【摘要】：近年來,得益于微納加工技術的高速發(fā)展,超構表面這一概念在高性能微型光電器件領域取得了不斷突破,通過調控基本單元的材料成分、尺寸、形狀及排布方式,可以達到控制波束偏振方向、振幅以及相位的目的,在非線性光學領域中具有重要的價值。而光學的發(fā)展同樣離不開材料的進步,有機無機鹵化鉛鈣鈦礦(CH_3NH_3PbX_3,X=Cl,Br,I)由于其具有快的載流子遷移速度、長的激子擴散長度、可調諧帶隙、高效光致發(fā)光和低成本等優(yōu)異性能,被視為一種極具發(fā)展前景的光電材料。目前研究學者已經成功制備了一系列鈣鈦礦基的光子器件,如鈣鈦礦太陽能電池、光電探測器、發(fā)光二極管、微納激光器,并實際應用擴展到顯示器、成像和傳感器等領域。此外鹵化鉛鈣鈦礦還具有高折射率和高非線性系數的特點,是一種優(yōu)異的非線性光學材料。然而時至今日,將鈣鈦礦非線性光學性能與超構表面相結合應用的實驗仍然較為欠缺,相關器件也尚未研發(fā)。針對這一現(xiàn)況,本論文提出了一種基于鈣鈦礦薄膜的共振增強超構表面,通過一層薄膜結構就可以實現(xiàn)特定信息的高密度加密和讀取,這對于未來的防偽、信息加密、信息處理、以及光存儲等都具有非常重要的價值。為了滿足本文中超構表面的制備要求,采用一種快速低成本同時兼?zhèn)浔∧べ|量的反溶劑旋轉涂敷法進行薄膜質量的優(yōu)化。同時利用COMSOL Multiphysics軟件電磁學模塊仿真設計了一種光柵式共振增強超構表面,優(yōu)化其周期、間距、厚度等結構參數實現(xiàn)了將特定波長的光局域在鈣鈦礦光柵中的效果。通過電子束曝光和干法刻蝕技術對薄膜自上而下制備出設計參數的實驗樣品,經過光學表征驗證,樣品的共振位置與計算結果具有極好的一致性和重復性。由于電磁場的局域增強,鈣鈦礦薄膜中的非線性過程也得到增強,主要包括三次諧波(Third Harmonic Generation,THG)和三光子上吸收(Three-photon Absorption,TPA)過程。從而使得鈣鈦礦光柵超構表面只有在設計波長泵浦光的激發(fā)下,才能觀察到很強的綠色三光子上轉換發(fā)光。這一特定優(yōu)勢具有很廣闊的應用前進,例如光學沖印顯示和光學加密編碼領域,只有當入射泵浦光波長為設計的共振波長時,本論文中設計的編碼信息“NANO”才可見。非設計波長的泵浦光或者單光子進行激發(fā)只能看到均勻的黑暗或綠色熒光背景,無法顯示出隱藏的編碼信息。
【圖文】：

哈爾濱工業(yè)大學工學碩士學位論文機無機雜化鈣鈦礦簡介技術的發(fā)展依賴于光學材料本身，鈣鈦礦材料于 1839 年被德夫羅斯首次發(fā)現(xiàn)，經礦物學專家 L.A.Perovskite 命名，現(xiàn)已憑進入了國內外諸多學者的研究方向，成為了光子器件領域的研鈣鈦礦 CH3NH3PbX3（X=Cl,，Br，I）由于其具有快的載流子遷流子擴散長度、高折射率、高非線性系數、可調諧帶隙、高本等優(yōu)異性能，被廣泛應用于光電探測器[1-4]、太陽能電池[5-6以及激光器[14-19]等領域，，與之相關的重量級研究成果連年不中。目前研究學者廣泛關注的有機無機鹵化鉛鈣鈦礦是指晶CaTiO3）晶體結構相同的一類化合物，其晶體結構為 ABX3結較小的有機分子（如 CH3NH3+，CH(NH2)2+）；B 通常為金屬陽X 通常為鹵素陰離子（如 I、Br、Cl）。以本論文所使用的 CH3例，其晶體結構如圖 1-1 所示。

圖 1-2 三次諧波機理示意圖發(fā)生在鈣鈦礦薄膜中的非線性現(xiàn)象除了三次諧波信號的產生外還包括多光子上轉化吸收發(fā)光。早在上個世紀，研究學者用 960 nm 的紅外光入射硫化鋅晶體時，測量到 525 nm 的綠色光致發(fā)光，發(fā)現(xiàn)了雙光子上轉換效應。上轉換現(xiàn)象是指頻率低波長長的光入射到介質材料進行激發(fā)時產生頻率高波長短的光的現(xiàn)象，違背了斯托克斯定律，故而也被稱為反斯托克斯發(fā)光（Anti-Stokes Luminescence）。圖 1-3 以鈣鈦礦三光子上轉換光致發(fā)光過程為例，解釋了上轉化發(fā)光的機理，發(fā)光中心從基態(tài)相繼吸收三個光子躍遷到激發(fā)態(tài)，后經過無輻射弛豫進入發(fā)光能級，進而恢復到基態(tài)放出光子，可觀察到綠色的光致發(fā)光。出射光波長將小于原來波長的 1/3。
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TB383.2;O437

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本文編號：2711483