【摘要】：制冷技術(shù)的應(yīng)用覆蓋了工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、生物醫(yī)療、科學(xué)研究和日常生活等各領(lǐng)域。目前的制冷主要依賴于傳統(tǒng)的壓縮機(jī)制冷,但壓縮機(jī)制冷無法擺脫制冷劑的使用,會(huì)排放大量氣體引發(fā)全球性的溫室效應(yīng)。電卡制冷是通過電場來誘導(dǎo)鐵電體的相變使材料的熵發(fā)生改變,進(jìn)而控制材料的吸/放熱過程,可實(shí)現(xiàn)熱搬運(yùn)和制冷。電卡制冷無需危害環(huán)境的制冷劑,更加綠色環(huán)保,并且具有簡單輕便的特點(diǎn)。因此,電卡制冷技術(shù)成為新型制冷的重要發(fā)展方向,也是目前材料研究的熱點(diǎn)。目前報(bào)道的電卡效應(yīng)的溫變范圍普遍較窄,甚至是在某一個(gè)固定的鐵電-順電相變溫度點(diǎn)附近,并且往往這些溫度點(diǎn)或溫度區(qū)間高于室溫,進(jìn)而限制了電卡效應(yīng)的應(yīng)用。為解決目前存在的問題,我們從理論上提出了設(shè)計(jì)寬溫區(qū)電卡效應(yīng)材料的設(shè)計(jì)方案和思路,分別利用應(yīng)力、應(yīng)變、相變,對(duì)加寬電卡效應(yīng)的操作溫度范圍和提高電卡效應(yīng)的熵變、溫變進(jìn)行研究。首先,設(shè)計(jì)構(gòu)建了適用于拉伸應(yīng)力和壓縮應(yīng)力對(duì)組分梯度鈦酸鍶鋇鐵電雙層膜的電卡效應(yīng)寬溫區(qū)協(xié)同作用的熱力學(xué)模型。利用該模型驗(yàn)證了不同的組分梯度、壓縮應(yīng)力和拉伸應(yīng)力的協(xié)同作用能夠有效地調(diào)控鈦酸鍶鋇雙層膜的電卡絕熱溫變和溫度區(qū)間。當(dāng)外加應(yīng)力為0.4 GPa時(shí),體系的電卡絕熱溫差和溫度范圍分別為3.55K和267K。結(jié)果表明,通過調(diào)節(jié)鐵電材料本身的組成成分和外加應(yīng)力可以加寬材料的電卡效應(yīng)溫度區(qū)間。其次,設(shè)計(jì)構(gòu)建了超晶格體系中的失配應(yīng)變加寬電卡效應(yīng)寬溫區(qū)的研究模型,選取鋯鈦酸鉛/鈦酸鉛超晶格體系為研究對(duì)象,利用熱力學(xué)計(jì)算的方法,研究超晶格體系中的晶格失配對(duì)電卡效應(yīng)溫區(qū)的影響。由于鐵電超晶格的組成材料為極薄的特殊結(jié)構(gòu),因此超晶格中同時(shí)存在層間失配應(yīng)變和基底失配應(yīng)變。通過計(jì)算結(jié)果得到了關(guān)于層間失配應(yīng)變與基底失配應(yīng)變的“相圖”,兩種失配應(yīng)變的共同作用可加寬鋯鈦酸鉛/鈦酸鉛超晶格的電卡效應(yīng)的溫度區(qū)間,達(dá)到281K;同時(shí)結(jié)果表明,改變超晶格體系中組成層的厚度比例,也能調(diào)控超晶格體系的轉(zhuǎn)變溫度和溫度區(qū)間。不僅鐵電材料中的鐵電相-順電相相變會(huì)影響電卡效應(yīng),反鐵電相-鐵電相、鐵電相-反鐵電相、反鐵電相-順電相相變過程同樣也會(huì)對(duì)電卡效應(yīng)產(chǎn)生影響。因此,選取了釤摻雜的鐵酸鉍體系為研究對(duì)象,利用熱力學(xué)函數(shù),研究鐵電-反鐵電相變對(duì)電卡效應(yīng)的影響。結(jié)果表明,釤的摻雜可以誘導(dǎo)出鐵酸鉍中的反鐵電相,進(jìn)而影響電卡效應(yīng)的熵變和溫區(qū)范圍。并且,靜水應(yīng)力也能產(chǎn)生同釤摻雜相似的影響,誘導(dǎo)鐵酸鉍出現(xiàn)反鐵電相,從而加寬了電卡效應(yīng)的溫度范圍。綜上所述,為加寬電卡效應(yīng)的操作溫度范圍,本文從不同的角度(應(yīng)力、應(yīng)變、相變)進(jìn)行了材料模型的設(shè)計(jì)。利用熱力學(xué)計(jì)算的方法,驗(yàn)證了鐵電材料的彎曲效應(yīng)、晶格失配以及金屬摻雜等因素對(duì)電卡效應(yīng)的影響,有利于未來高效率制冷設(shè)備的設(shè)計(jì)與開發(fā)。
【圖文】：

