本文關(guān)鍵詞：多酸基光敏材料的雜化分子自組裝及性能研究　出處：《北京化工大學(xué)》2016年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

  更多相關(guān)文章： 香豆素衍生物 光聚合 多酸 共價(jià)修飾 光敏感材料

【摘要】：香豆素這類天然產(chǎn)物在分子結(jié)構(gòu)上同時(shí)含有六元雜環(huán)和羰基官能團(tuán),顯示出極強(qiáng)的熒光潛能,研究發(fā)現(xiàn)可以通過(guò)分子改造,即在香豆素母體分子的苯環(huán)鏈上共價(jià)修飾引入其他官能團(tuán),使得到的衍生物具有不同紫外吸收波長(zhǎng)和熒光發(fā)射波長(zhǎng),顯示出強(qiáng)的熒光性能。此外該類改性后的化合物可以在紫外光和可見光照射條件下進(jìn)行可逆的光聚合反應(yīng),因此可以利用這一特性,將香豆素基團(tuán)與各類聚合物分子相結(jié)合,形成多種系列的“光敏感型”雜化材料,從紫外光照的波長(zhǎng)、強(qiáng)度、位置及時(shí)間長(zhǎng)短等多個(gè)角度,通過(guò)改變影響聚合產(chǎn)物的幾大因素,使得到聚合產(chǎn)物展現(xiàn)出不同的物理化學(xué)性能,達(dá)到有效控制分子白組裝的目的。多金屬氧酸鹽(簡(jiǎn)稱多酸)是一類金屬-氧簇類化合物,主要是由V、Mo、W、Nb、Ta等過(guò)渡金屬元素組成,具有豐富的物理和化學(xué)性質(zhì),尤其是在電荷轉(zhuǎn)移方面,擁有良好的電子離域和電荷傳輸性能,通過(guò)構(gòu)筑以共軛型有機(jī)物為配體與多酸相結(jié)合的有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化材料,可以將多酸廣泛應(yīng)用在光學(xué)發(fā)光、導(dǎo)電與電磁性能等方面,是一類良好的光學(xué)非線性材料。在這類化合物材料中,雜多酸陰離子作為受體來(lái)接受電子,共軛有機(jī)分子作為供體來(lái)給予電子,因而可發(fā)生給體-受體之間的電子轉(zhuǎn)移。通過(guò)有機(jī)共價(jià)修飾的方法將各種功能性基團(tuán)連接到多酸分子上,構(gòu)筑得到的有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化材料可以充分展示出多酸在不同研究領(lǐng)域的應(yīng)用,使新型多酸功能材料的分析研究更加深入細(xì)致全面充分。本文一方面通過(guò)共價(jià)修飾的方法合成了基于Keggin型多酸的香豆素酰氯化衍生物雜化分子材料,對(duì)所得產(chǎn)物通過(guò)UV-Vis、FT-IR、核磁共振譜、ESI-MS (TOF)和元素分析等方法確認(rèn)了結(jié)構(gòu),并利用紫外光譜、核磁共振光譜(1H NMR和2D COSY NMR)、凝膠滲透色譜(GPC)、電子能譜(XPS)等對(duì)這種化合物在有機(jī)溶液中的光聚合性能進(jìn)行了詳細(xì)的研究。另一方面在傳統(tǒng)Anderson型多酸對(duì)稱修飾的研究背景下,嘗試采用新的方法合成出不對(duì)稱的雜化分子,將兩種對(duì)光具有不同敏感特性的分子共價(jià)修飾在Mn-Anderson型多酸兩側(cè),探究復(fù)雜體系的光學(xué)性能,延伸擴(kuò)展了多酸在光學(xué)方面的功能化應(yīng)用,更加的細(xì)致完善�；谏鲜鲅芯�,對(duì)這種新型多酸基雜化分子在有機(jī)溶液中的光致變色特性作進(jìn)一步研究,證實(shí)了具有在紫外光下聚合和可見光下解聚的可逆光敏感特性。
[Abstract]:The natural products such as coumarin contain six heterocyclic and carbonyl functional groups at the same time in the molecular structure, which shows very strong fluorescence potential, and it can be modified by molecular. In other words, the covalent modification of the benzene chain of coumarin mother molecule introduced other functional groups, so that the derivatives have different UV absorption wavelength and fluorescence emission wavelength. In addition, the modified compounds can undergo reversible photopolymerization under ultraviolet and visible light irradiation, so they can take advantage of this property. The coumarin group was combined with various kinds of polymer molecules to form a series of "photo-sensitive" hybrid materials from the wavelength, intensity, position and duration of ultraviolet light. By changing several factors which affect the polymerization products, the polymerized products show different physical and chemical properties. Polyoxometalates (polyoxometalates) are a kind of metal-oxygen cluster compounds, which are mainly composed of transition metal elements such as V _ (Mo) O _ (+) W _ (+) N _ (bN) Ta and so on. It has abundant physical and chemical properties, especially in charge transfer, and has good electron delocalization and charge transport properties. By constructing organic-inorganic hybrid materials with conjugated organic compounds as ligands and polyacids, polyacids can be widely used in optical luminescence, conductivity and electromagnetic properties. Heteropolyacid anion is a kind of good optical nonlinear material in which heteropolyacid anions are used as receptors and conjugated organic molecules are used as donors to give electrons. Therefore, electron transfer between donor and acceptor can occur, and various functional groups can be connected to polyacid molecules by organic covalent modification. The organic-inorganic hybrid materials can fully demonstrate the application of polyacids in different research fields. On the one hand, we synthesized coumarin acylchlorinated derivative hybrid molecular material based on Keggin polyacid by covalent modification. The structures of the products were confirmed by UV-Vis-FT-IR, ESI-MS TOF and elemental analysis, and UV spectra were used. 1H NMR and 2D COSY NMRA, gel permeation chromatography (GPC). The photopolymerization properties of this compound in organic solution have been studied in detail by electron dispersive spectroscopy (EDS). On the other hand, under the background of traditional Anderson type polyacid symmetry modification. An asymmetric hybrid molecule was synthesized by a new method. Two kinds of molecules with different sensitivity to light were covalently modified on the sides of Mn-Anderson polyacid to explore the optical properties of the complex system. The application of polyacid in optical functionalization is extended and improved. Based on the above research, the photochromic properties of this novel polyacid-group hybrid molecule in organic solution are further studied. The reversibility of polymerization under ultraviolet light and depolymerization under visible light has been confirmed.
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB381

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本文編號(hào)：1411325