藥物及個人護理品（Pharmaceutical and Personal Care Products,簡稱PPCPs）是2000年以來受到科學(xué)界和社會的普遍關(guān)注的一類新型有機污染物。PPCPs的概念最早是由Daughton于1999年提出的,涵蓋所有人用與獸用的醫(yī)藥品（包括處方類和非處方類藥物以及生物制劑）、診斷劑、保健品、麝香、化妝品、消毒劑、遮光劑和其它在PPCPs生產(chǎn)制造中添加的組分如賦形劑、防腐劑等。環(huán)境中的PPCPs主要來源于污水處理廠不完全處理導(dǎo)致的排放以及人類農(nóng)業(yè)或畜牧業(yè)活動的直接排放。PPCPs連續(xù)性輸入使得它們在環(huán)境中呈現(xiàn)出一種“持久”存在的狀態(tài),并通過食物鏈?zhǔn)澄锞W(wǎng)累積,進而可能對生態(tài)系統(tǒng)和人類健康產(chǎn)生極大得危害。因此Daughton將他們歸結(jié)為一類“微妙的、潛在的、有累積影響”的環(huán)境污染物。由于PPCPs的半衰期短、濃度低,以及基質(zhì)干擾的存在,因此在水和食品中很難被檢測。近年來,水和食品中的新型有機污染物PPCPs的痕量檢測一直是食品安全領(lǐng)域的研究熱點。本文制備了兩種新型共價有機骨架材料:TpPa-1和TPB-DMTP-COF將它們分別用作和固相微萃取吸附劑和固相萃... 

【文章來源】：山東農(nóng)業(yè)大學(xué)山東省

【文章頁數(shù)】：58 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

富集和分析環(huán)境水樣和食品中6種磺胺類抗生素的固相萃取流程圖

山東農(nóng)業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文21圖4TPB-DMTP-COF的FT-IR光譜在空氣中（a）；pH2的水溶液浸泡24小時（b）；pH7的水溶液浸泡24小時（c）；pH12的水溶液浸泡24h（d）；MA溶液浸泡24h（e）；ACE溶液浸泡24h（f）；ACN溶液浸泡24h（g）；DCM浸泡24h（h）；n-hexane溶液浸泡24h（i）Fig.4FT-IRspectraofTPB-DMTP-COFsinair(a),aqueoussolutionwithpH2for24h(b),aqueoussolutionwithpH7for24h(c),aqueoussolutionwithpH12for24h(d),MAfor24h(e),ACEfor24h(f),ACNfor24h(g),DCMfor24h(h),n-hexanefor24h(i)根據(jù)SEM圖像（圖3A），新型TPB-DMTP-COF具有由多個堆疊塊組裝而成的較為均勻的球形結(jié)構(gòu)（12μm）。如圖3B的FT-IR光譜所示，由于特征峰C=O（1,678cm-1）和N-H峰（3435、3354和3209cm-1）的消失，同時在大約1591cm-1和1614cm-1處發(fā)現(xiàn)了兩個吸收峰，這兩處吸收峰分別對應(yīng)于C=C鍵的彎曲振動和C=N的拉伸振動，這為TABP與DMTA的共價鍵合提供了令人信服的證據(jù)。這些信號與LuLiu等人報道的TPB-DMTP-COF信息完全一致，表明了TPB-DMTP-COF的成功合成(Liuetal.2019b)。制備的COF的結(jié)晶度表征結(jié)果如圖3C所示，在2.77°（100），4.82°（110），5.56°（200），7.34°（210），9.65°（220）和25.28°（001）處顯示了六個不同的衍射峰，其中在2.77°（100）處的衍射峰最突出。這與以前文獻中的報道是一致的(Zhuangetal.2020)。令人驚訝的是，發(fā)現(xiàn)TPB-DMTP-COF的BET表面積高達1431m2g-1（圖3D），超過了很多傳統(tǒng)溶劑熱法合成的共價有機框架材料。高的比表面積為捕獲樣品中的磺胺類化合物提供了更多的吸附位點，從而增強了富集能力。從圖3D（內(nèi)小圖）中也可以看出TPB-DMTP-COF的孔徑約為2.32nm，大的孔徑有利于小分子磺胺類抗生素更容易進入COF的內(nèi)部，從而?

新型共價有機骨架材料用于水和食品中有機污染物的富集和分析22TPB-DMTP-COF材料在不同溶液中的化學(xué)穩(wěn)定性可以直接確定該材料是否可以充當(dāng)SPE吸附劑。在圖4中，在具有不同pH值的水溶液和有機溶劑（MA，ACE，ACN，DCM，n-hexane）中，沒有觀察到FT-IR的明顯變化，表明TPB-DMTP-COF材料可用作SPE吸附劑。3.2TpPa-1@SPME纖維檢測水中的九種人工麝香的分析方法優(yōu)化、方法驗證以及實際樣品測定3.2.1單因素法優(yōu)化固相微萃取的實驗參數(shù)圖5（A）萃取時間；（B）萃取溫度；（C）樣品pH；（D）離子強度；（E）解吸溫度；（F）解吸時間對于九種人工麝香類化合物回收率的影響。水樣中人工麝香類化合物的濃度為1μgL-1。Fig.5Extractiontime(A);extractiontemperature(B);samplepH(C);ionicstrength(D);desorptiontemperature(E);andeffectofdesorptiontime(F)ontherecoveriesoftheninesyntheticmusks.Theconcentrationofsyntheticmusksinthewatersampleswas1μgL-1.為了評估TpPa-1作為固相微萃取涂層，富集和檢測環(huán)境水樣中的人工麝香類化合物的可行性，選擇了九種人工麝香作為目標(biāo)化合物，開發(fā)出了一套檢測水中人工麝香類化

【參考文獻】：
期刊論文
[1]合成麝香的研究新進展與當(dāng)前挑戰(zhàn):從人體護理、環(huán)境污染到人體健康[J]. 高艷蓬,李桂英,馬盛韜,安太成.  化學(xué)進展. 2017(09)
[2]基于啟發(fā)式和基因表達式編程法預(yù)測磺胺類藥物的pKa值[J]. 李玉琴,司宏宗,肖玉良,劉彩紅,夏成才,李珂,齊永秀.  藥學(xué)學(xué)報. 2009(05)
[3]磺胺類藥物正辛醇/水分配系數(shù)與分子價鍵連接性指數(shù)相關(guān)性研究[J]. 張從良,王巖.  計算機與應(yīng)用化學(xué). 2008(11)
[4]高效液相色譜法同時測定水產(chǎn)品中13種磺胺類藥物殘留的研究[J]. 陳振桂,占春瑞,郭平,王遠興,胡志國.  食品科學(xué). 2007(10)



本文編號：3377574