本文選題：硫化鎘光催化　切入點(diǎn)：表面等離子　出處：《南京大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：提高光致電子-空穴分離效率有助于實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換效率的提高,對(duì)于發(fā)展高效的光催化劑和光電轉(zhuǎn)換器件具有至關(guān)重要的意義。半導(dǎo)體器件是研究電子和空穴分離效率的傳統(tǒng)方式,而基于表面等離子激元的能量轉(zhuǎn)換則是一種具有較大潛力的提高的電子-空穴分離效率的新穎方法。本論文研究了這兩種能量轉(zhuǎn)換方式,提出了一種在單納米粒子水平上對(duì)電子轉(zhuǎn)移過(guò)程進(jìn)行實(shí)時(shí)成像研究的新技術(shù),對(duì)電子和空穴的分離機(jī)理進(jìn)行深入的探討,以期有助于新型高效光催化劑和光電轉(zhuǎn)換器件的研制。本論文構(gòu)建了單個(gè)硫化鎘納米粒子和金膜的肖特基結(jié),利用表面等離子共振顯微成像技術(shù)實(shí)時(shí)、原位地觀察硫化鎘納米粒子電子轉(zhuǎn)移過(guò)程中伴隨的光學(xué)圖像變化,進(jìn)而探究了單顆粒界面的雙向電子轉(zhuǎn)移規(guī)律。利用靜電吸附法將硫化鎘納米粒子以極低的密度(100×100平方微米的區(qū)域內(nèi)均勻分布數(shù)十個(gè)納米粒子)修飾在金膜上,置于以0.05 mM的硫化鈉溶液中。當(dāng)藍(lán)光(λ540nm)照射該金膜-溶液界面時(shí),硫化鎘納米粒子對(duì)藍(lán)光光子的吸收會(huì)導(dǎo)致光生電子和價(jià)帶空穴的產(chǎn)生;由于硫化鎘納米粒子與金膜接觸形成了肖特基結(jié),產(chǎn)生肖特基勢(shì)壘(電子陷阱),光生電子可以順利的轉(zhuǎn)移至金膜。光生電子的轉(zhuǎn)移,有利于硫化鎘納米粒子的光生電子和價(jià)帶空穴的分離,使硫化鎘納米粒子表面富集空穴。富集的空穴能夠氧化溶液中的硫離子,生成單質(zhì)硫沉積在硫化鎘納米粒子表面。單質(zhì)硫的沉積改變了硫化鎘納米粒子的等效折射率,使硫化鎘納米粒子的成像對(duì)比度增強(qiáng)。而當(dāng)另一種660 nm的紅光對(duì)金膜光照時(shí),在合適的激發(fā)角度下金膜內(nèi)的自由電子與入射光發(fā)生共振,產(chǎn)生電子集體震蕩(平面表面等離子共振效應(yīng))。這些具有較高動(dòng)能的熱電子又重新注入到表面價(jià)帶空穴富集的硫化鎘納米粒子上,導(dǎo)致硫化鎘納米粒子表面沉積的單質(zhì)硫被還原,使硫化鎘納米粒子的成像對(duì)比度減弱,從而實(shí)現(xiàn)了該肖特基結(jié)上電子雙向轉(zhuǎn)移的可視化。本論文利用了平面表面等離子共振成像技術(shù)成功地監(jiān)測(cè)了單個(gè)硫化鎘納米粒子表面單質(zhì)硫的沉積和溶解過(guò)程,從而實(shí)現(xiàn)了硫化鎘納米粒子/金膜構(gòu)建的肖特基結(jié)之間的雙向電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的可視化研究。與金、銀納米粒子的局域表面等離子共振效應(yīng)相比,金膜的平面表面等離子共振效應(yīng)能夠很容易地通過(guò)調(diào)整光學(xué)和幾何參數(shù)實(shí)現(xiàn)熱電子激發(fā)效率的調(diào)節(jié)。同時(shí),半導(dǎo)體納米材料個(gè)體的形貌和化學(xué)組成可以被全面地表征,有利于肖特基結(jié)中電子轉(zhuǎn)移規(guī)律的系統(tǒng)研究。這些優(yōu)勢(shì)將有助于對(duì)金屬-半導(dǎo)體界面的電子轉(zhuǎn)移機(jī)制的深入理解,并對(duì)于光催化、光伏器件和光電化學(xué)傳感的相關(guān)應(yīng)用研究具有很大的促進(jìn)作用。
[Abstract]:Increasing the efficiency of photoinduced electron-hole separation can improve the conversion efficiency of solar energy. Semiconductor devices are the traditional way to study the efficiency of electron and hole separation. The energy conversion based on surface plasmon is a novel method to improve the efficiency of electron-hole separation with great potential. A new technique for real-time imaging of electron transfer process at the level of single nanoparticles is proposed. The separation mechanism of electron and hole is discussed. In this paper, a Schottky junction of single cadmium sulfide nanoparticles and gold film was constructed, and real time surface plasmon resonance microscopy (SPR) technique was used to construct the Schottky junction. In situ observation of the changes of optical images associated with electron transfer of cadmium sulfide nanoparticles, Furthermore, the bidirectional electron transfer law of single particle interface was investigated. The cadmium sulfide nanoparticles were modified on the gold film by electrostatic