本文關(guān)鍵詞：介孔金屬氧化物的制備及其在CO催化氧化中的應(yīng)用　出處：《大連工業(yè)大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：CO氧化與選擇氧化涉及能源、環(huán)境、健康與安全等多個(gè)領(lǐng)域,具有重要的實(shí)際應(yīng)用與基礎(chǔ)研究?jī)r(jià)值。在諸多消除CO的方法中,催化氧化法是公認(rèn)為最有效的途徑之一,而催化劑是實(shí)現(xiàn)該過(guò)程的關(guān)鍵。盡管貴金屬催化劑與其他非貴金屬催化劑相比,有很好的催化活性,但是高昂的價(jià)格,低的抗鹵素性限制了其大規(guī)模的應(yīng)用。體相賤金屬及其復(fù)合金屬氧化物對(duì)CO氧化顯示出了良好的催化性能,但較低的比表面積和不發(fā)達(dá)的孔道結(jié)構(gòu),使得這類催化劑催化活性受到影響。因此研究具有高比表面積和發(fā)達(dá)孔道結(jié)構(gòu)的過(guò)渡金屬氧化物催化劑有著重要的理論價(jià)值和實(shí)用價(jià)值。本文詳細(xì)研究了不同孔道二氧化鈰及其復(fù)合金屬氧化物制備,它們的孔結(jié)構(gòu)和物化性質(zhì)通過(guò)XRD、BET、TEM、Raman、FTIR、XPS、H2-TPR等技術(shù)研究,評(píng)價(jià)了其CO氧化催化活性。取得的主要結(jié)果如下:1.制備了介孔、微孔和納米三種不同孔道結(jié)構(gòu)的CeO2納米材料,介孔CeO2(mesoCeO2)和微孔CeO2(micro-CeO2)分別以介孔硅KIT-6和高硅ZSM-5(Si/Al=344.1)作為硬模板通過(guò)硬模板法制備。納米CeO2(nano-CeO2)通過(guò)沉淀法制備。負(fù)載一定量的Pd在所制備的meso-CeO2、micro-CeO2和nano-CeO2上,評(píng)價(jià)了其對(duì)CO的催化活性。Pd/mesoCeO2展現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能,完全轉(zhuǎn)化溫度僅為50oC。按照分析結(jié)果,Pd/meso-CeO2有一個(gè)好的催化性能不僅與meso-CeO2大的比表面積、小的晶粒尺寸和三維介孔結(jié)構(gòu)有關(guān),而且與催化劑表面活性氧物種有關(guān)。2.采用介孔硅KIT-6作為硬模板,通過(guò)納米復(fù)制法制備了具有三維介孔的過(guò)渡金屬(Co、Cu、Fe)摻雜CeO2。所有樣品均具有很高的比表面積(120m2g-1)和有序的介孔結(jié)構(gòu)。研究表明,Co、Cu和Fe物種的摻入能有效的增強(qiáng)CeO2表面的化學(xué)吸附氧濃度。與Co和Fe物種相比,Cu物種摻入有一個(gè)明顯的增加。對(duì)所有的樣品評(píng)估了CO催化活性,Cu摻雜的CeO2催化劑擁有最好的催化活性,其對(duì)CO氧化的完全轉(zhuǎn)化溫度僅為55 oC。3.通過(guò)用不同的水熱合成溫度制備的KIT-6作為硬模板,制備出了不同孔徑的Cu摻雜CeO2。當(dāng)KIT-6-50(水熱合成溫度為50oC)和KIT-6-100(水熱合成溫度為100oC)用作硬模板時(shí)Uncoupled結(jié)構(gòu)形成,當(dāng)KIT-6-130(水熱合成溫度為130oC)用作硬模板時(shí)Coupled結(jié)構(gòu)形成。與Coupled結(jié)構(gòu)的Cu摻雜CeO2相比較,Uncoupled結(jié)構(gòu)的Cu摻雜CeO2擁有更大的比表面積和更開(kāi)放的孔道結(jié)構(gòu)。評(píng)價(jià)了三種催化劑對(duì)CO催化活性,用KIT-6-50作為硬模板制備的Cu摻雜CeO2催化劑有很好的CO催化活性,完全轉(zhuǎn)化溫度僅為53oC。結(jié)果表明,大的比表面積和更為開(kāi)放的孔道結(jié)構(gòu)有助于CO的催化氧化。
[Abstract]:Co oxidation and selective oxidation are related to many fields, such as energy, environment, health and safety, which have important practical application and basic research value. Catalytic oxidation is recognized as one of the most effective methods, and catalyst is the key to achieve this process. Although noble metal catalysts have good catalytic activity compared with other non-noble metal catalysts, but the high price. Low halogen resistance limits its large-scale application. Bulk base metals and their composite metal oxides exhibit good catalytic performance for CO oxidation, but lower specific surface area and underdeveloped pore structure. Therefore, the study of transition metal oxide catalysts with high specific surface area and developed pore structure has important theoretical and practical value. Preparation of cerium oxide and its composite metal oxide. Their pore structure and physicochemical properties were studied by means of the techniques such as XRDX BETTEMN Ramanian