【摘要】：電控離子交換技術(shù)(ESIX)是一種新型的環(huán)境友好型的離子分離技術(shù),對于溶液中低濃度的離子也能夠達到良好的分離效果。在離子處理過程中,對膜電極施加一定的氧化還原電位從而來精確地控制離子的置入和釋放,進而能有效地避免二次化學污染。ESIX的關(guān)鍵在于開發(fā)針對目標離子的電活性材料。電活性材料既可以傳導電子又可以傳導離子,目前常用的電活性材料主要分為有機導電高分子聚合物(如:聚苯胺、聚吡咯、聚乙撐二氧噻吩等)、無機過渡金屬材料(例如:雙金屬氫氧化物、鐵氰化物等)以及有機-無機復合材料。本文針對銫離子,應(yīng)用暴露(101)晶面的氯氧鉍實現(xiàn)了對銫離子的電控去除,并進一步結(jié)合電化學石英晶體微天平探究了暴露(001)晶面的氯氧鉍的電控離子交換特性。銫離子作為一種放射性污染物,由于半衰期長、易擴散等特點對環(huán)境和人體有極大的危害。氯氧鉍作為一種無機電活性材料,由于其具有獨特的層狀結(jié)構(gòu)、半導體特性以及優(yōu)異的光催化特性而被廣泛應(yīng)用在環(huán)境保護和能源再生方面。由于放射性的137Cs具有很大的危害性,因此本文采用無放射性的氯化銫模擬廢水中的銫。針對模擬廢水中的銫,本文通過水熱法合成了以(101)暴露晶面為主的氯氧鉍(BOC-1),并通過簡單的涂覆法制備了電活性膜。通過掃描電鏡(SEM)、X射線衍射儀(XRD)和X射線光電子能譜儀(XPS)對氯氧鉍和氯氧鉍涂覆的電活性膜進行了表征,并通過吸附實驗對氯氧鉍涂覆的電活性膜分離去除銫離子的能力進行了考察。研究表明,對于BOC-1/PVDF電活性膜,隨著吸附電壓從0 V增大到-0.7 V,Cs~+的吸附速率和吸附量提高。對比試驗表明在制備電活性膜的過程中加入導電炭黑有利于增強銫離子的吸附效果。對于不同初始濃度的銫離子模擬廢水,BOC-1/SP/PVDF電活性膜對于銫離子的吸附均符合準二級動力學。BOC-1/SP/PVDF電活性膜在Li~+/Cs~+和Na~+/Cs~+的二元混合溶液中對銫離子具有有效的選擇性,同時在穩(wěn)定性實驗中發(fā)現(xiàn)該電活性膜在初始階段對電壓比較敏感。實驗中對比了不同暴露晶面的氯氧鉍制備的電活性膜對銫離子的吸附效果,并針對效果較好的氯氧鉍研究了溶液pH值對其銫離子吸附效果的影響。為了進一步研究以(001)暴露晶面為主的氯氧鉍(BOC-2)的電活性和電控離子交換特性,對BOC-2涂覆的鉑電極分別在酸性、堿性、中性鹽溶液中進行循環(huán)伏安測試來研究其電活性,并結(jié)合SEM和XRD表征探究了在中性鹽溶液中氧化還原電壓對電極材料的影響。通過循環(huán)伏安法(CV)結(jié)合電化學石英晶體微天平技術(shù)(EQCM),在不同的金屬離子溶液中對BOC-2修飾的晶片電極的電控離子交換行為進行了檢測。結(jié)果表明,在加電的條件下BOC-2材料在中性條件下較穩(wěn)定,且對堿金屬離子中的Li~+和Na~+有單一的陽離子交換特性,交換量分別為25 mg/g和40 mg/g,對重金屬離子中的Cu~(2+)有單一的陽離子交換特性,交換量為50 mg/g。
【圖文】：

屬陽離子的廢液中，，之后通過外部電路對膜電極材料施加一定的負電壓使電極材料被原帶負電荷，此時為了維持膜電極的電中性，溶液中的金屬離子會選擇性的置入膜內(nèi)，膜電極材料的吸附達到飽和后將膜電極取出浸入特定的再生溶液中，同時對膜電極施一定的正電位使膜電極材料處于氧化狀態(tài)帶正電荷，此時材料中吸附的陽離子就會在斥力下置出，這樣既可以去除廢液中的目標離子又可以實現(xiàn)富集回收，同時電極材料得到再生。ESIX 技術(shù)作為是一種環(huán)境友好型的水處理技術(shù)具有如下優(yōu)點：首先是操條件比較溫和，通常在常溫常壓條件下即可進行，其次，它的離子吸附過程主要是由極電勢推動的所以不受化學平衡的限制，可以通過調(diào)節(jié)電極膜的電位實現(xiàn)離子的釋放此可以有效的避免了在傳統(tǒng)方法中由于再生過程帶來的二次化學污染，最后，ESIX對極低濃度的廢水有良好的分離效果，為解決低濃度廢水處理問題提供了有效的方。開發(fā)針對目標離子具有選擇性的電活性離子交換材料(Electroactive ion exchangeaterials，EIXMs)材料是目前 ESIX 的研究重點[21]。

太原理工大學碩士研究生學位論文子集團(n 是整數(shù))，使得氯氧鉍傾向于形成層疊狀結(jié)構(gòu)[39-40]。如圖 1-2(b, c)所示，以單個Bi 原子為中心，它在一側(cè)與四個 O 原子相連形成一個正方錐，而在另一側(cè)與四個 Cl 原子相連形成另一個正方錐結(jié)構(gòu)，即 Bi 與周圍的 O 和 Cl 形成反四方柱配位，構(gòu)成方向相反、上下不對稱的錐形幾何結(jié)構(gòu)，且兩個正方錐正好錯開 45°，形成以 Bi 原子為中心的不對稱十面體結(jié)構(gòu)。BiOCl 這種獨特的開放結(jié)構(gòu)為相應(yīng)的原子軌道發(fā)生極化創(chuàng)造了足夠的空間，使得在雙 Cl 離子層與[Bi2O2]2+層之間容易產(chǎn)生誘導偶極矩從而在[001]方向上建立起內(nèi)部電場，在光照條件下激發(fā)的電子-空穴就會在內(nèi)電場的作用下實現(xiàn)快速和有效的分離；于此同時，層與層之間的范德華力容易被破壞進而導致原子的有序丟失，從而在 BiOCl 中形成超結(jié)構(gòu)[40-42]。根據(jù)密度泛函理論 DFT(Density Function theory)對BiOCl 的能帶以及電子結(jié)構(gòu)進行量化計算，結(jié)果顯示 BiOCl 屬于間接帶隙半導體，禁帶寬度約為 3.22 eV，它的價帶由 Bi6p、O2p 和 Cl3p 軌道組成了，而導帶則由 Bi6p 組成[43]。
【學位授予單位】：太原理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TQ028.8

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