adsorption with dozens of nanoparticles uniformly distributed in a region of 100 脳 100 square microns of extremely low density. When the gold film is irradiated by blue light (位 540nm), the absorption of blue photons by cadmium sulfide nanoparticles will lead to the generation of photogenerated electrons and valence band holes. Due to the contact of cadmium sulfide nanoparticles with gold film, Schottky junction is formed, which produces Schottky barrier (electron trap, photogenerated electrons can be transferred to gold film smoothly. In favor of the separation of photogenerated electrons and valence band holes of cadmium sulfide nanoparticles, the surface of cadmium sulfide nanoparticles is enriched with holes which can oxidize sulfur ions in solution. Formation of elemental sulfur deposition on the surface of cadmium sulfide nanoparticles. The deposition of elemental sulfur changes the equivalent refractive index of cadmium sulfide nanoparticles and enhances the imaging contrast of cadmium sulfide nanoparticles. When another kind of 660 nm red light illuminates the gold film, At a suitable excitation angle, the free electron in the gold film resonates with the incident light. The generation of collective electron oscillations (planar surface plasmon resonance effects). These hot electrons with higher kinetic energy are re-injected into cadmium sulfide nanoparticles enriched with holes in the valence band on the surface, The elemental sulfur deposited on the surface of the cadmium sulfide nanoparticles is reduced, which weakens the imaging contrast of the cadmium sulfide nanoparticles. Thus the visualization of electron bidirectional transfer on the Schottky junction is realized. The deposition and dissolution of sulfur on the surface of single cadmium sulfide nanoparticles are successfully monitored by planar surface plasmon resonance imaging. Thus, the visualization of electron transfer kinetics between Schottky junctions constructed by cadmium sulfide nanoparticles / gold films has been realized. Compared with the local surface plasmon resonance effect of gold and silver nanoparticles, The planar surface plasmon resonance effect of gold film can easily adjust the thermal electron excitation efficiency by adjusting optical and geometric parameters. At the same time, the morphology and chemical composition of semiconductor nanomaterials can be fully characterized. These advantages will contribute to an in-depth understanding of the electron transfer mechanism at the metal-semiconductor interface and for photocatalysis, which is beneficial to the systematic study of electron transfer laws in Schottky junctions. The research on photovoltaic devices and photochemical sensors has a great role in promoting the application of photovoltaic devices and photochemical sensors.
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TN304;TB383.1

