介電電容因具有高功率密度、充放電快、循環(huán)壽命長(zhǎng)等優(yōu)勢(shì),在脈沖電源技術(shù)、能量收集、逆變器和無(wú)源元件等國(guó)防和民用領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。為了適應(yīng)現(xiàn)代工業(yè)快速發(fā)展的挑戰(zhàn)和需要,對(duì)介電材料提出了更高的要求,如高放電能量密度、高能效、輕質(zhì)、易加工等。介電陶瓷雖然介電常數(shù)大,但擊穿強(qiáng)度較小;介電聚合物雖然擊穿強(qiáng)度較大,但其介電常數(shù)較小,因此單相材料的改進(jìn)均難以使其儲(chǔ)能性能得到質(zhì)的提升。利用聚合物與介電陶瓷復(fù)合制備出的陶瓷/聚合物復(fù)合薄膜,可以打破介電常數(shù)與高擊穿強(qiáng)度無(wú)法同時(shí)獲得的桎梏,為儲(chǔ)能性能的大幅提升提供可能性;同時(shí),復(fù)合薄膜具有的輕質(zhì)高柔特性也有利于器件的微型化。本論文以聚偏氟乙烯(PVDF)為基體,PZT、BT、KNN介電陶瓷顆粒為功能相制備了復(fù)合薄膜對(duì)其性能進(jìn)行研究。主要研究結(jié)論如下:PZT作為聚合物中晶相形核劑可誘導(dǎo)PVDF中β相含量增加,且隨著高介電常數(shù)PZT顆粒含量的增大,PZT/PVDF復(fù)合薄膜的介電常數(shù)顯著增大。PZT含量在50 vol%時(shí),復(fù)合薄膜的介電常數(shù)增加到40.8,同時(shí)由于PZT顆粒低的介電損耗復(fù)合薄膜的介電損耗仍小于0.037。低含量的PZT顆粒在PVDF基體中分散均勻且與基體結(jié)合緊密,復(fù)合薄膜中無(wú)明顯缺陷存在,具有高的質(zhì)量。PZT顆粒含量為3 vol%時(shí)復(fù)合薄膜的電導(dǎo)率和擊穿強(qiáng)度分別為2.11×10~(-5) S/m和340 kV/mm,其放電能量密度可達(dá)到8.88 J/cm~3。雖然增大PZT含量有利于增大復(fù)合薄膜的介電常數(shù),但薄膜中明顯存在的顆粒團(tuán)聚和氣孔等缺陷導(dǎo)致其電導(dǎo)率顯著升高,擊穿強(qiáng)度明顯降低,進(jìn)而使得復(fù)合薄膜的能量密度大幅下降。PZT顆粒含量增大至50 vol%復(fù)合薄膜的電導(dǎo)率增大至1.02×10~(-4) S/m,擊穿強(qiáng)度下降至130 kV/mm,此時(shí)放電能量密度下降至3.29 J/cm~3。利用多巴胺對(duì)BT顆粒進(jìn)行包覆合成的Dopa@BT顆粒,多巴胺殼層的存在提升了顆粒在PVDF基體中的分散性、優(yōu)化了顆粒與聚合物之間的界面相容性,由此使得Dopa@BT/PVDF復(fù)合薄膜的介電損耗、電導(dǎo)率和漏電流得到了顯著抑制,其在Dopa@BT含量為10 vol%時(shí)的最大放電能量密度達(dá)到了6.01 J/cm~3,較BT/PVDF復(fù)合薄膜提升了43.78%。通過(guò)在BT顆粒表面生長(zhǎng)超細(xì)Ni顆粒制備了具有核-衛(wèi)星結(jié)構(gòu)的Ni@BT,在此結(jié)構(gòu)中超細(xì)Ni顆粒具有的庫(kù)侖阻塞效應(yīng)可有效抑制空間電荷在顆粒之間及顆粒與基體之間的傳輸、聚集,明顯降低Ni@BT/PVDF復(fù)合薄膜的介電損耗、電導(dǎo)率以及漏電流,從而有效提升復(fù)合薄膜的擊穿強(qiáng)度,降低其儲(chǔ)能損耗,增大其能量密度。Ni@BT顆粒含量為10 vol%的復(fù)合薄膜放電能量密度最高可達(dá)7.64 J/cm~3,較BT/PVDF復(fù)合薄膜提升了82.76%。繼續(xù)降低Ni@BT顆粒含量至3 vol%時(shí),復(fù)合薄膜的擊穿強(qiáng)度進(jìn)一步增大至350 kV/mm,此時(shí)復(fù)合薄膜的放電能量密度高達(dá)9.55 J/cm~3。利用多巴胺對(duì)固相法合成的KNN顆粒進(jìn)行包覆處理得到了Dopa@KNN顆粒,并以此制備的Dopa@KNN/PVDF復(fù)合薄膜具有較低的介電損耗、電導(dǎo)率和漏電流。Dopa@KNN顆粒含量低于13 vol%時(shí),復(fù)合薄膜在100 Hz下的電導(dǎo)率值均低于5.7×10~(-6)S/m,漏電流密度值均處于10~(-7)-10~(-5) A/cm~2范圍內(nèi)。當(dāng)Dopa@KNN顆粒含量為3 vol%時(shí),復(fù)合薄膜表現(xiàn)出比純PVDF更低的電導(dǎo)率和更大的擊穿強(qiáng)度值,其擊穿強(qiáng)度達(dá)到了480 kV/mm時(shí),放電能量密度可高達(dá)14.7 J/cm~3。
【學(xué)位單位】：濟(jì)南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類(lèi)】：TB383.2
【部分圖文】：

