隨著實(shí)驗(yàn)和計(jì)算技術(shù)的飛速發(fā)展,研究中產(chǎn)生的科學(xué)數(shù)據(jù)呈現(xiàn)爆炸性的增長(zhǎng),現(xiàn)代科學(xué)研究已經(jīng)逐漸進(jìn)入到以機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)為核心的第四范式。近年來(lái),機(jī)器學(xué)習(xí)方法被廣泛地應(yīng)用于各個(gè)領(lǐng)域,取得了顯著的成功。多相催化與人類社會(huì)的發(fā)展息息相關(guān),是解決現(xiàn)代能源、環(huán)境等問(wèn)題的核心技術(shù),機(jī)器學(xué)習(xí)等方法的興起也為理論研究催化機(jī)理和篩選催化劑提供了新的機(jī)遇。本文中,我們將使用機(jī)器學(xué)習(xí)方法來(lái)研究多相催化中的一些重要問(wèn)題,如氧化物負(fù)載的金屬納米催化劑中的金屬載體間相互作用問(wèn)題,以及合金催化劑表面的化學(xué)吸附問(wèn)題。具體內(nèi)容如下:(1)對(duì)于金屬載體間相互作用,我們提出了一個(gè)基于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法的方程自動(dòng)發(fā)現(xiàn)工作框架。通過(guò)收集大量金屬/氧化物界面粘附能數(shù)據(jù)構(gòu)成數(shù)據(jù)集,使用基于壓縮感知的SISSO方法訓(xùn)練得到有物理意義的預(yù)測(cè)方程,進(jìn)一步通過(guò)理論推導(dǎo)可以理解數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方程的含義。該工作流程具有一般性,可以應(yīng)用于更多科學(xué)問(wèn)題的研究當(dāng)中。(2)利用數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的預(yù)測(cè)方程,可以快速地預(yù)測(cè)大量未知體系的金屬載體間相互作用強(qiáng)弱,并將其中的化學(xué)鍵定量地區(qū)分為金屬-氧相互作用(MOI)和金屬-金屬相互作用(MMI)。根據(jù)粘附能的預(yù)測(cè)結(jié)果,進(jìn)一步計(jì)算了氧化物...

【文章頁(yè)數(shù)】：96 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 引言
    1.1 研究背景
    1.2 金屬與載體間相互作用
        1.2.1 金屬與載體間相互作用的提出和分類
        1.2.2 金屬與載體間相互作用對(duì)催化性質(zhì)的影響
        1.2.3 金屬與載體間相互作用的影響因素
        1.2.4 強(qiáng)金屬載體間相互作用和界面限域效應(yīng)
    1.3 金屬和合金表面上的吸附
        1.3.1 d帶中心理論和線性比例關(guān)系
        1.3.2 BEP關(guān)系和火山型曲線
        1.3.3 合金催化劑及其表面的吸附
    1.4 機(jī)器學(xué)習(xí)方法在催化研究中的應(yīng)用
    1.5 本論文的研究目的和內(nèi)容
第2章 理論方法簡(jiǎn)介
    2.1 機(jī)器學(xué)習(xí)概述和研究流程
        2.1.1 機(jī)器學(xué)習(xí)的概述和任務(wù)分類
        2.1.2 機(jī)器學(xué)習(xí)在研究中的工作流程
    2.2 機(jī)器學(xué)習(xí)算法
        2.2.1 基于壓縮感知的SISSO算法
        2.2.2 決策樹(shù)和隨機(jī)森林
        2.2.3 核嶺回歸和支持向量回歸
        2.2.4 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)
    2.3 第一性原理計(jì)算
        2.3.1 基本原理簡(jiǎn)介
        2.3.2 方法概述
第3章 金屬與載體間相互作用的方程發(fā)現(xiàn)
    3.1 引言
    3.2 界面粘附能的數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方程
        3.2.1 數(shù)據(jù)集的構(gòu)建
        3.2.2 數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方程的建立
    3.3 數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方程的應(yīng)用
        3.3.1 金屬/氧化物界面粘附能的預(yù)測(cè)
        3.3.2 金屬納米粒子的接觸角
        3.3.3 金屬負(fù)載的氧化物薄膜和界面限域催化
    3.4 本章小結(jié)
第4章 基于機(jī)器學(xué)習(xí)的合金催化劑表面吸附能預(yù)測(cè)
    4.1 引言
    4.2 計(jì)算方法
        4.2.1 數(shù)據(jù)集和預(yù)處理過(guò)程
        4.2.2 機(jī)器學(xué)習(xí)方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 線性比例關(guān)系
        4.3.2 不同機(jī)器學(xué)習(xí)算法的評(píng)估
        4.3.3 SISSO+RFR預(yù)測(cè)吸附能
    4.4 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝



本文編號(hào)：3845877