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 郭礎(chǔ);光合作用原初過(guò)程中的電子轉(zhuǎn)移[J];發(fā)光學(xué)報(bào);1986年01期

2 畢冉;周順桂;袁田;莊莉;袁勇;;水溶性有機(jī)物電子轉(zhuǎn)移能力及其生態(tài)效應(yīng)[J];生態(tài)學(xué)報(bào);2013年01期

3 張群;如何看待呼吸鏈電子轉(zhuǎn)移的高效率[J];安慶師范學(xué)院學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);1990年01期

4 汪志勇,張志成,張曼維,姚思德,劉桂民,駱堅(jiān),林念蕓;含有磷酸酯的肽鏈中的電子轉(zhuǎn)移[J];化學(xué)物理學(xué)報(bào);1993年04期

5 儲(chǔ)高升，，汪志勇，張曼維，張志成;肽鏈中電子轉(zhuǎn)移研究的進(jìn)展[J];大學(xué)化學(xué);1995年04期

6 郝芬珊;電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)理論及其進(jìn)展[J];河北師范大學(xué)學(xué)報(bào);1996年04期

7 郭建新,張啟元;異類分子間電子轉(zhuǎn)移過(guò)程內(nèi)重組能的研究[J];科學(xué)通報(bào);1997年15期

8 翟宇峰,蔣華良,朱維良,顧健德,陳建忠,陳凱先,嵇汝運(yùn);生物體系中電子轉(zhuǎn)移機(jī)理的研究——Ⅱ.分子間電子轉(zhuǎn)移及電子供、受體間不同基團(tuán)的影響[J];化學(xué)學(xué)報(bào);1998年11期

9 張少雄;沒(méi)有必要從反應(yīng)歷程分析電子轉(zhuǎn)移[J];化學(xué)教育;2004年08期

10 胡麗娜,張立敏,盧小泉;仿生生物膜上多巴胺的電子轉(zhuǎn)移過(guò)程研究[J];高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報(bào);2005年07期

相關(guān)會(huì)議論文 前10條

1 吳國(guó)忠;龍德武;;氨基酸與銀納米粒子間光致電子轉(zhuǎn)移的量子尺寸效應(yīng)研究[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第二十五屆學(xué)術(shù)年會(huì)論文摘要集（下冊(cè)）[C];2006年

2 龔珍;朱維良;沈旭;羅小明;沈建華;陳凱先;蔣華良;;鈣和1,3,5,7-環(huán)辛四烯的電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)研究[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第九屆全國(guó)量子化學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議暨慶祝徐光憲教授從教六十年論文摘要集[C];2005年

3 陳琪;王磊;郁章玉;;鄰甲苯胺在二氯乙烷中電子轉(zhuǎn)移性質(zhì)及過(guò)氧化氫的影響[A];第十三次全國(guó)電化學(xué)會(huì)議論文摘要集（下集）[C];2005年

4 陸道惠;陳德文;王素華;;甲基紫精與醇類間的光電子轉(zhuǎn)移和光反應(yīng)過(guò)程[A];第九屆全國(guó)波譜學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議論文摘要集[C];1996年

5 張關(guān)心;張德清;賈麗娜;曾艷;鄔慧;朱道本;;金屬離子誘導(dǎo)的分子內(nèi)電子轉(zhuǎn)移[A];大環(huán)化學(xué)和超分子化學(xué)的新發(fā)展——當(dāng)前學(xué)科交叉的一個(gè)重要橋梁——中國(guó)化學(xué)會(huì)全國(guó)第十五屆大環(huán)化學(xué)暨第七屆超分子化學(xué)學(xué)術(shù)討論會(huì)論文摘要集[C];2010年

6 呂申壯;李象遠(yuǎn);何福城;;構(gòu)型對(duì)芳基橋體分子內(nèi)電子轉(zhuǎn)移矩陣元影響的理論研究[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第九屆全國(guó)量子化學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議暨慶祝徐光憲教授從教六十年論文摘要集[C];2005年

7 周重文;傅克祥;李象遠(yuǎn);朱權(quán);;電子轉(zhuǎn)移溶劑重組能的單球模型和TCNQ自交換電子轉(zhuǎn)移理論研究[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第九屆全國(guó)量子化學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議暨慶祝徐光憲教授從教六十年論文摘要集[C];2005年