鐵電體的一個(gè)共同特征是當(dāng)順電相通過鐵電相變溫度冷卻時(shí)形成疇結(jié)構(gòu)。在逡逑極化發(fā)生改變的過程中，極化矢量與電場的非線性響應(yīng)關(guān)系構(gòu)成了電滯回線，逡逑如圖２－１所示。逡逑／逡逑Ｐｒ逡逑－Ｅｃ邋０邋Ｅｃ邐＾逡逑－Ｐｒ逡逑邐邐邐Ｐｓ逡逑圖２－１鐵電體的電滯回線逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２－１邋Ｔｈｅ邋ｈｙｓｔｅｒｅｓｉｓ邋ｌｏｏｐ邋ｏｆ邋ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃ逡逑由圖２－１可以看出，當(dāng)外加電場比較小時(shí)，極化強(qiáng)度隨電場變化呈線性，逡逑但隨著外加電場的逐步增大，線性關(guān)系被打破，當(dāng)電場強(qiáng)度增加到一定程度逡逑時(shí)，，極化趨于飽和狀態(tài)。進(jìn)一步增強(qiáng)電場，極化強(qiáng)度依然增加，但速度明顯逡逑趨于平緩，達(dá)到最大值，稱為飽和極化強(qiáng)度八。然后開始降低電場強(qiáng)度，極逡逑化強(qiáng)度隨之減小。當(dāng)電場強(qiáng)度降為０時(shí)，極化并沒有消失，此時(shí)稱為剩余極逡逑化強(qiáng)度Ａ。繼續(xù)反方向施加電場，極化強(qiáng)度又從０反向增加至剩余極化強(qiáng)逡逑度。隨著反向電場的不斷增大，極化強(qiáng)度達(dá)到反向飽和極化強(qiáng)度－＆。材料的逡逑極化強(qiáng)度回到零點(diǎn)時(shí)所處的電場大小稱為矯頑力一般情況下

銅結(jié)構(gòu)［２，３］、層狀氧化鉍結(jié)構(gòu)［４－６］和焦綠石結(jié)構(gòu)。其中，鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的化逡逑學(xué)通式為ＡＢ０３型，是鐵電材料中研究較多的一種，如鈦酸鋇、鈦酸鉛、鋯逡逑鈦酸鉛等。其結(jié)構(gòu)如圖２－２所示，空間群為ｐｗｊｍ。在經(jīng)典的體心立方結(jié)構(gòu)逡逑中，Ａ原子位于頂角，晶格中的氧原子形成八面體結(jié)構(gòu)，Ｂ原子位于氧原子逡逑八面體的中心。在圖２－２所示的晶格陣列中，６個(gè)氧原子構(gòu)成了標(biāo)準(zhǔn)的八面體逡逑結(jié)構(gòu)，八面體的頂角相互連接形成簡單立方結(jié)構(gòu)，而網(wǎng)格中的空位由Ａ原子逡逑占據(jù)。每個(gè)Ａ原子周圍都有１２個(gè)等距的氧原子。每個(gè)氧原子的周圍也有２逡逑個(gè)Ｂ原子和４個(gè)Ａ原子。逡逑一般來說，低電價(jià)、大半徑的離子如Ｐｂ、Ｂａ、Ｓｒ等占據(jù)Ａ位，位于相逡逑鄰的八個(gè)氧八面體的空隙，配位數(shù)為１２；而高電價(jià)、小半徑的離子如Ｔｋ邋Ｚｒ、逡逑Ｎｉ等離子占據(jù)Ｂ位，位于氧八面體的中心，配位數(shù)為６。逡逑－４－逡逑
【學(xué)位授予單位】：北京科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TB61

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本文編號(hào)：2692551