the valence band on the surface, The elemental sulfur deposited on the surface of the cadmium sulfide nanoparticles is reduced, which weakens the imaging contrast of the cadmium sulfide nanoparticles. Thus the visualization of electron bidirectional transfer on the Schottky junction is realized. The deposition and dissolution of sulfur on the surface of single cadmium sulfide nanoparticles are successfully monitored by planar surface plasmon resonance imaging. Thus, the visualization of electron transfer kinetics between Schottky junctions constructed by cadmium sulfide nanoparticles / gold films has been realized. Compared with the local surface plasmon resonance effect of gold and silver nanoparticles, The planar surface plasmon resonance effect of gold film can easily adjust the thermal electron excitation efficiency by adjusting optical and geometric parameters. At the same time, the morphology and chemical composition of semiconductor nanomaterials can be fully characterized. These advantages will contribute to an in-depth understanding of the electron transfer mechanism at the metal-semiconductor interface and for photocatalysis, which is beneficial to the systematic study of electron transfer laws in Schottky junctions. The research on photovoltaic devices and photochemical sensors has a great role in promoting the application of photovoltaic devices and photochemical sensors.
【學位授予單位】：南京大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TN304;TB383.1

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本文編號：1584505