本文關(guān)鍵詞：磷酸鎂水泥固化模擬高放廢液

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【摘要】：高放廢液的處理處置一直是核安全關(guān)注的重點和難點,如何對具有高危險性的高放廢液進行快速處置,保證其不發(fā)生泄漏和擴散是核安全的重要環(huán)節(jié),如能通過一定的技術(shù)手段,進一步提升固化體長期穩(wěn)定性,則對高放廢液的處理將起到重要的作用。本論文將模擬高放廢液進行前期預(yù)處理,處理后的廢液通過磷酸鎂水泥進行固化,并對高放廢液磷酸鹽水泥固化體陶瓷化進行初步研究,通過水泥固化和陶瓷固化兩步處理的過程,實現(xiàn)對放射性廢液的穩(wěn)定固化處理。本文首先對模擬高放廢液進行脫硝、中和及濃縮處理,處理后廢液直接加入磷酸鎂水泥原材料中制備水泥固化體,測試固化體物理性能、長期穩(wěn)定性,最后選擇性能較好的固化體進行了陶瓷化研究。利用XRD、SEM及EDX對固化體物相組成、微觀形貌及微區(qū)元素分布進行了測試。研究結(jié)果表明：在模擬高放廢液中加入一定量甲酸(甲酸與硝酸根摩爾量之比為1.9)可去除廢液中部分硝酸根,隨后加入NaOH口磷酸二氫鉀可減少廢液中可溶性離子的含量。固化體抗壓強度滿足標(biāo)準(zhǔn)要求,并表現(xiàn)出良好的抗沖擊性、抗浸泡性能與凍融循環(huán)性能。固化體在25℃下浸泡42天,Sr2+和Cs+的浸出率最低可以達(dá)到0.24×10-5cm/d和0.89×10-3cm/d,滿足國家標(biāo)準(zhǔn)要求磷酸鎂水泥固化體的主要晶相為鳥糞石(MgKPO4·6H2O)晶體,且有部分MgO和硝酸鹽剩余。隨著廢液摻量的增加鳥糞石晶體結(jié)晶度變差,結(jié)構(gòu)更疏松。在結(jié)晶度較好的鳥糞石晶體中可以發(fā)現(xiàn)核素Sr和Cs的存在。高溫?zé)Y(jié)陶瓷化后固化體物相組成發(fā)生了較大的改變,不同燒結(jié)制度及原材料配比固化體物相組成有較大差異。在結(jié)晶度較差的KMgPO4晶體中能檢測到Sr和Cs元素含量,在結(jié)晶度較好的片狀KMgPO4晶體上能檢測到Cs的存在,而由于各元素分布不均勻,不同燒結(jié)制度及原材料配比固化體中微區(qū)元素含量無明顯的變化趨勢。采用PCT粉末浸泡法測試燒結(jié)前后固化體中各元素浸出率,結(jié)果發(fā)現(xiàn),Fe、Ni、Ti、Sr元素7d歸一化浸出率較低,Mo和Cs元素浸出率相對較高。燒結(jié)后固化體中Fe、Cs元素浸出率明顯降低,燒結(jié)制度不同對其浸出率有較大影響。對比燒結(jié)前后浸出率結(jié)果發(fā)現(xiàn),固化體高溫?zé)Y(jié)有效改善了對核素Cs的固化效果,對核素Sr的固化效果有一定程度的改善。
【關(guān)鍵詞】：模擬高放廢液 磷酸鎂水泥 固化體 陶瓷化
【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ172.1
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 1 緒論10-21
• 1.1 高放廢液的產(chǎn)生及管理10-14
• 1.1.1 高放廢液的產(chǎn)生和來源10-11
• 1.1.2 高放廢液預(yù)處理技術(shù)11-13
• 1.1.3 高放廢液固化處理技術(shù)13-14
• 1.2 磷酸鎂水泥研究現(xiàn)狀及其應(yīng)用14-18
• 1.2.1 磷酸鎂水泥概述14-16
• 1.2.2 磷酸鎂水泥的應(yīng)用16
• 1.2.3 磷酸鎂水泥固化放射性廢物研究現(xiàn)狀16-18
• 1.3 研究思路及內(nèi)容18-21
• 1.3.1 研究思路18-19
• 1.3.2 研究內(nèi)容19-21
• 2 實驗原料及方法21-30
• 2.1 實驗原材料及設(shè)備21-25
• 2.1.1 實驗原材料21-24
• 2.1.2 主要儀器設(shè)備24-25
• 2.2 樣品制備25-26
• 2.2.1 模擬高放廢液預(yù)處理方法25-26
• 2.2.2 固化體的制備26
• 2.2.3 固化體陶瓷化研究26
• 2.3 分析表征方法26-30
• 3 磷酸鎂水泥固化體制備及性能研究30-53
• 3.1 固化體的制備30-39
• 3.1.1 模擬高放廢液預(yù)處理研究30-36
• 3.1.2 固化體的制備36-39
• 3.2 固化體物相組成及微觀形貌分析39-46
• 3.2.1 固化體物相組成39-41
• 3.2.2 固化體微觀形貌及微區(qū)成分分析41-46
• 3.3 固化體長期穩(wěn)定性研究46-52
• 3.3.1 固化體抗浸泡性能46-48
• 3.3.2 固化體抗凍融循環(huán)性能48-49
• 3.3.3 固化體抗浸出性能49-52
• 3.4 本章小結(jié)52-53
• 4 磷酸鎂水泥固化體陶瓷化研究53-72
• 4.1 固化體燒結(jié)制度的探討53-55
• 4.2 燒結(jié)溫度及保溫時間對固化體性能影響55-63
• 4.2.1 燒結(jié)溫度及保溫時間對固化體物理性能的影響55-56
• 4.2.2 燒結(jié)溫度及保溫時間對固化體物相組成的影響56-58
• 4.2.3 燒結(jié)溫度及保溫時間對固化體微觀形貌影響及微區(qū)元素分布58-63
• 4.3 原材料配比對燒結(jié)后固化體性能影響63-69
• 4.3.1 原材料配比對燒結(jié)后固化體物理性能的影響63-64
• 4.3.2 原材料配比對燒結(jié)后固化體物相組成的影響64-66
• 4.3.3 原材料配比對燒結(jié)后固化體微觀形貌影響及微區(qū)元素分布66-69
• 4.4 燒結(jié)后固化體浸出率69-70
• 4.5 本章小結(jié)70-72
• 結(jié)論72-74
• 致謝74-75
• 參考文獻(xiàn)75-84
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及研究成果84

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本文編號：888892