發(fā)布時(shí)間：2018-01-14 23:00

  本文關(guān)鍵詞：多肽對一維Pt納米結(jié)構(gòu)的控制合成及其電催化應(yīng)用　出處：《中國石油大學(xué)(華東)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：由于具有較高的催化活性和較好的導(dǎo)電性能,一維Pt納米結(jié)構(gòu)的制備和組裝成為燃料電池領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。在制備一維Pt納米結(jié)構(gòu)的方法中,模板法作為一種有效的合成方法越來越受到人們的重視。由于組成多樣、序列可調(diào)、合成簡單、含多種活性基團(tuán)、環(huán)境友好以及獨(dú)特的自組裝和特異性吸附性能,多肽被用于一維Pt納米結(jié)構(gòu)的研究中。本課題主要采用多肽模板誘導(dǎo)合成一維Pt納米結(jié)構(gòu),考察多肽濃度、多肽模板與Pt前驅(qū)體離子相互作用對一維Pt納米結(jié)構(gòu)的影響,并探索調(diào)控劑多肽P7A、BP7A、S7、T7對多肽模板誘導(dǎo)的一維Pt納米結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)與形貌調(diào)控,并研究其作為電催化劑在電化學(xué)中的應(yīng)用。利用I_3K模板原位還原法,通過改變肽模板與Pt前驅(qū)體的濃度比,在溫和條件下制備隨著肽模板與Pt前驅(qū)體濃度比改變而直徑改變的一維連續(xù)Pt納米纖維結(jié)構(gòu),在二者濃度比為1:10條件下,一維Pt納米纖維直徑最大�？疾炱潆姶呋阅馨l(fā)現(xiàn):二者在濃度比為1:10時(shí),其單位質(zhì)量的有效活化面積(specific Electrochemical Activity Surface Area,specific ECSA)最大,并高于商業(yè)化Pt/C催化劑;對甲醇陽極氧化反應(yīng)顯示各濃度比下的一維Pt納米纖維都具有高于商業(yè)化Pt/C催化劑的If/Ib,表明其具有更高的抗CO等含碳中間產(chǎn)物中毒能力;另外,為了考察其作為電催化劑的使用壽命,對一維Pt納米纖維和商業(yè)化Pt/C催化劑進(jìn)行加速耐久性實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明,在1000個(gè)循環(huán)伏安(Cyclic Voltammetry,CV)曲線后,一維Pt納米纖維失活率低于商業(yè)化Pt/C催化劑,因而具有更高的穩(wěn)定性。在1:10的肽模板與Pt前驅(qū)體濃度比下,分別采用I_4K_2、I_3CGK、I_3H為模板,在溫和條件下制備一維Pt納米纖維結(jié)構(gòu)。借助透射電子顯微鏡(TEM)觀察發(fā)現(xiàn),I_4K_2誘導(dǎo)下形成一維連續(xù)的Pt納米纖維,而I_3CGK、I_3H誘導(dǎo)下形成Pt納米顆粒有序排列的一維納米結(jié)構(gòu)。考察其電催化性能發(fā)現(xiàn):I_4K_2誘導(dǎo)的一維連續(xù)的Pt納米纖維具有高于商業(yè)化Pt/C催化劑的單位質(zhì)量的ECSA、抗中毒能力和穩(wěn)定性;盡管I_3CGK、I_3H誘導(dǎo)形成的一維Pt納米結(jié)構(gòu)催化活性低于商業(yè)化Pt/C催化劑,但對甲醇陽極氧化表明其具有更高的抗中毒能力和催化穩(wěn)定性。在I_3K誘導(dǎo)的一維Pt納米纖維體系中進(jìn)一步引入調(diào)控劑P7A、BP7A、S7、T7,實(shí)現(xiàn)微觀形貌特征的結(jié)構(gòu)調(diào)控。借助TEM觀察發(fā)現(xiàn):(1)加入少量P7A調(diào)控劑,形成連續(xù)性較差的一維Pt納米結(jié)構(gòu),而提高P7A的加入量后,得到由完全分散的Pt納米顆粒有序組裝的一維Pt結(jié)構(gòu);(2)加入少量BP7A調(diào)控劑,得到表面光滑、連續(xù)排列的一維Pt納米結(jié)構(gòu),在提高其加入量后,一維Pt納米結(jié)構(gòu)連續(xù)性變差;(3)加入能特異性吸附Pt(111)面和Pt(100)面的S7和T7,分別得到連續(xù)性較差和連續(xù)性較好的一維Pt納米結(jié)構(gòu)。盡管加入調(diào)控劑后,一維Pt納米結(jié)構(gòu)的催化活性降低,但是仍具有較高的抗中毒能力。
[Abstract]:Because of the high catalytic activity and good conductive properties of 1D Pt nanostructures were prepared and assembled into a research hotspot in the field of fuel cell. The preparation methods of one-dimensional Pt nanostructures, template synthesis method is effective as more and more attention. Because of diversity, the sequence is adjustable. Simple synthesis, containing a variety of active groups, environmental friendly and self-assembly and specific adsorption properties of the unique polypeptide was used in the study of one-dimensional Pt nanostructures. The main topic of the use of peptide template induced synthesis of one-dimensional Pt nanostructures, effects of polypeptide concentration and Pt template, polypeptide precursor ion interaction of one-dimensional Pt nanostructures, and explore the regulatory agent polypeptide P7A, BP7A, S7, control the structure and morphology of one-dimensional Pt nanostructures on T7 peptide induced by the template, and study its as a catalyst in the electrochemical application By using I_3K reduction method. In situ template, by changing the concentration of peptide template