本文關(guān)鍵詞： 單壁碳納米管 非共價(jià)分離 金屬卟啉配位物 手性雙卟啉 胺基咔唑橋連分子鑷　出處：《武漢工程大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：單壁碳納米管(SWNTs)獨(dú)特的分子結(jié)構(gòu)使其具有優(yōu)異的電學(xué)、光學(xué)、力學(xué)和熱學(xué)性能,在生物、材料和光電器件等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。目前常規(guī)生產(chǎn)技術(shù)制備的SWNTs均是粗細(xì)各異、多(n,m)組分、金屬型與半導(dǎo)體型碳納米管的混合物,此外,一些制備方法所得的SWNTs產(chǎn)品中還混合無定形碳、富勒烯及催化劑粒子等雜質(zhì),這極大限制了SWNTs基于其單一結(jié)構(gòu)或性質(zhì)的研究與應(yīng)用。如何對(duì)SWNTs進(jìn)行有效的分離,制備單一結(jié)構(gòu)、性質(zhì)的碳納米管,已成為當(dāng)前碳納米管研究的熱點(diǎn)和難點(diǎn)之一。本文從π-π堆積理論出發(fā),設(shè)計(jì)使用金屬卟啉配位物、手性雙卟啉分子鑷和胺基咔唑橋連分子鑷抽提SWNTs,研究主體分子與SWNTs的超分子相互作用以及其對(duì)SWNTs的選擇性。在第二章中,我們采用四種常見的2,3,7,8,12,13,17,18-八乙基-金屬卟啉配位物(MOEP)對(duì)76-CoMoCAT碳納米管進(jìn)行選擇性分離。由于各種金屬原子特性、電荷數(shù)不同,導(dǎo)致金屬卟啉配合物的電子云結(jié)構(gòu)的不同,影響其與碳管的相互作用。ZnOEP和MnOEP與SWNTs的超分子相互作用較強(qiáng),成功將SWNTs溶解在甲醇中;CuOEP和CoOEP與SWNTs的作用較弱,SWNTs無法溶解。我們通過吸收光譜驗(yàn)證了ZnOEP和MnOEP與SWNTs存在的π-π相互作用,原子力表面形貌圖進(jìn)一步證明ZnOEP對(duì)SWNTs強(qiáng)大的超分子作用可將大部分SWNTs分散為單根SWNTs或少量SWNTs管束的聚集體。關(guān)于SWNTs(n,m)值富集,ZnOEP和MnOEP展現(xiàn)相似的選擇性,均對(duì)大直徑SWNTs具有較好的分離能力。在第三章中,我們通過Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)合成手性雙卟啉分子鑷:3,6-二(10?,20?-二(N-BOC-苯丙氨基)-鋅卟啉-5?-基)-N-正辛基咔唑(DPOCN)。研究DPOCN分子對(duì)65-CoMoCAT碳納米管的直徑和螺旋結(jié)構(gòu)的選擇性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明DPOCN分子對(duì)(7,5)-和(8,4)-SWNTs的選擇性較好,然而分離后的碳納米管樣品無明顯的CD信號(hào),DPOCN分子對(duì)這種碳納米管體系的手性拆分作用較差。在第四章中,我們通過Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)合成一種新型二芘基分子鑷:3,6-雙(1?-芘基)-9-(N,N-二甲基胺丙基)咔唑(DPNN)。相比于其他烷基修飾的二芘基分子鑷,DPNN分子鑷展現(xiàn)出對(duì)SWNTs強(qiáng)的抽提能力,這可能是由于DPNN分子鑷中胺基的存在增強(qiáng)了芘-碳納米管復(fù)合物的極性,提高其在極性溶劑甲醇中的溶解性。我們通過原子力表面形貌圖進(jìn)一步驗(yàn)證了DPNN分子鑷在甲醇溶液中對(duì)SWNTs的強(qiáng)的分散能力,對(duì)比分析分離前后76-CoMoCAT碳納米管的熒光光譜、吸收光譜和拉曼光譜得到了DPNN分子鑷對(duì)SWNTs的直徑的選擇性,為0.84-0.97nm。
[Abstract]:Single walled carbon nanotubes (SWNTs) unique molecular structure makes it with excellent electrical, optical, mechanical and thermal properties in biology, Materials, optoelectronic devices and other fields have a wide application prospect. At present, the SWNTs prepared by conventional production technology is a mixture of metal and semiconductor carbon nanotubes with different thickness and different components. Some of the SWNTs products obtained by the preparation method are also mixed with amorphous carbon, fullerene and catalyst particles, which greatly limits the research and application of SWNTs based on its single structure or properties. Properties of carbon nanotubes (CNTs) have become one of the hot and difficult points in the research of CNTs. Based on 蟺-蟺 stacking theory, the metalloporphyrin coordination compounds are designed and used in this paper. Chiral bisporphyrin tweezers and amino carbazole bridged tweezers were used to extract SWNTs to study the supramolecular interaction between host molecules and SWNTs and their selectivity to SWNTs. The selective separation of 76-CoMocat carbon nanotubes was carried out by using four common coordination compounds (Mopp) of two kinds of metal atoms. The electronic cloud structures of metalloporphyrin complexes were different due to the different atomic properties and charge numbers of various metal atoms. The supramolecular interaction between SWNTs and ZnOEP and MnOEP is stronger. SWNTs was successfully dissolved in methanol and the interaction between SWNTs and ZnOEP was weak. The 蟺-蟺 interaction between ZnOEP and MnOEP and SWNTs was verified by absorption spectra. Atomic force surface topography further proves that ZnOEP can disperse most of SWNTs into aggregates of single SWNTs or a few SWNTs tube bundles due to its strong supramolecular effect. In chapter 3, we synthesized chiral bisporphyrin tweezers by Suzuki-Miyaura coupling reaction. ,20? -N-BOC- phenylpropylamino-zinc porphyrin-5? The selectivity of DPOCN molecule to the diameter and spiral structure of 65-CoMoCAT carbon nanotubes was studied. The experimental results showed that the selectivity of DPOCN molecule to the diameters and helical structures of the 65-CoMocat carbon nanotubes was better than that of the DPOCN molecule, and the selectivity of the DPOCN molecule to the diameters and the helical structure of the 65-CoMocat carbon nanotubes was better than that of the DPOCN molecule. However, the chiral resolution of the carbon nanotube system was poor without obvious CD signal. In Chapter 4th, we synthesized a new type of dipyrene molecular tweezers: 3 ~ (6) -dipyrene 1? Compared with other alkyl modified dipyrene molecular tweezers, SWNTs molecular tweezers show strong ability to extract SWNTs. This may be because the presence of amino groups in DPNN molecular tweezers enhances the polarity of pyrene-carbon nanotube complexes. The solubility of DPNN in methanol was improved. The strong dispersion of DPNN molecular tweezers to SWNTs in methanol solution was further verified by atomic force surface topography. The fluorescence spectra of 76-CoMoCAT carbon nanotubes before and after separation were compared and analyzed. The selectivity of DPNN tweezers to the diameter of SWNTs was obtained by absorption and Raman spectra, ranging from 0.84-0.97 nm.
【學(xué)位授予單位】：武漢工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O613.71;TB383.1

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本文編號(hào)：1520589