本文關(guān)鍵詞： 納米碳 復(fù)合材料 摻雜 結(jié)構(gòu)優(yōu)化 電化學(xué)催化　出處：《北京化工大學(xué)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：隨著人類社會(huì)的不斷發(fā)展,對(duì)于能源的需求和環(huán)境的要求日益迫切,而寶貴的化石資源(石油、天然氣、煤炭等)作為燃料燃燒不僅造成了巨大的浪費(fèi),而且會(huì)引起嚴(yán)重的環(huán)境。因此,開發(fā)新的能源形式就成為了人類社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的要點(diǎn)。就目前而言,風(fēng)能、太陽能、潮汐能等新型綠色、可循環(huán)能源形式受到廣泛的關(guān)注,具有巨大的應(yīng)用潛力,但是依舊會(huì)面臨地域、天氣氣候變化等問題的挑戰(zhàn),因此需要新的能量存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換形式將能源的應(yīng)用范圍進(jìn)行拓展,提高能源的利用效率。在這些新型裝置中,燃料電池以及可充放電的金屬-空氣電池是兩種備受關(guān)注的方式,但受限于稀有金屬催化劑的使用等因素造成價(jià)格高昂,一直未能實(shí)現(xiàn)規(guī)�；茝V應(yīng)用。因此,發(fā)展經(jīng)濟(jì)高效的催化劑,降低成本成為了推動(dòng)燃料電池和金屬-空氣電池實(shí)用化、規(guī)�；闹攸c(diǎn)所在。論文作者致力于以納米碳材料(碳納米管、石墨烯等)為基礎(chǔ),通過與其他成分/材料的復(fù)合以及優(yōu)化結(jié)構(gòu),探索開發(fā)具有高性能、低成本特性的納米復(fù)合材料,并應(yīng)用于能量存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換裝置。另外,本文中提出的納米碳材料基復(fù)合材料的制備、表征以及結(jié)構(gòu)探索可為該領(lǐng)域的研究工作提供一定的參考價(jià)值。本論文將從以下四個(gè)方面對(duì)作者的研究工作進(jìn)行展開和說明:1、以雙氰胺同時(shí)為碳源和氮源,使用鈷鹽作為催化劑,將二者混合研磨,在高溫管式爐中煅燒,酸洗后得到包裹鈷納米顆粒的N摻碳納米管復(fù)合材料(Co@NCNT)。本課題通過優(yōu)化溫度以及催化劑的選擇,發(fā)現(xiàn)700攝氏度條件下制備的Co@NCNT具有比Ni,Fe基催化劑得到的材料在氧還原(ORR)和氧析出(OER)反應(yīng)的催化中具備更好的電化學(xué)效能,其雙功能特性也優(yōu)于文獻(xiàn)上所報(bào)道的其他一些材料。在鋅-空氣電池評(píng)價(jià)中,作者發(fā)現(xiàn)相較于昂貴的Pt/C材料,Co@NCNT展現(xiàn)了更好的持續(xù)穩(wěn)定性,具有一定的實(shí)用價(jià)值。2、于導(dǎo)電基底碳紙上生長(zhǎng)氧化鈷(CoOx)的前驅(qū)體陣列,通過粘稠的DMF溶液將PVDF覆蓋于其表面,在Ar氣保護(hù)的氛圍與雙氰胺存在的情況下對(duì)進(jìn)行高溫?zé)峤?獲得多孔氮摻雜碳包覆的氧化鈷(CoOx@NC)陣列。氧化鈷具有一定的OER和ORR性能,多孔碳的包覆有利于提升陣列表面的導(dǎo)電性,降低電子轉(zhuǎn)移阻抗;與此同時(shí),氮摻雜碳兼具一定的OER和ORR活性。二者的協(xié)同作用很好地增強(qiáng)了 CoOx@NC陣列在這兩個(gè)過程的電催化反應(yīng)活性。該陣列可以直接用作鋅-空氣電池中氧電池,避免了不必要的添加劑的引入,表現(xiàn)了良好的性能和超越Pt/C、IrO2/C的充放電穩(wěn)定性。3、在氧化石墨烯上生長(zhǎng)金屬-有機(jī)框架材料(ZIF-67),進(jìn)一步引入Ni,通過氬氣氛圍下的高溫煅燒之后在空氣中處理,獲得了負(fù)載著鎳鈷氧化物的Co、N修飾石墨烯的復(fù)合物。研究結(jié)果表明,石墨烯的引入較大程度的降低了電化學(xué)反應(yīng)阻抗,提高了電化學(xué)比表面積和BET比表面積,有效地提升了 ORR和OER反應(yīng)活性;Ni元素的加入形成了鎳鈷氧化物,在保持相近的ORR性能的同時(shí),高效地改善了其OER電催化活性。4、以ZIF-67模板,在氬氣氛圍下引入含氮和碳的小分子,再經(jīng)過磷化,得到鈷/磷化鈷(Co/CoP)嵌入于碳納米管/空心碳多級(jí)結(jié)構(gòu)的復(fù)合物。得益于良好的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),Co納米顆粒分散于碳納米管中,CoP則分布于空心碳表面,碳納米管的存在也可以提高整體的導(dǎo)電性,因此產(chǎn)物具有更高的電化學(xué)比表面積、更低的阻抗,相較于未引入有機(jī)分子的一級(jí)結(jié)構(gòu)具有更好的ORR、OER和HER (氫析出)催化反應(yīng)活性。
[Abstract]:With the development of the human society , the demand for energy and the demand for the environment are urgent , and valuable fossil resources ( petroleum , natural gas , coal , etc . ) have become the main points of sustainable development of human society .

【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O643.36;TB332

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