FT-IR, XPSH2-TPR and so on. The catalytic activity of CO oxidation was evaluated. The main results were as follows: 1. The mesoporous, microporous and nano-sized CeO2 nanomaterials with different pore structures were prepared. Mesoporous CEO _ 2 (mesoCeO _ 2) and microporous CEO _ (2) micro-CeO _ 2) were characterized by mesoporous KIT-6 and high silicon ZSM-5Si / Al / Al _ (344.1). As a hard template prepared by hard template nano-CeO2nano-CeO2) was prepared by precipitation method. A certain amount of PD was loaded on the prepared meso-CeO2. On micro-CeO2 and nano-CeO2, their catalytic activity for CO was evaluated. PD / mesoCeO2 showed excellent catalytic performance. The total conversion temperature is only 50 OC. According to the analysis results, PD / meso-CeO2 has a good catalytic performance not only with the large specific surface area of meso-CeO2. The small grain size is related to the three-dimensional mesoporous structure and the active oxygen species on the catalyst surface. 2. Mesoporous silicon KIT-6 is used as hard template. The transition metal (Cu) with three dimensional mesoporous structure was prepared by nano-replication method. All the samples have high specific surface area of 120m2g-1) and ordered mesoporous structure. The incorporation of Cu and Fe species can effectively enhance the chemisorbed oxygen concentration on the surface of CeO2, compared with Co and Fe species. There was a significant increase in the addition of Cu species. The CO catalytic activity of Cu-doped CeO2 catalyst was evaluated for all samples with the best catalytic activity. The total conversion temperature for CO oxidation is only 55oC.3.The KIT-6 prepared by hydrothermal synthesis at different temperatures is used as hard template. Cu-doped CEO _ 2 with different pore sizes was prepared. When KIT-6-50 (hydrothermal synthesis temperature is 50oC) and KIT-6-100 (hydrothermal synthesis temperature is 100oC). The Uncoupled structure is formed when used as a hard template. When KIT-6-130 (hydrothermal synthesis temperature is 130 OC) as hard template, Coupled structure is formed, which is compared with Cu-doped CeO2 in Coupled structure. Cu-doped CeO2 with Uncoupled structure has larger specific surface area and more open pore structure. The catalytic activity of three catalysts for CO was evaluated. Cu-doped CeO2 catalyst prepared by using KIT-6-50 as hard template has good CO catalytic activity, and the complete conversion temperature is only 53oC. the results show that Cu-doped CeO2 catalyst has good CO catalytic activity. Larger specific surface area and more open pore structure contribute to the catalytic oxidation of CO.
【學(xué)位授予單位】：大連工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36;TB383.4

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本文編號(hào)：1412735