8 李立東;HelmuthM銉hwald;;發(fā)生在納米薄膜中的光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移[A];中國(guó)感光學(xué)會(huì)第七次全國(guó)會(huì)員代表大會(huì)暨學(xué)術(shù)年會(huì)和第七屆青年學(xué)術(shù)交流會(huì)論文摘要集[C];2006年

9 董鳳霞;鄭瑩光;鄭海鵬;張瑞豐;沈家聰;;兩種穩(wěn)定自由基之間的電子轉(zhuǎn)移[A];第十屆全國(guó)波譜學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議論文摘要集[C];1998年

10 張德清;張關(guān)心;孫飛;譚陸西;朱道本;;金屬離子誘導(dǎo)的四硫富瓦烯與醌之間的電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)研究[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第七屆有機(jī)化學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議圖文摘要集[C];2011年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 王桂霞;表面性質(zhì)對(duì)細(xì)胞色素c的直接電子轉(zhuǎn)移和吸附動(dòng)力學(xué)的影響[D];南京大學(xué);2013年

2 張偉偉;基于第一性原理和量子動(dòng)力學(xué)研究有機(jī)體系中電子轉(zhuǎn)移過(guò)程[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2010年

3 呂申壯;有機(jī)分子體系電子轉(zhuǎn)移及其溶劑效應(yīng)的理論研究[D];四川大學(xué);2004年

4 王業(yè)飛;改進(jìn)的鍵耦合路徑模型及其在蛋白質(zhì)電子轉(zhuǎn)移中的應(yīng)用[D];山東大學(xué);2010年

5 劉繼鳳;生物分子體系中電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)理論研究[D];四川大學(xué);2004年

6 朱文娟;溶液中電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)速率的理論研究[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2009年

7 王文婷;卟啉修飾電極界面電子轉(zhuǎn)移行為研究[D];蘭州大學(xué);2012年

8 劉曉瑭;共摻體系中稀土離子間的電子轉(zhuǎn)移及光譜特性研究[D];東北師范大學(xué);2005年

9 何榮幸;溶劑中幾種典型體系分子內(nèi)光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移理論研究[D];四川大學(xué);2006年

10 易海波;有機(jī)共軛體系的光誘導(dǎo)分子間電子轉(zhuǎn)移的理論研究[D];四川大學(xué);2003年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 馬天方;卟啉及衍生物在光合作用下的能量傳遞和電子轉(zhuǎn)移研究[D];牡丹江師范學(xué)院;2015年

2 程駁非;光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移—可逆加成斷裂鏈轉(zhuǎn)移聚合的探究[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2016年

3 余偉勇;不對(duì)稱配體橋連的雙鉬二聚體的合成、結(jié)構(gòu)、電子轉(zhuǎn)移及質(zhì)子轉(zhuǎn)移的研究[D];暨南大學(xué);2016年

4 王雨荷;基于網(wǎng)絡(luò)集成分析研究產(chǎn)電菌胞外電子轉(zhuǎn)移機(jī)制[D];東南大學(xué);2016年

5 李志敏;基于平面等離子共振效應(yīng)的電子轉(zhuǎn)移研究[D];南京大學(xué);2017年

6 萬(wàn)華平;有機(jī)小分子的電子轉(zhuǎn)移理論研究[D];福州大學(xué);2004年

7 陶亞;水溶性有機(jī)物的電子轉(zhuǎn)移能力及其構(gòu)效關(guān)系的研究[D];湖南農(nóng)業(yè)大學(xué);2012年

8 黃金玲;對(duì)苯醌電子轉(zhuǎn)移的紅外伏吸法研究[D];安徽大學(xué);2010年

9 董德芳;氫醌等生物分子在液/液界面上的電子轉(zhuǎn)移過(guò)程研究[D];西北師范大學(xué);2010年

10 南米娜;模擬生物膜上金屬卟啉等化合物電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)研究[D];西北師范大學(xué);2008年

本文編號(hào)：1584505