本文關(guān)鍵詞：基于激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移機(jī)制的新型比率計(jì)量型硫化氫熒光分子探針

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【摘要】：近些年隨著對硫化氫(H_2S)生理作用研究的不斷深入,建立了H_2S作為一種必需的生理調(diào)節(jié)物和細(xì)胞信號(hào)物質(zhì)的重要地位,并將其認(rèn)定為繼一氧化氮和一氧化碳之后的第三類內(nèi)源性氣體遞質(zhì)。但是至今對H_2S在生理和病理上廣泛作用的認(rèn)知仍然處于初始階段,其中一個(gè)重要原因就是體內(nèi)H_2S周圍高濃度生物巰基化合物的干擾以及傳統(tǒng)測量方法的不完善致使對生理環(huán)境中的H_2S不能進(jìn)行選擇性強(qiáng)的準(zhǔn)確的定量檢測,因此實(shí)現(xiàn)對H_2S準(zhǔn)確的生物分析對研究尚未解決的H_2S在生物系統(tǒng)中的作用機(jī)制、產(chǎn)生和降解的調(diào)控等根本性問題至關(guān)重要。相比較受環(huán)境影響較大的熒光開關(guān)類分子探針,比率計(jì)量型熒光探針基于檢測前后兩個(gè)發(fā)射帶處熒光強(qiáng)度比值的變化,能夠通過自校準(zhǔn)而達(dá)到對分析物準(zhǔn)確定量的目的。因此本實(shí)驗(yàn)基于對2-(2’-羥基-3’-甲氧基苯基)苯并噻唑(HMBT)熒光團(tuán)的激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移(ESIPT)過程的調(diào)節(jié)設(shè)計(jì)并合成了新型比率計(jì)量型H_2S熒光分子探針A,利用H_2S介導(dǎo)特異性強(qiáng)的疊氮還原并引發(fā)級(jí)聯(lián)的環(huán)化反應(yīng),脫去HMBT羥基的保護(hù)基,恢復(fù)HMBT的ESIPT,使探針A由原來僅有烯醇式發(fā)射(372 nm)轉(zhuǎn)變?yōu)槌霈F(xiàn)酮式發(fā)射(487 nm),發(fā)射光譜顯著紅移,通過在兩發(fā)射處熒光強(qiáng)度的比值與H_2S濃度的線性關(guān)系,在水溶液和胎牛血清中均達(dá)到對H_2S準(zhǔn)確的定量檢測,并且探針A對H_2S表現(xiàn)出極強(qiáng)的選擇性。
【關(guān)鍵詞】：硫化氫 熒光探針 比率計(jì)量 激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移 疊氮還原 苯并噻唑
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O657.3
【目錄】：

• 中文摘要3-4
• Abstract4-7
• 第一章 引言7-30
• 1.1 概述7
• 1.2 熒光信號(hào)機(jī)制7-20
• 1.2.1 光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移（PET）機(jī)制8-9
• 1.2.2 分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（ICT）機(jī)制9-11
• 1.2.3 熒光共振能量轉(zhuǎn)移（FRET）機(jī)制11-14
• 1.2.4 激基締合物/激基復(fù)合物（eximer/exciplex）的形成14-16
• 1.2.5 C=N雙鍵異構(gòu)化機(jī)制16-18
• 1.2.6 激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移（ESIPT）機(jī)制18-20
• 1.3 比率計(jì)量型熒光探針20-21
• 1.4 硫化氫的生理學(xué)作用21-22
• 1.5 硫化氫的檢測22-28
• 1.5.1 還原反應(yīng)23-24
• 1.5.2 親核反應(yīng)24-28
• 1.5.3 銅硫沉淀反應(yīng)28
• 1.6 苯并噻唑類熒光探針28-30
• 第二章 實(shí)驗(yàn)依據(jù)與實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)30-34
• 2.1 立題依據(jù)30-32
• 2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)32-34
• 第三章 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容與結(jié)論34-50
• 3.1 儀器與材料34-35
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備34
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)材料與試劑34-35
• 3.2 實(shí)驗(yàn)方法35-41
• 3.2.1 試劑的純化35
• 3.2.2 探針A的合成35-38
• 3.2.3 溶液的配制38
• 3.2.4 光物理及反應(yīng)性質(zhì)的測定38-41
• 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果41-47
• 3.3.1 各步產(chǎn)物及探針A的合成結(jié)果41-42
• 3.3.2 光物理及反應(yīng)性質(zhì)的測定結(jié)果42-47
• 3.4 討論47-50
• 參考文獻(xiàn)50-58
• 在學(xué)期間的研究成果58-59
• 致謝59

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本文編號(hào)：775183