【摘要】：TiN_x薄膜因其具有催化氫分子解離為氫原子的特性而受到氫氣提純領(lǐng)域的廣泛關(guān)注。本文利用磁控濺射薄膜制備技術(shù),系統(tǒng)研究了氮分壓、電源功率、偏置電壓及基底溫度等工藝參數(shù)對TiN_x氫催化膜相和結(jié)構(gòu)的影響規(guī)律,并利用電化學(xué)方法,表征了不同條件制備的TiN_x薄膜的催化析氫性能。以此為基礎(chǔ),優(yōu)選催化活性最高的TiN_x膜,并以具有良好抗氫脆性能的V_(85)Ni_(15)鑄態(tài)合金膜片為基底,制備TiN_(0.70)/V_(85)Ni_(15)/TiN_(0.70)氫分離復(fù)合膜,系統(tǒng)研究了其氫溶解、氫滲透等氫傳輸性能,并與傳統(tǒng)Pd/V_(85)Ni_(15)/Pd氫分離復(fù)合膜的性能進行對比。TiN_x薄膜XRD掠射、EDS面掃及電化學(xué)測試分析結(jié)果表明,以氮分壓10%、電源功率200W、基底負偏壓200V、基底溫度400℃的工藝參數(shù)磁控濺射制得的單相NaCl型TiN_(0.70)薄膜(111)晶面衍射峰最強且擁有最佳的電催化析氫性能,電化學(xué)LSV(線性伏安掃描)及EIS(電化學(xué)阻抗譜)測試分析結(jié)果均明顯優(yōu)于其他工藝參數(shù)下制得的TiN_x薄膜。而后對TiN_(0.70)薄膜的SEM測試結(jié)果則表明,其為納米晶結(jié)構(gòu),是垂直于基底生長的納米級柱狀晶,表面頗為平整。通過膜厚度計算出磁控濺射的鍍膜速率約為13.85nm/min。氫溶解實驗結(jié)果表明,TiN_(0.70)/V_(85)Ni_(15)/TiN_(0.70)氫分離復(fù)合膜溶解氫氣的過程是放熱的過程,且其在473K與673K時與Sieverts定律的契合度較好。從氫擴散驅(qū)動力由化學(xué)勢梯度提供的理論分析表明滲透量與PCT因子有良好的正比例線性關(guān)系,且隨著溫度的提高,直線斜率增加,故而氫原子在氫分離復(fù)合膜中的遷移速率也隨之增大。氫滲透實驗結(jié)果表明,TiN_(0.70)/V_(85)Ni_(15)/TiN_(0.70)氫分離復(fù)合膜具有良好的氫滲透性能,其在323K、373K、473K和673K時的氫滲透系數(shù)依此為4.22×10~(-9)、6.22×10~(-9)、1.16×10~(-8)和2.18×10~(-8)molH_2 m~(-1)s~(-1)Pa~(-0.5)。進一步分析TiN_(0.70)/V_(85)Ni_(15)/TiN_(0.70)氫分離復(fù)合膜的氫傳輸性能,計算得出其在473K時的本征擴散系數(shù)的值為6.8×10~(-10)m~2/s遠高于Pd/V_(85)Ni_(15)/Pd氫分離復(fù)合膜在523K時的本征擴散系數(shù)的值3.6×10~(-10)m~2/s。同時,TiN_(0.70)/V_(85)Ni_(15)/TiN_(0.70)氫分離復(fù)合膜在673K時的本征擴散系數(shù)的值為18.2×10~(-10)m~2/s與Pd/V_(85)Ni_(15)/Pd氫分離復(fù)合膜在673K時的本征擴散系數(shù)的值18.0×10~(-10)m~2/s基本相等。進而分析得出TiN_(0.70)/V_(85)Ni_(15)/TiN_(0.70)氫分離復(fù)合膜在低于673K的溫度區(qū)間內(nèi)其氫擴散性能強于Pd/V_(85)Ni_(15)/Pd氫分離復(fù)合膜。
【圖文】：

不易變形損壞；其五，金屬膜分離膜與其他非金屬膜片相比優(yōu)勢明顯，可在多低成本高收益的最優(yōu)之選。目前，鈀（Pd選擇透過性能突出被認為是制作金屬膜的最了商業(yè)價值。性能不佳，，無法在高壓下進行氫氣的分離提低于 573K，使用超過 72h），易發(fā)生氫脆現(xiàn)；最后并且最重要的原因是鈀為貴金屬，在格昂貴，目前約 335 元/克，無法大規(guī)模投入到可在高壓、低溫且長時間滲氫的廉價膜材量研究發(fā)現(xiàn)，元素周期表中5B族元素釩、鈮屬的滲氫性能常用氫滲透系數(shù)Φ表示，且氫 1-1 所示。

氫膜的基礎(chǔ)材料，其成本是遠遠低于鈀和鈀基合金的，因此，開發(fā)氫氣提純金屬膜具有良好前景。 V 基合金制成氫氣提純金屬膜展現(xiàn)出的優(yōu)秀發(fā)展前景，國內(nèi)外氫氣者近年來對 V 基合金進行了大量研究探索，發(fā)現(xiàn)在 V 中添加 Ni、 等斥氫元素可以降低氫溶解性，提高金屬膜強度；同時抑制生成氫化的發(fā)生。滲透合金膜的工作機制膜提純氫氣的傳輸機理是氫原子的溶解-擴散機制[19]。金屬膜兩側(cè)進氫分子解離擴散又能防止金屬膜氧化的鈀膜。氫氣通過金屬膜的 1-2 所示需要七個階段。1）氫分子吸附在金屬膜上游高壓表面；2化作用下，氫分子解離成原子；3）氫原子溶解進入金屬膜內(nèi)；4）的作用下，氫原子擴散穿過金屬膜；5）氫原子在金屬膜下游低壓）氫原子再次結(jié)合為氫分子；7）氫分子在金屬膜下游低壓表面解吸屬膜提純氫氣的整個過程。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TB383.2

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