and Pt precursor, preparation of peptide as template and Pt precursor concentration and diameter change change than one-dimensional continuous Pt nano fiber structure under mild conditions, the two concentration ratio is 1:10, the maximum diameter of one dimensional Pt nano fiber the electrocatalytic performance. The research found that: two the concentration ratio was 1:10, the quality of the effective activation area unit (specific Electrochemical Activity Surface Area, specific ECSA), and higher than that of commercial Pt/C catalyst for methanol oxidation reaction; the anode showed that the concentration is higher than that of commercial Pt/C catalyst If/Ib than one-dimensional Pt the nano fibers, indicating that it has a high resistance to CO carbon containing intermediates poisoning; in addition, in order to study the electrical as the service life of the catalyst, catalytic of one-dimensional Pt nano fiber and commercial Pt/C Agent of accelerated durability experiment, results show that in the 1000 cyclic voltammetry (Cyclic Voltammetry CV) curve, the one-dimensional Pt nano fiber inactivation rate is lower than the commercial Pt/C catalyst, so it has higher stability. In the template and Pt peptide precursor concentration ratio 1:10, respectively by I_4K_2 and I_3CGK. I_3H as a template, the preparation of one-dimensional Pt nano fiber structure under mild conditions. By means of transmission electron microscopy (TEM) observation showed that I_4K_2 induced formation of one-dimensional continuous Pt nanofibers, and I_3CGK, I_3H induced formation of one-dimensional nano structure of Pt nano particle ordered. The electrocatalytic properties found: one-dimensional induced by I_4K_2 the continuous Pt fiber has the unit quality is higher than the commercial Pt/C catalyst ECSA, anti poisoning ability and stability; while I_3CGK, the catalytic activity of I_3H one-dimensional Pt nanostructures induced the formation of lower than that of commercial Pt/C catalyst Agent, but it has better anti poisoning ability and stability of catalytic methanol oxidation. In that one-dimensional Pt nano fiber system induced by I_3K in the further introduction of control agent P7A, BP7A, S7, T7, the structure of regulation morphology. With the aid of the TEM observation: (1) adding a small amount of P7A regulator and the formation of one-dimensional Pt nanostructures is continuous, and increase the amount of P7A, obtained Pt structure by Pt nanoparticles dispersed completely ordered assembly; (2) adding a small amount of BP7A regulating agent, surface smooth, continuous arrangement of one-dimensional Pt nano structure, improve its quantity, dimension Pt nano structure of continuous variation; (3) adding specific adsorption of Pt (111) and Pt (100) S7 and T7 surface, poor continuity and good continuity of one-dimensional Pt nanostructures were obtained. Despite the added control agent, reduce the catalytic activity of Pt nanowires, but It still has a high ability to resist poisoning.

【學(xué)位授予單位】：中國石油大學(xué)(華東)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36;TB383.1

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本文編號(hào)：1425651