圖 1.1 不同極化機(jī)理示意圖2）離子極化子極化是常見(jiàn)的極化形式之一。通常來(lái)說(shuō)，離子極化中涉及的離子是指相強(qiáng)離子鍵作用的一類(lèi)離子，這一極化常見(jiàn)于存在結(jié)晶的材料中[17]。在晶胞

儲(chǔ)能密度計(jì)算示意圖

E 為外加電場(chǎng)，D 是極化強(qiáng)度。圖 1.2 儲(chǔ)能密度計(jì)算示意圖1.3 常見(jiàn)的介電材料1.3.1 介電陶瓷介電陶瓷通常表現(xiàn)出很強(qiáng)的極化能力，因此顯示出高的介電常數(shù)。正是由于其具有的這一優(yōu)勢(shì)，陶瓷材料被廣泛用于電容器中。據(jù)相關(guān)研究報(bào)道，2018 年陶瓷電容器在電容器市場(chǎng)總量占有率達(dá)到 43%。由于極化特性的不同，介電陶瓷材料被分成不同的種類(lèi)，即線性介電陶瓷、順電陶瓷、鐵電陶瓷、弛豫鐵電陶瓷和反鐵電陶瓷[8]。典型的偶極和鐵電疇結(jié)構(gòu)以及線性和非線性介電材料介電常數(shù)和極化行為的電場(chǎng)依賴(lài)性變化如圖 1.3所示[5]。就線性電介質(zhì)而言，由于缺少任何永久偶極子而表現(xiàn)出幾乎固定的不受電場(chǎng)影響的介電常數(shù)，其極化相對(duì)于電場(chǎng)的增加呈現(xiàn)線性關(guān)系。順電材料內(nèi)部雖然沒(méi)有鐵電疇存在，但是由于永久偶極子的作用，因此顯示出了非線性的 P-E 和 εr-E 特性。這類(lèi)材料當(dāng)被施加電場(chǎng)后產(chǎn)生極化，但在電場(chǎng)消失后又回到非極性的狀態(tài)。另外，對(duì)于鐵電材料來(lái)說(shuō)，在沒(méi)有外電場(chǎng)的情況下，因?yàn)槠湔姾珊拓?fù)電荷的中心沒(méi)有在同一位置，因此即使沒(méi)有外加電場(chǎng)，也能產(chǎn)生電偶極矩，并因此顯示出具有寬電滯回線自發(fā)極化。弛豫鐵電體中存在的極性納米鐵電疇，顯著減弱了鐵電疇之間的極化轉(zhuǎn)向耦合干擾，有效降低了剩余極化，從而使電滯回線更窄。在反鐵電材料中，相反的極化偶極子排列在相鄰的晶體晶格上，導(dǎo)致原始狀態(tài)下的零剩余極化。由于在高電場(chǎng)下 AFE 與 FE 相之間能相互轉(zhuǎn)變，
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本文編號(hào)：2883184